超辐射与宽带发射驱动开放量子系统中电子退相干的物理机制

本研究基于一维哈伯德模型（Hubbard model）和开放量子系统理论，利用林德布拉德方程（Lindblad equation）首次揭示了在固体高次谐波产生（High-Harmonic Generation, HHG）过程中，迪克超辐射（Dicke superradiance）与宽带发射（broadband emission）之间存在强烈的相消干涉。这种干涉导致有效电子散射时间（γ-1）被大幅缩减，从而解释了实验中观察到的仅数个飞秒（few-femtosecond）的超短电子退相干时间T2，为理解固体强关联电子系统的非平衡耗散动力学提供了新的微观机制。

　　

在凝聚态物理和量子光学领域，固体高次谐波产生（HHG）因其在相干光转换、超快动力学探测以及材料谱学方面的重要应用而备受瞩目。然而，一个长期存在的谜题是，实验和理论中观察到的电子退相干时间T₂仅为数个飞秒（O(1) fs），在如此短的时间尺度内，固体内的电子散射机制难以被明确识别。本研究通过将一维哈伯德模型（Hubbard model）置于耗散量子环境中，利用林德布拉德方程（Lindbard equation）的框架，对这一物理起源进行了深入探索，并提出了一种新的解释机制。

迪克超辐射与宽带发射：两种关键的发光过程

本研究识别出在开放量子系统中，存在两种关键的光发射过程，它们共同主导了HHG的电子动力学。

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  一种是迪克超辐射，它是在原子间距离极小的极限下，由自发发射触发的相干受激发射。这种集体退激过程源于电子-环境散射，其强度与辐射体数目的平方（N²）成正比，能产生比独立原子发射更强、更快的爆发式辐射。
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  另一种是宽带发射，它源于电子-电子散射产生的“散射热载流子”，其发射谱结构宽泛，已知可模拟特定有效温度下的黑体辐射。

HHG谱中的现象与验证

通过对一维哈伯德模型（系统尺寸N_S=8）进行计算，研究发现在弱到中等关联强度（U/t ≈ 1-3）的区域，即系统处于绝缘体-金属转变阈值附近时，宽带发射尤为显著-1 = ∞ fs for U/t = 0, 1, and 5 with the optical field strength of 3.5 MV/cm. The broadband emission is observed at U/t = 1. ...">。当开启林德布拉德耦合（即引入有限电子-环境散射时间γ^-1），各次谐波强度会随γ^-1减小而系统性降低。

N²标度：迪克超辐射的实验指纹

研究最关键的发现之一是，随着原子间距a的减小，谐波强度的“归一化差值”（即开启散射与无散射时谱强的差值）急剧增加。这个差值在原子间距a极小的极限下，很好地近似于迪克超辐射的贡献。通过对不同谐波阶次（第三、五、七、九阶）的分析，证实这个差值，即超辐射的强度，精确地正比于(1/a)²，也就是正比于单位长度内原子数N的平方（N²）-1 = ∞, 200, 100 fs with the optical field strength of 3 MV/cm. (B-D) HHG spectra at U = 2.6 eV and γ^-1= ∞ fs (B), γ^-1= 200 fs (C), and γ^-1= 100 fs (D) for a = 3, 4, 5, and 6 ?. ... (E, F) Normalized differences between harmonic intensities at γ^-1= ∞ and γ^-1= 200 fs (E) and at γ^-1= ∞ and γ^-1= 100 fs (F) for the third, fifth, seventh, and ninth order harmonics with respect to a. ...">。这一经典的N²标度律是迪克超辐射的确凿证据2-scaling of Dicke superradiance with N (∝1/a) the number of atoms a unit length. (A-D) Normalized differences between harmonic intensities at γ^-1= ∞ and γ^-1= 200 fs (red) and at γ^-1= ∞ and γ^-1= 100 fs (blue) for the third (A), fifth (B), seventh (C), and ninth (D) order harmonics with respect to 1/a. ... The lines represent quadratic fits to the data.">。值得注意的是，宽带发射和迪克超辐射的发生条件在弱/中关联区域存在重叠，这为两者间的强烈干涉创造了条件。

相消干涉与超短退相干时间的微观起源

研究发现，宽带发射（源于电子-电子散射）和迪克超辐射（源于电子-环境散射）之间存在着强烈的相消干涉。正是这种破坏性干涉，导致了物理散射时间（γ^-1，通常在几百飞秒量级）到有效退相干时间T₂之间的“尺度压缩”。

通过将林德布拉德方程的计算结果与一个特别构建的、包含单个退相干参数T₂的量子主方程（Quantum Master Equation, QME）进行对比，该机制得到了定量验证。结果表明，林德布拉德方程在γ^-1= 300 fs（对应物理散射时间）下得到的HHG谱，可以与QME在T₂= 20 fs（即有效退相干时间）下得到的结果合理匹配；同样，γ^-1= 120 fs的结果对应T₂= 4 fs2 from the HHG spectra of the 1D Hubbard model. (A) HHG spectra obtained by the Lindblad equation for the 1D Hubbard model (N_S= 6) at U/t = 2 for γ^-1= ∞, 400, 200, and 80 fs with the optical field strength of 3 MV/cm. (B) HHG spectra obtained by an ad hoc extension of QME for T₂= ∞, 20, 10, and 4 fs. ... (C) A ratio of the seventh order harmonic intensities and the seventh of the optical pump intensity, i.e., ... with respect to the optical field strength. (D) A ratio of the ninth order harmonic intensities and the ninth of the optical pump intensity, i.e., ... with respect to the optical field strength. Empty squares (annotated as values of γ^-1) represent the calculation results of the Lindblad equation, whereas empty circles (annotated as values of T₂) those of QME.">。这清晰地表明，物理上几百飞秒的散射过程，通过两种发射路径的干涉，可以产生出仅数个飞秒的超快退相干效应，从而为长期困扰固体HHG领域的超短T₂之谜提供了微观物理解释。

实验可观测性与未来展望

文章提出了在实验中区分这两种发射过程的可能方法：一是通过施加应变系统性地改变原子间距a，利用迪克超辐射的N²标度与宽带发射的N标度之间的差异进行分离；二是利用相位分辨光谱学，因为超辐射涉及相位相干光子的爆发式发射，在时域上集中于极窄的窗口。研究还将模型与真实材料如单层MoS₂（其U/t ≈ 1-2）进行关联，指出所提出的机制适用于此类二维半导体，并与最近的HHG实验观察相一致。

结论与意义

总之，这项研究通过将开放量子系统理论应用于强关联电子模型，首次在固态HHG中验证了迪克超辐射的存在，并揭示了其与宽带发射之间的相消干涉是产生超短电子退相干时间的核心机制。这一发现不仅解决了固体高次谐波产生领域的一个长期难题，为理解二维材料（如石墨烯、MoS₂）中的超快动力学提供了新的理论基础，也为探索强关联电子系统在耗散环境下的非平衡多体动力学搭建了一个关键平台。对迪克超辐射等集体量子效应的深入研究，也将为未来量子光学和量子信息技术的发展带来新的启示。