编辑推荐：
本文通过微观多粒子理论，揭示了二维半导体中电子维格纳晶体对激子输运的显著影响。研究发现，即使由周期性排列的维格纳电子诱导产生的势能很弱，也能导致激子能带显著平坦化，从而在低温、低载流子密度下，将MoSe2单层的激子扩散系数抑制高达2倍。这种效应与自由电子散射（费米极化子）的机制形成鲜明对比，为探测和操控关联电子态对激子动力学的影响提供了新的理论框架和关键实验特征。
二维材料中的强库仑相互作用促进了紧密结合的激子以及电荷有序物相的形成。一个著名的例子是电子因库仑排斥形成的晶相，即维格纳晶体。尽管激子-电子相互作用已被用作探测维格纳晶体化的传感器，但维格纳晶体对激子特性的影响此前一直未被充分理解。本研究揭示了由周期性有序的维格纳晶体电子诱导的微弱势能，对激子传播具有重要影响，尽管对激子能量仅有微小影响。该效应可通过载流子密度（决定维格纳晶体约束）和温度（通过更高能级的热占据）进行调控。我们的工作为理解激子与电荷有序态之间的相互作用提供了微观见解，识别了激子输运中的关键特征，并建立了一个理论框架，用于理解在存在强电子关联情况下激子的传播行为。
激子与电荷有序态的相互作用
近年来，过渡金属硫族化合物已被证明是研究丰富激子现象和强关联物态的理想材料平台。这些材料中异常强大的库仑相互作用促进了紧密结合的激子（甚至在室温下仍可稳定存在）以及高阶电荷复合物（如三重子、双激子、维格纳晶体）的形成。在足够低的载流子密度和温度下，电子气会形成三角晶格，即维格纳晶体，这一百年预言已在MoSe2和WSe2单层的光谱实验中得到验证。尽管取得了这些进展，但人们很少关注理解原子级薄的半导体中，光学激发的电子-空穴对与被约束在维格纳晶格中的电子之间的复杂相互作用。特别是，关于关联态对激子传播和动力学影响的理解仍然缺乏。
最近，在莫尔异质结中利用外部定义的周期性势能进行了激子传播实验，其中的电荷捕获由原子排列的空间变化决定。特别地，由于有效的激子-电子散射，激子传播在广义维格纳晶体态的存在下被抑制。在最近的一项从头算研究中，发现广义维格纳晶体态会使莫尔激子态的波函数发生显著变化。在不存在外部势能的情况下，已研究过激子在自由载流子费米海中的扩散，证明其与载流子密度存在非单调依赖关系。然而，自由电荷分布自发对称破缺形成维格纳晶体对激子输运的影响，仍然是一个主要悬而未决的问题。
研究目标与微观模型
本工作搭建了电子关联物理与激子输运领域之间的桥梁。我们基于一个可推广到任何类型电荷有序态的微观理论，研究了电子维格纳晶体存在下的激子扩散，并以MoSe2单层为例进行了分析。MoSe2是承载低能亮激子的理想平台，并且其中电子维格纳晶体态的形成已得到实验验证。
为了从微观角度模拟电子维格纳晶体存在下的激子传播，我们从多粒子激子哈密顿量出发。该哈密顿量的第一项包含自由抛物线型质心动量激子色散，其中Q是质心动量，M是总激子质量。第二项描述了激子与维格纳晶体电子的平均场相互作用，其中激子-电子相互作用Vx–e与维格纳电子动量电荷密度ρe加权。在本工作中，维格纳晶体在一个对称性破缺的有效描述中处理，其中电子密度被静态的、空间周期性的期望值所取代，代表局域化的电子。此外，我们假设激子密度较低，使得激子作为静态维格纳晶体背景的稀释探针，并且可以忽略激子对维格纳晶格的反作用。
维格纳晶体诱导的激子能带重整化
上述多粒子哈密顿算符描述了存在于由维格纳晶体电子诱导的有效周期势中的激子。因此，即使在没有静态外部晶格诱导势的情况下，维格纳晶体势能也可能导致与密度相关的激子能带平坦化。具体而言，哈密顿量的能谱现在由一系列在由倒易维格纳晶格矢量张开的微布里渊区内定义的能级子带η给出。
通过利用维格纳晶体势的周期性和能区折叠，对角化了以hBN封装的MoSe2单层为例的哈密顿量。重新归一化的激子能带结构在维格纳微布里渊区的水平方向上显示。我们获得了第一个倒易散射的激子态与基态之间的能量劈裂ΔE ≈ 0.5 meV。在弱激子-电子相互作用的极限下，这个能量劈裂由在与倒易维格纳晶格矢量大小对应的动量处的激子动能决定，因此ΔE ～ ne。
我们发现，由于弱激子-电子相互作用，在维格纳晶体势存在下，激子能量的重整化通常很小。有趣的是，我们证明了对于最低的η=0子带，激子能带在布里渊区边缘变得平坦化。这种能带平坦化在低密度下更为明显，这可以追溯到低密度下维格纳晶体电子更强的局域性，即维格纳电子的空间展宽ξ远小于维格纳周期aW。特别是，我们发现Lindemann比ξ/aW按比例缩放。在较高的载流子密度下，维格纳电子的离域化也导致了激子波函数的离域化，从而产生了更分散的能带。
能带平坦化对激子群速度的影响
在有限动量下激子能带的平坦化导致了与自由激子情况相比被抑制的群速度。由于在低密度ne= 1011cm-2时布里渊区尺寸较小，即使在低温下，具有小群速度的能带的平坦部分也被强烈占据。由于激子扩散不仅取决于群速度，还取决于激子态的占据，因此预计被占据的平坦部分会显著影响激子输运。相比之下，在较高密度下，大得多的布里渊区中只有一小部分态被占据，即较高动量下的平坦区域未被占据，因此不参与激子扩散。因此，考虑到群速度和子带占据的变化，预计激子扩散在较低载流子密度下会减慢。
激子扩散系数的微观计算
为了微观地研究关联态附近的激子传播，我们计算了激子扩散系数D。扩散系数是使用维格纳函数形式并在应用弛豫时间近似下推导得出的，其中描述了由于激子-声子散射引起的弛豫时间。此外，对应于从重整化激子能带结构直接获得的能带特异性群速度，而激子占据由玻尔兹曼分布估计。为了推导该公式，我们对激子色散进行了能区折叠，使其进入维格纳晶格的微布里渊区。弛豫时间是从微观计算的激子-声子散射率中获得的，明确考虑了由维格纳晶体电子诱导的周期势提供的超晶格势。由于激子-电子相互作用较弱，且激子-声子散射能快速使激子热化，所应用的弛豫时间近似是合理的。
扩散系数的密度依赖性：维格纳晶体的关键特征
我们评估了MoSe2单层中亮（KK）激子的激子扩散系数。在考虑自由激子传播时，我们发现激子扩散系数与密度无关。考虑到维格纳晶体势对激子传播的影响，我们揭示了在低载流子密度下，激子扩散系数存在一个显著的下降，在最低考虑的密度ne= 1011cm-2时降至D ≈ 0.5 cm2/s。这种特征行为具有与自由电子散射激子得到的扩散相反的密度依赖性。后者无法用依赖于激子与静态势相互作用的理论方法直接处理，而是在费米极化子方法中获得。
为了更好理解在维格纳晶体存在下预测的扩散系数密度依赖性，我们回到扩散系数公式。这里，扩散系数由激子群速度、激子占据和激子-声子散射时间决定。后者在较低密度下增强，反映了当激子能带平坦化时散射通道数量的减少，因此预计在较低载流子密度下激子输运会增强，但这与图中显示的行为相反。我们发现扩散系数的主要密度依赖性可追溯到群速度的抑制以及激子能带结构中平坦部分的占据。在低载流子密度下，维格纳晶体电子是良好局域化的，即它们的空间展宽ξ与维格纳晶格常数相比很小。局域化的程度由Lindemann参数ξ/aW描述，该参数随密度增加而增长：Lindemann参数越小，维格纳电子越局域化，激子能带越平坦。随着载流子密度增加，维格纳晶体电子开始重叠并变得离域化。因此，激子变得更具流动性，其能带更抛物线化。此外，布里渊区的尺寸随密度增加，因此能带结构中较平坦的部分不再被占据。这最终导致扩散系数接近自由激子的情况。
与实验现实的比较及与自由电子散射的对比
为了与实验现实情景进行比较，重要的是要注意，虽然维格纳晶体熔化未包含在微观模型中，但预计仅发生在所考虑密度范围的上限。因此，我们预计我们的发现在所考虑的自由载流子密度范围内成立并且可以在实验中获取，预测了在低密度极限下扩散系数的急剧下降。图中预测的激子扩散系数的特征性密度依赖性，与自由电子费米海中激子扩散的密度依赖性形成强烈对比。应用费米极化子方法，我们确实发现激子扩散随载流子密度增加而迅速下降。这反映了激子与自由电子之间的有效散射。激子扩散的下降是与预测的维格纳晶体存在下的激子传播在性质上不同的行为，在后一种情况下，我们发现扩散系数随载流子密度单调增加。因此，低密度下激子扩散的下降被确定为维格纳晶体化的一个明确标志。
扩散系数的温度依赖性
现在，我们研究不同温度下激子扩散系数的密度依赖性。在T = 4 K时，即使在子带间分离非常小的低密度下，激子也主要占据能量最低的子带。在较高温度下，更高能级也开始被占据。这些能级更分散且具有更高的群速度。因此，对于固定的低密度，扩散系数在较高温度下预计会更大。此外，在较高密度下，我们发现只有第一个激子子带在T = 12 K时被占据，但与T = 4 K的情况相比，布里渊区中更大一部分被占据。
在图中，我们展示了三个不同温度下扩散系数的密度依赖性。对于此处考虑的较高温度，我们再次发现当密度降低时，激子扩散系数下降。然而，与迄今讨论的T = 4 K的情况相反，扩散系数变得非单调，并且在极低密度下再次增加。因此，扩散系数在特定的温度依赖性载流子密度处出现最小值。这可以直接追溯到在平方有效群速度中发现的密度依赖性最小值。在低载流子密度下，多个具有大群速度的子带被占据。随着密度增加，子带间的能量分离变大，以至于最终只有最低的子带被占据，导致平方有效群速度下降。密度越高，相关子带越抛物线化，导致平方有效群速度增加。在高载流子密度极限下，热平均平方群速度接近，如能量均分定理所预期。此时扩散系数接近自由激子的值。总体而言，依赖于密度的子带分离、色散和热占据决定了扩散系数。
总结
总之，我们开发了一种微观多粒子方法来描述原子级薄半导体中电子维格纳晶体存在下的激子输运。我们表明，尽管维格纳势能很弱，仅引起微小的能量移动，但它对激子输运具有实质性影响。以hBN封装的MoSe2单层为例，我们预测扩散系数在低载流子密度下显著降低。这种行为可以通过激子被部分捕获在周期性维格纳晶体势中来解释，这反映在激子能带的平坦化上。我们还表明，当激子与维格纳晶体电子相互作用时，激子扩散既是强密度依赖的，也是强温度依赖的。这为在存在电子关联的情况下理解激子输运开辟了途径，预测了强大且特征性的密度依赖效应，可推广到将强关联电子物理引入激子输运领域的各种情景。
