随着新能源产业的迅速发展,全球对锂的需求急剧增加。与传统锂提取方法相比,纳滤(NF)膜分离方法更加高效且环保[1]。在各种膜材料中,由纳米片组装而成的二维堆叠膜(如氧化石墨烯(GO)、金属有机框架(MOF)和MXenes)最近在锂回收领域得到了广泛研究[[2], [3], [4]]。它们的卓越分离性能源于纳米片超光滑的表面和有序的层状堆叠结构,这些因素共同降低了传输阻力,从而实现了高效的分离[[5], [6], [7], [8], [9], [10], [11]]。在这一类膜中,层状二硫化钼(MoS2)膜因其在水环境中的优异稳定性而展现出巨大的潜力,这种稳定性归因于层间范德华吸引力和水合排斥力之间的平衡[12,13]。MoS2纳米片坚硬且表面原子级光滑,使得分子和离子能够快速通过层间纳米通道[14]。这些独特特性使得MoS2层状膜在多种膜分离过程中得到了广泛研究[12,[15], [16], [17]]。
2D膜的层间距在控制选择性离子传输方面起着关键作用,尤其是在锂回收和精确离子筛选等应用中。其中,MoS2膜因其内在的化学稳定性、可调的表面化学性质和明确的层状结构而受到越来越多的关注。因此,人们投入了大量努力来调节MoS2纳米片的层间距以优化分离性能。离子配位[18]和共价修饰[19,20]是两种代表性的方法。例如,将金属阳离子插入层状膜中已被证明可以精确调节层间距并改变离子的排斥行为[18]。同样,用醋酸酯和氨基团对MoS2膜进行化学功能化也被报道可以在不同干燥条件下提高水渗透率[21]。此外,还使用了多种介导剂(如聚合物[[22], [23], [24]]、染料[25,26]、氨基酸[27]、纳米颗粒[[28], [29], [30], [31], [32]]和量子点[33])来调整纳米片膜的层间距。尽管这些方法有效,但它们存在固有的局限性。这些侵入性调节方法通常涉及复杂的合成步骤,可能会改变纳米片的内在几何结构或表面化学性质,从而可能影响膜的稳定性[34]。此外,引入外来官能团可能会阻塞纳米通道并增加传输阻力[35]。
相比之下,压力调节方法提供了一种非侵入性的方式来控制层间距。这些方法在不改变膜化学结构或表面性质的情况下物理调节层间距。李等人证明,通过外部压力调节(EPR)改性的GO膜显示出优异的渗透率和显著提高的盐排斥性能[36]。然而,由于层间作用力较弱以及层间距内亲水基团与水分子之间的强极性相互作用,维持GO膜的调节层间距仍然具有挑战性[37]。类似地,也有报道使用压力调节g-C3N4膜的层间距以增强其光催化活性[38]。然而,关于MoS2膜的压力介导层间距调节的研究仍然有限。
在本研究中,通过堆叠化学剥离的单层MoS2纳米片制备了MoS2膜,并通过施加静水压力以可控的方式精细调节其层间距。系统分析了所得膜的结构和表面特性。进行了水渗透率的历史效应测试,以评估压力调节的可行性和稳定性。研究了不同压力条件下MoS2膜的离子传输行为,并确定了不同价态离子的相应能量障碍。