中国东北地区PM2.5-O3化合物污染的形成机制及其来源贡献：对寒冷气候地区差异化减排策略的启示

《Atmospheric Environment》：Formation mechanisms and source contributions of PM 2.5–O 3 compound pollution in Northeast China: Implications for differentiated mitigation strategies in cold-climate regions

PM2.5-O3复合污染在东北高纬度冷气候区研究显示，2015-2020年春季成为主要污染时段，PM2.5年浓度上升3.7μg/m3，O3浓度略有下降，表明以PM2.5为主的复合污染特征。区域传输贡献达51%-80%，本地排放对PM2.5贡献49%-85%，主要污染物来源为华北平原和俄罗斯远东地区，存在渤海-山东气团循环区。气象条件与源解析共同揭示该区复合污染治理需区分PM2.5与O3协同控制策略。

　　

朱子文|赵红梅|张嘉友

中国科学院东北地理与农业生态研究所，中国长春130102

摘要

在高纬度、寒冷气候地区，PM_2.5-O₃复合污染的研究较少。通过结合2015–2020年的多站点观测数据与WRF–CMAQ模型诊断分析，我们研究了该地区复合污染的时间特征、形成过程及其来源贡献。复合污染的季节性峰值从夏季/初秋转移到了晚春/初夏：2016–2020年间，4月至5月是复合污染的高发月份，而2015年的污染季节则更广泛地分布在3月至10月。尽管复合污染事件的发生频率有所下降，但事件期间的PM_2.5浓度增加了3.7 μg m^-3 yr^-1，MDA8 O₃浓度略有下降，表明这种复合污染更倾向于春季发生。以2020年4月13日至15日的事件为例，过程分析显示，白天的O₃浓度主要受垂直混合和区域输入的影响，而PM_2.5浓度则受本地排放和气溶胶过程的控制。情景实验表明，区域传输对O₃浓度的贡献占51–80%，本地排放对PM_2.5浓度的贡献占49–85%。轨迹分析和浓度加权分析指出，华北平原和俄罗斯远东地区是主要的上风源区，沿西南→东北方向存在一个渤海–山东的循环区域。这些结果表明，减少O₃污染需要跨区域协调，而在寒冷气候条件下，减少PM_2.5污染应优先考虑本地控制措施。

引言

环境空气污染已成为全球公共健康面临的最紧迫的环境威胁之一。根据健康效应研究所发布的《2024年全球空气状况》报告，2021年环境空气污染导致全球约有810万人过早死亡，成为第二大全球风险因素。在空气污染物中，细颗粒物（PM_2.5）和地面臭氧（O₃的影响最为广泛和深远（HEI, 2024）。由于PM_2.5的微小直径，它可以深入呼吸系统并进入全身循环，从而导致慢性呼吸系统疾病（Liu等人，2023c；Wei等人，2021）、心血管疾病（Alexeeff等人，2023；Brook等人，2010）以及免疫失调（Ding等人，2024；Luo等人，2021）。作为强氧化剂，O₃会损害呼吸道上皮组织，并对作物产量（Mills等人，2007；Van Dingenen等人，2009）、区域气候和生态系统稳定性（Weigel等人，2014）产生额外不利影响。全球约有65%的城市人口暴露在升高的PM_2.5水平下，89%的城市人口暴露在升高的O₃水平下。此外，全球74%的城市夏季的8小时平均臭氧浓度（MDA8 O₃）年均增长率为0.6%（Sicard等人，2023）。这些趋势凸显了PM_2.5-O₃复合污染的日益严重性，强调了制定综合性和基于证据的缓解策略的紧迫性。

PM_2.5-O₃复合污染的形成机制非常复杂，受到排放源、气象条件和大气化学过程的非线性耦合影响。这两种污染物都受到共同前体物质（主要是氮氧化物NO_X和挥发性有机化合物VOCs）的调控。它们的非线性化学反应常常导致单一污染物控制策略的失效——例如，减少PM_2.5排放可能会增强大气氧化能力并促进O₃的形成（Li等人，2019b）。此外，PM_2.5可以通过气溶胶–辐射相互作用影响气象场和光解速率，从而影响O₃的形成（Gao等人，2021；Liu等人，2023d）。最近的研究表明，在长江三角洲减少PM_2.5的过程中，气溶胶–辐射相互作用导致冬季O₃浓度增加了1.83 ppb（Li等人，2025），而在VOC限制的地区，减少NO_X排放可能会由于所谓的NO_X滴定效应反而增加O₃浓度（Liu等人，2023b；Zeng等人，2019）。气象条件进一步调节污染物的形成和积累。一项研究指出，在中国，高达76.4%的此类事件发生在极端天气条件下，包括持续停滞和热浪（Yang等人，2023），并且主要由高压系统控制（Yan等人，2024）。高温和强太阳辐射会加速光化学O₃的产生，但通常会抑制PM_2.5的吸湿增长和稳定积累（Sun和Wang，2022；Xuan等人，2023）。相反，低温和停滞的大气条件有利于PM_2.5的积累，同时抑制O₃的生成。这些不同的气象因素是不同气候区复合污染特征差异的主要驱动因素。在化学过程层面，O₃的产生受涉及VOCs、NOx和大气自由基（如OH和HO₂）的复杂链式反应的调控（Wang等人，2017a），而PM_2.5则通过气–粒子的分配和多相反应形成二次无机气溶胶（如硫酸盐和硝酸盐）和二次有机气溶胶（SOA）（Lu等人，2019）。这两种污染物通过竞争氧化剂（如OH自由基）和改变大气氧化能力（Ox = O₃ + NO₂）而紧密耦合。研究表明，中国某些地区的O₃增加可能部分归因于PM_2.5减少后自由基清除能力的减弱（Li等人，2019a；Lu等人，2019）。更值得注意的是，流行病学证据表明，同时暴露于PM_2.5和O₃会对全因死亡率产生显著的协同效应，其联合健康风险估计是各自单独效应的总和的1.93倍（Liu等人，2023a）。

PM_2.5-O₃复合污染是中国乃至全球面临的紧迫空气质量问题（He等人，2024）。其共存反映了排放与气象/化学过程的耦合，使得单一污染物控制措施容易产生权衡。大多数先前的研究集中在温暖或温带地区（如华北平原和长江三角洲），而高纬度寒冷气候地区的研究相对较少（Dai等人，2023；Luo等人，2022；Qin等人，2021）。相比之下，高纬度寒冷气候地区的研究不足。中国东北地区冬季漫长，边界层较薄，辐射具有强烈的季节性变化。排放也表现出明显的季节性特征——冬季燃煤取暖、种植前的露天焚烧以及夏季的生物源VOCs——该地区经常受到上游源的影响，这意味着其污染机制可能与温暖地区有所不同（Li等人，2025；Xie等人，2024；Zhang等人，2017）。这些特点促使我们针对高纬度寒冷气候地区进行有针对性的、基于机制的复合污染评估。

为填补高纬度寒冷气候地区PM_2.5-O₃复合污染的研究空白，我们将2015–2020年的六年观测数据与2020年4月13日至15日的代表性春季事件的WRF–CMAQ模拟结果相结合。利用IPR过程分析和区域传输/本地排放（RTC/LEC）敏感性分析，并通过HYSPLIT/CWT进行验证，我们划分了传输、混合、化学过程和本地源对地表O₃和PM_2.5浓度的影响，为区域协调的O₃控制和本地化的PM_2.5减排提供了基于机制的基础。

研究区域和数据来源

研究范围覆盖北纬35°至54°、东经114°至136°的地域，包括中国东北地区的所有地级及以上行政城市。空间范围包括辽宁省、吉林省、黑龙江省以及内蒙古东部部分地区（呼伦贝尔市、赤峰市、兴安盟、通辽市）。图1展示了这些城市及其行政区划的空间分布。

观测到的空间分布

图2(a)和(b)分别显示了2015–2020年间中国东北地区所有地级及以上城市中DHP（PM_2.5和O₃同时存在的天数以及各子区域的污染天数比例。在四个子区域中，共记录了8,303个仅PM_2.5污染（HPP）天数、3,358个仅O₃污染（HOP）天数和318个DHP天数，表明PM_2.5超标仍然是主要的污染形式。

结论

2015–2020年间，中国东北地区的PM_2.5-O₃复合污染事件的发生频率下降，但事件期间的PM_2.5浓度增加了3.7 μg m^-3 yr^-1，MDA8 O₃浓度略有下降，表明整体上复合污染更倾向于春季发生。在这一多年期间，复合污染的季节性峰值从夏季/秋季转移到了晚春/初夏：2016–2020年间，4月至5月是复合污染的高发月份，而2015年的污染季节则更广泛地分布在3月至10月。以2020年4月13日至15日的事件为例，过程和来源分析显示...

CRediT作者贡献声明

张嘉友：验证、资源管理、数据整理。赵红梅：写作–审稿与编辑、监督、项目管理、方法论、资金获取、概念构思。朱子文：写作–初稿撰写、可视化、软件应用、资源管理、方法论、数据整理、概念构思

未引用参考文献

健康效应研究所，2024年。

资助

本研究得到了国家重点研发计划（编号2022YFC3701203）和吉林省优秀青年学者基金（编号20230508106RC）的财政支持。

利益冲突声明

? 作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢中国国家环境监测中心和China Surface Climate Daily Dataset（版本3.0）免费共享污染物和气象数据。