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这篇研究报道了一种在硅纳米锥阵列上制备和电学调控单层WSe2中高纯度单光子发射体（SPE）的新方法。该方法利用纳米锥的尖端曲率产生局域高应变以确定性形成SPE，并通过空气间隙结构有效抑制了电调制过程中的光谱漂移（斯塔克效应），实现了在低电压下对单光子发射的开关控制，为发展可集成、波长稳定的片上量子光源提供了新思路。
1. Fabrication of SPE Devices
本研究工作的核心是制备一种新型的基于单层WSe2和硅纳米锥阵列的电可调谐单光子发射器件。制备从覆盖有90 nm二氧化硅（SiO2）层的硅片开始。首先，通过光刻和电介质反应离子刻蚀定义出硅区域。接着，通过电子束光刻和铬金属沉积定义出300×300 nm的纳米方块阵列图案。随后，通过电感耦合等离子体反应离子刻蚀在硅区域上刻蚀出纳米锥结构。为进行电学控制，利用原子层沉积（ALD）技术在纳米锥阵列上沉积了一层4 nm厚的氧化铝（Al2O3）作为栅极介电层。最后，通过额外的光刻和金属（Au/Ti）蒸发步骤定义了顶部电极。
2. Transfer of 1L-WSe2, h-BN, and Few-Layer Graphene on an SPE Device
单层WSe2、六方氮化硼（h-BN）和少层石墨烯从商业块体晶体上剥离到90 nm SiO2/Si基底上。利用聚丙烯碳酸酯/聚二甲基硅氧烷（PPC/PDMS）印章，在显微操纵器辅助下依次拾取少层石墨烯、单层WSe2和h-BN薄片，形成1L-WSe2/h-BN/石墨烯异质堆叠。随后将该异质堆叠精确对准并转移至制备好的硅纳米锥阵列上，通过加热和缓慢释放完成转移。最终，器件通过引线键合连接至样品座，以便进行电压依赖的光学测量。
3. Optical Setup
光学测量在4K闭循环低温恒温器中进行。使用532 nm连续波泵浦激光激发样品，通过高数值孔径物镜（100×， NA = 0.7）聚焦激发光并收集发射信号。为进行宽场发光成像，激光光斑被扩大至约500 μm2，发射光被送至电荷耦合器件（CCD）成像。为分析发射光谱，使用700 nm长通滤光片滤除泵浦激光，然后将发射光送入光谱仪（光谱分辨率0.03 nm），并由液氮冷却的二维阵列CCD探测。为表征发射的单光子特性，从光谱仪分辨出的发射光被送入一个由50:50分束器和两个硅雪崩光电二极管组成的Hanbury Brown and Twiss干涉仪，并连接时间相关单光子计数系统进行测量。测得的二阶光子相关函数g(2)(τ)用公式g(2)(τ) = 1 ? (1 ? g(2)(0))e?|τ|/τ0进行拟合，其中τ0是量子发射体的泵浦和衰减时间的混合。
4. Numerical Simulation
采用COMSOL Multiphysics 6.1软件的有限元方法（FEM）和AC/DC模块，对1L-WSe2/h-BN/Al2O3/硅纳米锥混合结构中的直流电场分布进行了三维模拟分析。模型中纳米锥的尺寸设置为高66 nm、宽100 nm，材料属性参考文献设定，并在单层WSe2和硅纳米锥上施加相应电压进行计算。
研究背景与引言
量子通信网络和光学量子传感器的发展亟需单光子发射体（SPE）等核心量子光子学构件。基于二维（2D）材料的SPE因其高单光子纯度、易于光子提取、机械柔性和易于片上集成等优点而备受关注。通过施加局域应变，可以确定性在二维材料中创建SPE。然而，实现对单个发射体高效且确定性的电学控制仍然是一个主要挑战。以往基于纳米压痕和纳米柱的方法依赖于厚的绝缘层或复杂的栅极堆叠，这需要高偏置电压并会导致光谱漂移（斯塔克效应），限制了其在需要光谱对齐的腔耦合器件和多发射体操作中的应用。
器件结构与SPE表征
本研究通过在硅纳米锥阵列上集成单层WSe2，提供了一种新的实现电控纯净SPE的途径。场发射扫描电子显微镜（FESEM）图像显示，覆盖了单层WSe2的纳米锥尖端形成了曲率半径小于10 nm的尖锐顶点，足以产生形成SPE所需的高应变。有趣的是，WSe2与纳米锥尖端之间存在空气间隙。在4K低温下，从纳米锥区域获得的光致发光（PL）光谱在1.678 eV（P1）和1.650 eV（P2）处显示出两个尖锐峰，重叠在较宽的缺陷带上。对P1峰进行二阶光子关联测量，结果显示g(2)(0) = 0.37 ± 0.05，证明了单光子发射特性。然而，SPE峰的强度相对于背景缺陷信号不够突出，单光子纯度有限。这归因于Al2O3层中的介电无序（如悬挂键、空位和杂质）导致的电荷俘获和非辐射复合。
为了阻断来自Al2O2介电层的有害猝灭，研究者在Al2O3层上转移了少层h-BN。这一改进显著增强了纳米锥尖端的PL强度。光谱显示出一个在1.594 eV（P3）的孤立窄峰。对该峰的二阶光子关联测量显示g(2)(0) = 0.12 ± 0.04，单光子纯度得到显著提升。h-BN薄片作为屏障，将WSe2中的SPE与Al2O3层的无序隔离开来，从而抑制了宽背景，实现了光谱隔离和亮度提升。
电学调控与可忽略的斯塔克效应
通过硅纳米锥阵列向单层WSe2施加栅压，可以电学调控SPE。研究发现，无论是否使用h-BN层，SPE均在负栅压下开启。在仅使用Al2O3的器件中，P1峰的开启电压在2V以内；而在有h-BN的器件中，P3峰在约13V内实现开关。这表明在硅纳米锥结构上确定性创建的SPE可以通过简单的栅极结构在小电压范围内进行电学控制。
尤为重要的是，在施加栅压进行强度调制时，观察到了可忽略的光谱漂移（斯塔克效应）。对于仅有Al2O3层的器件（P1峰），光子能量偏移被限制在小于1 meV；而对于h-BN/Al2O3器件（P3峰），在光谱分辨率内未观察到斯塔克偏移。本工作实现了在0.93 V/nm的最大外加电场下仅0.54 meV的斯塔克位移，远低于文献报道的其他结果。同时，在负栅压下，单光子纯度g(2)(0)值进一步提升至0.06 ± 0.03。
可忽略斯塔克效应的机制
为了理解这一现象，研究通过有限元模拟分析了1L-WSe2/h-BN/纳米锥结构中的直流电场分布。模拟结果显示，在纳米锥顶点处的电场强度比侧壁区域低约20倍。这是由于1L-WSe2与纳米锥之间存在空气间隙，且弯曲结构导致电场分布不均匀。在顶点处，外加电场被显著减弱，从而抑制了该处SPE的斯塔克效应。作为对照，在使用了28 nm厚h-BN的扁平结构中，由于高应变消失且电场分布均匀，观察到了15.0 meV的明显能量偏移。这表明，尖锐的几何形状和内部空气间隙共同导致了非均匀电场，并使SPE的斯塔克位移最小化。
电荷传输机制与强度调控
通过分析器件的电流-电压（I–V）特性，并结合激光开/关条件的比较，研究提出了电荷传输机制来解释SPE强度的可调性。在4K低温下，电荷传输主要由隧穿机制主导。在负栅压下，随着电压增大，观察到从直接隧穿（DT）到福勒-诺德海姆隧穿（FNT）的转变。激光开启时，由于光生电子降低了隧穿势垒，使得转变发生在更低的电压，并且隧穿电流增加。这些从硅注入的电子在1L-WSe2中汇聚并在纳米锥尖端复合，产生单光子。在正栅压下，激光开启时在约2.6V处观察到从直接隧穿到FNT的转变，这归因于1L-WSe2中光生电子向硅的FNT。值得注意的是，这个转变电压与SPE的关闭电压一致，证实了从1L-WSe2到硅的电子FNT抑制了纳米锥尖端的SPE。这个机制也解释了在重复电压扫描中观察到的PL信号滞后现象，即电子在层间界面或WSe2本征陷阱中的占据情况影响了后续扫描中的PL信号。
结论
综上所述，本研究展示了一种利用硅纳米锥阵列电学调控单层WSe2中纯净SPE的新方法。尖锐的硅纳米锥结构不仅能诱导强局域应变以创建和定位SPE，还能作为栅极对WSe2层施加电压进行电学控制。少层h-BN的使用移除了宽背景缺陷带，提高了SPE的单光子纯度和强度。尤为重要的是，由于弯曲结构和内部空气间隙导致的非均匀电场分布，使得SPE在电调制过程中表现出可忽略的斯塔克位移。这种在纯化SPE的同时，通过外部栅压在硅纳米锥阵列上对其进行控制的新策略，为开发与成熟硅基光电子技术兼容的、用于量子通信、计算和传感的紧凑型片上器件开辟了新途径。
