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本文报道了一种基于金纳米棒(AuNRs)局域表面等离子体共振(LSPR)效应增强的有机体异质结光电突触(BHJ-OPS)器件。该器件在808 nm近红外(NIR)光刺激下表现出显著增强的光电响应与突触可塑性,包括高达114.6%的成对脉冲易化(PPF)指数、4.5 fJ/事件的超低能耗,以及优异的“学习-遗忘-再学习”视觉记忆模拟能力。进一步地,基于该器件构建的卷积神经网络(CNN)和卷积脉冲神经网络(CSNN)模型,分别在MNIST手写数字识别和DVS128动态手势识别任务中取得了98.57%和92.01%的高精度。本工作为开发低成本、高兼容性的近红外神经形态视觉系统提供了新策略。
1 引言
随着人工智能在智能制造、智慧城市、医疗健康和自动驾驶等领域的广泛应用,对计算能力的需求呈指数级增长。然而,基于冯·诺依曼架构的传统硅基芯片,其存储与处理单元物理分离的固有缺陷,导致了频繁的数据传输,消耗了超过90%的时间和能耗。受生物脑启发的神经形态计算,因其并行的信息处理方式,成为突破这一瓶颈的可行路径。在人类大脑中,负责感知和初步处理光信号的视觉系统,承担了超过80%的感觉信息输入。光电突触器件能够高效集成光信号感知、处理与记忆功能,并同时对光刺激和电压信号敏感,从而在提升计算速度的同时,降低串扰与能耗。
近红外光具有强穿透性、生物相容性、低功耗及在暗光或复杂环境中抗干扰能力强等优势,在夜间监控、光通信、数据加密、生理监测和医学成像等领域发挥着关键作用。然而,目前大多数光电突触器件依赖于无机半导体,由于其本征带隙限制,通常仅对可见光敏感,对近红外光响应微弱甚至无响应。此外,其通常采用三端晶体管结构,制备工艺复杂、成本高,且机械柔性和生物相容性有限。
相比之下,有机光电突触器件具有结构可调、带隙可调、可溶液加工、机械柔性和生物相容性好等优点。其中,基于有机体异质结结构的光电突触,因其大界面面积和丰富的缺陷位点,能够促进激子的高效产生和解离,展现出更优越的光电性能。然而,当前利用有机体异质结实现近红外区优异光谱响应的可重构光电突触研究仍处于起步阶段。本研究旨在通过引入具有强局域表面等离子体共振效应的金纳米棒,进一步提高有机体异质结光突触的近红外光响应性并降低其功耗。
2 结果与讨论
为提升有机光突触的近红外突触性能,我们设计并合成了局域表面等离子体共振消光波长超过800 nm的金纳米棒。透射电镜图像显示,制备的AuNRs呈均匀的纳米棒状,平均长度为65.26 ± 6.75 nm,平均宽度为14.60 ± 1.94 nm。器件结构为ITO/PEDOT:PSS:AuNRs/PM6:L8-BO/PFN-Br/Ag,其中PEDOT:PSS:AuNRs作为电子阻挡层,PM6为给体,L8-BO为非富勒烯受体,PFN-Br为空穴阻挡层。能级图显示功能材料呈级联排列,有利于提升光响应性并保持突触特性。紫外-可见-近红外吸收光谱表明,掺入1 wt% AuNRs后,PEDOT:PSS:AuNRs/PM6:L8-BO薄膜在近红外区的光吸收性能显著增强,这将对其近红外突触性能产生重要影响。
通过测试不同AuNRs掺杂浓度器件的兴奋性突触后电流和成对脉冲易化指数,发现1%掺杂浓度的器件表现出最优性能,其初始兴奋性突触后电流最高,衰减时间最长,且成对脉冲易化指数在脉冲间隔为1秒时达到114.3%,优于未掺杂器件的110.8%。霍尔效应测量表明,AuNRs掺杂使PEDOT:PSS薄膜的载流子迁移率从1.0 cm2V?1s?1显著提升至20.8 cm2V?1s?1,且导电类型从p型转变为n型,这归因于AuNRs的电子掺杂。电流-电压曲线测试显示,掺杂器件在808 nm光脉冲下表现出稳定可靠的光触发突触响应、明显的忆阻窗口以及10个清晰可辨的电阻状态,展现出多级存储和突触权重调制的潜力。
进一步测试发现,该器件在808 nm光照下的电阻开关行为最为显著,兴奋性突触后电流也明显强于380 nm和525 nm光照下的响应。在短时可塑性方面,掺杂器件的成对脉冲易化指数在脉冲间隔为1秒时达到114.6%,优于未掺杂器件的111.8%。该指数随脉冲间隔延长呈双指数衰减。器件的突触后电流可通过改变光脉冲的数量、宽度和强度进行有效调制。随着脉冲数、宽度和强度的增加,兴奋性突触后电流逐渐升高,且掺杂器件的提升更为显著,表明其具有优异的近红外光响应性。
为模拟生物学习过程,我们利用掺杂器件模拟了经验学习行为。在首次训练阶段,施加30个连续光脉冲后,器件的兴奋性突触后电流显著增加,光刺激停止后,电流在约30秒内逐渐衰减,类似于短期记忆的遗忘过程。在第二次训练刺激时,仅需13个连续光脉冲即可达到与首次训练相当的突触后电流水平,且电流衰减速度更慢,表现出经验学习效应。此外,施加10个连续808 nm光脉冲可成功获得10个不同的电导态,表明器件具有多级存储能力。器件还表现出类似人眼虹膜的神经形态自适应特性:在施加一系列1 Hz的808 nm脉冲光后,突触后电流先增加,在约65个脉冲后逐渐下降,这类似于生物虹膜通过调节瞳孔大小来调节入射光通量,以防止视网膜损伤。对器件电导态进行长达12小时的监测,发现其电导缓慢、逐渐衰减,表明具有优异的长期记忆保持能力。通过交替施加808 nm和1060 nm光脉冲,可稳定、可重复地触发长时程增强和长时程抑制行为,证实了器件优异的可重构性和再现性。在0.5 V的低电压和1 ms的脉冲宽度下,器件仍能产生可辨别的兴奋性突触后电流,单次突触事件能耗低至4.5 fJ,优于自然生物突触的能效。与已报道的近红外突触系统相比,本文提出的器件在能效、响应速度、阵列规模和任务精度方面均具有竞争优势。
通过有限元模拟研究了AuNRs嵌入电子阻挡层后器件内的电场强度空间分布。在820 nm光激发下,AuNRs周围,特别是其尖端附近,电场显著增强,增强的场延伸至活性层中。AuNRs表现出类似纳米天线的行为,通过散射机制有效增加了入射光子在活性层内的光程,从而增强了光吸收。时间平均坡印廷矢量的计算进一步证实,散射光主要垂直于感应偶极子传播,并强烈地向前(进入活性层)导向,这增强了活性层在近红外区域的吸收,促进了更多的激子生成。
原子力显微镜测量显示,掺入AuNRs并未显著改变薄膜的表面形貌,粗糙度与原始薄膜相当,表明AuNRs良好地嵌入PEDOT:PSS层中。稳态光致发光测量表明,在800 nm激发下,含有AuNRs的活性层的光致发光强度比对照薄膜增强了43.91%,且AuNRs与活性层界面处的激子猝灭得到有效抑制。时间分辨光致发光测量显示,掺杂器件的激子寿命为0.77 ps,低于对照器件的0.83 ps,表明激子解离效率更高,这得益于AuNRs附近强烈的局域电场。光电流密度-有效电压特性分析表明,AuNRs修饰器件的最大激子生成率和激子解离效率均高于对照器件,确认了杂化AuNRs-PEDOT:PSS电子阻挡层能促进活性层中更高效的激子分离。
人类视觉记忆通常被定义为“学习-遗忘-再学习”的过程。为探索所制备器件在图像识别和记忆方面的性能,我们使用一个5×5阵列器件模拟了模式识别和记忆过程的训练。每个图像像素由一个光突触器件代表,每个器件的实时电流以热图形式显示。在训练过程中,我们使用808 nm光脉冲作为刺激,分别用1个、4个和7个脉冲对“H”、“E”和“F”三个字符进行编码和记忆。结果显示,被单个光脉冲刺激记忆的“H”字符,在随后的20秒遗忘过程中迅速变得模糊;被四个连续光脉冲记忆的“E”字符,在20秒后仍能保留相对清晰的图像信息;而被七个连续光脉冲记忆的“F”字符,其遗忘过程慢得多,20秒后仍能呈现完整清晰的图像轮廓。这表明通过增加脉冲数,器件可以实现从短期记忆到长期记忆的转变,有效模拟了人类视觉记忆的特征。
为探究AuNRs掺杂器件作为人工视觉系统在图像识别领域的能力,我们进一步设计并制备了一个26×26的光突触器件阵列。利用该器件优异的自适应能力,我们首先对MNIST数据库中弱光和强光条件下的模糊手写数字图像进行了预处理和去噪。随后,使用基于掺杂器件的卷积神经网络算法模拟了这些去噪手写数字图像的识别过程。该网络包含两个卷积层、两个池化层和三个全连接层。经过100个训练周期后,基于光突触器件的卷积神经网络算法识别准确率逐渐增加并达到约98.57%的饱和值。混淆矩阵结果显示,数字“0”到“9”均能被很好地区分。
动态手势识别在医疗保健、人机交互和认知神经科学研究等多个应用领域起着至关重要的作用。为进一步验证掺杂器件作为事件相机进行动态手势识别的功能,我们基于卷积神经网络算法开发了一个卷积脉冲神经网络模型。该模型包含四个卷积层、两个池化层和三个全连接层。与传统的帧基相机相比,事件相机极大减少了数据冗余和处理时间。利用掺杂器件提供的宽范围电导变化和近似线性的权重更新方法,我们基于所建立的卷积脉冲神经网络模型模拟了动态手势识别任务。经过150次训练迭代后,基于光突触器件的卷积脉冲神经网络模型对动态手势的识别准确率达到了令人印象深刻的92.01%。混淆矩阵显示,DVS128Gesture数据集中的所有11个运动手势均能被精确识别。这表明,利用掺杂光突触器件阵列的卷积脉冲神经网络模型具有快速学习能力,并在处理复杂的时空模式方面表现出卓越性能。
3 结论
总之,通过引入金纳米棒的局域表面等离子体共振效应,我们成功开发了一种具有简单两端结构的高性能近红有机体异质结光突触。实验结果表明,掺杂的金纳米棒显著增强了器件的近红外吸收能力,使光生激子产率提高16.8%,激子解离效率提升8.4%,同时有效优化了成对脉冲易化指数、脉冲数依赖可塑性、脉冲宽度依赖可塑性和脉冲强度依赖可塑性等突触可塑性性能。该器件通过模拟人类视觉的“学习-遗忘-再学习”过程,验证了其在图像识别、记忆和动态信息处理方面的潜力。基于掺杂光突触的卷积神经网络模型在强光干扰和暗光条件下识别MINST手写数字的准确率高达98.57%,展现了其优异的自适应能力。最终,我们构建的基于掺杂光突触的卷积脉冲神经网络模型在经过150次训练迭代后,在动态手势识别任务中取得了92.01%的识别准确率,显示了其在神经形态计算中的高效性。与传统的近红外突触器件相比,本工作报道的高性能金纳米棒掺杂有机体异质结光突触器件通过简单的溶液加工技术实现,无需复杂昂贵的有机半导体材料设计与合成。金纳米的高化学稳定性和可调的局域表面等离子体共振特性为器件的长期稳定性和光谱适应性提供了保障。因此,本工作拓展了有机半导体在类脑器件中的应用场景,为开发低成本、高兼容性的近红外神经形态器件提供了新范式,有望推动柔性人工夜视系统、智能驾驶视觉感知和便携式医学成像等领域的发展。