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本研究采用喷雾火焰合成技术制备Y?O?–MgO纳米复合陶瓷，通过调控前驱体化学和火焰温度实现高固溶度（50 mol%），优化烧结条件获得最大中红外透射率84.6%，并建立工艺-结构-性能关系。
雷书婷|张一阳|金星|李亚楠|方竹|李水清
教育部热科学与动力工程重点实验室，清华大学能源与动力工程系，北京100084，中国
摘要
Y?O?–MgO纳米复合陶瓷由于其高温下的超低发射率和由于晶粒钉扎效应而获得的优异机械性能，成为有前景的中红外窗口材料。为了实现更有效的钉扎效果，从具有高度均匀混合相的原始纳米颗粒开始至关重要，但由于Y?O?和MgO的不相溶性，这本身就具有挑战性。在本研究中，我们旨在通过喷雾火焰合成技术克服这一限制，该技术具有实现非平衡固溶体形成的优势。我们系统地研究了前驱体化学成分和火焰温度对颗粒形态、晶体相和固溶度的影响，证明了氧气支持的火焰可使高达50?mol%的MgO溶解到Y?O?中——远超过平衡限制（约7?mol%）。还研究了粉末解聚、真空烧结和高压烧结（HIP）参数对陶瓷微观结构和红外透射率的影响。使用立方相原始纳米颗粒和优化的烧结条件，实现了高达84.6%的最大中红外透射率；而通过富氧火焰合成的单斜相原始粉末则表现出略高的近红外透射率。本研究建立了控制火焰合成Y?O?–MgO陶瓷的工艺-结构-性能关系，为高性能纳米复合陶瓷提供了一种可扩展的制备途径。
引言
作为飞机成像系统的关键组件，红外（IR）透明窗口在确定目标检测、引导和识别性能方面起着至关重要的作用[1]、[2]、[3]。随着高速飞行的需求增加，尤其是在高超音速条件下，窗口材料必须能够承受极端环境，包括极端热负荷、高速气流、机械冲击和化学腐蚀。因此，高性能窗口必须能够在高温下保持高红外透射率和低发射率，以避免自发射从而降低成像质量，同时具备优异的机械强度、抗热震性和化学稳定性[3]、[4]、[5]。传统的材料如硫化锌（ZnS）虽然曾广泛用于红外应用，但缺乏高速飞行所需的机械强度。蓝宝石虽然在室温下表现出色，但在高温下发射率显著增加且强度下降[6]。近年来，氧化钇（Y?O?）因其低发射率和高温稳定性而受到关注。然而，多晶Y?O?的传统加工方法往往会导致由于长时间高温烧结而产生的显著晶粒生长，从而降低机械性能[7]。为了抑制晶粒粗化，一种有效策略是引入第二种不相溶相，这种相在烧结过程中阻碍了晶界迁移——这一现象通常被称为“钉扎效应”[8]。氧化镁（MgO）在高温下与Y?O?的互溶性极低[9]，已被证明能有效抑制Y?O?晶粒生长并提高机械性能[10]、[11]。因此，Y?O?–MgO复合陶瓷已成为下一代红外窗口材料的最有希望的候选者之一。
制造红外透明复合陶瓷的关键挑战在于两种相之间的折射率差异显著（MgO约为1.736，Y?O?约为1.926（在600?nm处）），这会导致严重的晶界散射[12]。为了减轻这种效应，必须将晶粒尺寸最小化，理想情况下应低于目标传输波长的1/15[3]。此外，如Hall–Petch关系所描述的，通过细化晶粒可以改善机械性能[13]。因此，为了制备具有优异光学和机械性能的红外透明复合陶瓷，首先需要合成纳米级、成分均匀的Y?O?–MgO粉末，并确保最终复合陶瓷中的晶粒尺寸超细且相分布均匀。
尽管已经采用了多种化学方法（如共沉淀[14]、[15]、溶胶-凝胶[16]、[17]、[18]和自传播高温合成[19]、[20]）来合成Y?O?–MgO粉末，但这些方法通常涉及复杂的多步骤程序，并且对均匀性和纯度的控制有限，使得大规模生产变得困难。相比之下，喷雾火焰合成技术作为一种多功能且高效的技术，能够快速合成具有工程特性的功能性纳米材料。通过利用前驱体喷雾的高焓密度，喷雾火焰合成可以精确控制颗粒尺寸、结晶度和成分，从而设计出从固溶体到独特形态的各种复杂金属氧化物[21]、[22]。这项技术已被广泛用于开发高性能材料，应用于传感器、催化和储能等领域，证明了其稳健性和可扩展性[23]、[24]。特别是对于多组分系统，喷雾火焰合成提供了一种一步法，能够在原子尺度上生产出高纯度和均匀混合的纳米颗粒[25]、[26]。由于火焰温度高和快速冷却速率，合成的粉末往往超过平衡相图中的固溶体极限[27]、[28]。这些高度均匀、原子级混合的固溶体可以显著增强原子扩散，促进烧结过程中的致密化[29]，并有助于在陶瓷中形成均匀分布的双相微观结构。Harris等人[8]之前已经证明，通过真空烧结可以从火焰合成的粉末制备出完全致密的、红外透明的Y?O?–MgO陶瓷。然而，现有研究并未系统地探讨几个关键问题：火焰合成条件如何影响初始粉末特性；这些初始特性如何影响最终的陶瓷性能；以及如何为火焰合成的粉末确定最佳烧结条件。
在本研究中，我们通过喷雾火焰合成系统系统地解决了这些问题。首先，我们研究了前驱体化学成分对颗粒形态和晶体相的影响。接下来，我们探讨了火焰温度对固溶度的影响。最后，我们评估了粉末预处理、真空烧结温度、热等静压温度和初始粉末特性对陶瓷微观结构和红外透射率的影响。
章节片段
Y?O?–MgO纳米粉末的火焰合成
本研究中使用的旋流稳定喷雾火焰合成系统已在先前文献中详细描述[30]、[31]。简而言之，甲烷（3.2?L/min）和空气（32?L/min）通过四个交替的入口通道切向引入燃烧器，形成稳定的高速旋流火焰。前驱体溶液以600?ml/h的流速由注射泵输送，并通过分散气体流（15?L/min）在燃烧器中心雾化成细小液滴。通过蒸发、反应和成核过程，
前驱体化学成分的影响
前驱体化学成分已被广泛认为是影响火焰合成过程中颗粒形态、晶体相和成分的关键因素[36]、[37]。在本节中，研究了四种前驱体组合（YN-MgN、YN-MgCA、YCA-MgN和YCA-MgCA）。前驱体组合对晶体相的影响如图1所示。所有样品在2θ?=?42.9°和62.3°处显示出衍射峰，分别对应于立方相MgO的（200）和（220）面（PDF#45–0946），
结论
通过对前驱体化学成分、火焰合成条件及后续烧结条件的系统研究，我们阐明了影响Y?O?–MgO透明陶瓷微观结构和光学性能的关键因素。前驱体的选择强烈影响合成的晶体相（硝酸盐倾向于形成立方相Y?O?，而醋酸盐则促进单斜相Y?O?的形成），而氧气支持的火焰——具有更高的峰值温度和更快的冷却速率——能够实现非平衡状态
CRediT作者贡献声明
雷书婷：撰写——原始草稿、方法论、研究、数据分析。张一阳：撰写——审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。金星：资源提供、方法论。李亚楠：验证、研究。方竹：撰写——审稿与编辑、研究。李水清：撰写——审稿与编辑、监督、资源提供、项目管理、资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
我们感谢中国科学院上海陶瓷研究所的张健博士和曾霞博士在本研究期间的宝贵讨论。本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：52130606、52322608）、中国载人航天空间应用系统、浙江省“领头雁”研发计划（项目编号：2026C02A1056）以及浙江省自然科学基金（项目编号：LMS26E060016）的支持。
