西北太平洋热带地区过量N?O的纬度变化及其生物地球化学驱动因素

《Marine Environmental Research》：Latitudinal Variability of Excess N 2O and Its Biogeochemical Drivers in the Tropical Western North Pacific

本研究对2023年9-10月热带西北太平洋29个站位的ΔN?O分布及驱动机制进行研究，发现中间层ΔN?O与AOU和硝酸盐正相关，表明硝化作用为主。ΔN?O最大值随纬度降低变浅，可能与生产力增加及缺氧条件增强有关。海气通量显示该区域为N?O净源，氧利用和生产力梯度是纬度差异的主因。

　　

金玉媛|高英镐|朴槿桦|李善恩|朴基泰|金光英|闵珠熙|姜锡坤|金京玉|文智英|金泰旭

韩国大学环境科学与生态工程系，首尔，02841，大韩民国

摘要

一氧化二氮（N₂O）是一种强效的温室气体，主要通过海洋中的硝化和反硝化作用产生。我们研究了2023年9月至10月期间，北太平洋西部热带地区（12.5–29°N，126.5–133.5°E）29个站点的一氧化二氮过剩量（ΔN₂O，定义为海水中的一氧化二氮浓度超过大气平衡值的部分）及其驱动因素的纬度变化。表层海水中的一氧化二氮略微过饱和，且ΔN₂O随深度增加而增加。在中层水域（200–600米），ΔN₂O与表观氧气利用量和硝酸盐浓度呈正相关，这表明硝化作用是一氧化二氮产生的主要来源。ΔN₂O的最大值出现在较低纬度，这与较浅的氧跃层位置一致。较低纬度地区ΔN₂O的最大值较高，可能反映了初级生产力的增强，这从深度积分叶绿素-a的升高可以得到证实；同时，在低氧条件下，一氧化二氮的生成量也可能增加。溶解氧浓度始终高于亚氧化状态，最低氧浓度为64 μmol L^?1，表明反硝化作用受到限制。海气通量始终为正值，平均值为1.39 ± 1.14 μmol m^?2 d^?1，表明该地区在初秋期间是一氧化二氮向大气的净释放源。综上所述，这些结果表明，氧气利用量和初级生产力的纬度差异是一氧化二氮变化的主要驱动因素。

引言

一氧化二氮（N₂O）是一种强效的温室气体，在114年的时间范围内，其全球变暖潜能值是二氧化碳的273倍（Masson-Delmotte等人，2021年），同时它还参与平流层臭氧的破坏（Portmann等人，2012年；Ravishankara等人，2009年）。自工业化前以来，其大气浓度增加了20%，从270 ppb上升至337 ppb（Lan等人，2022年；Masson-Delmotte等人，2021年）。海洋生物过程，主要是硝化和反硝化作用，负责约35%的一氧化二氮排放（Tian等人，2020年）。海洋中的硝化作用是在有氧条件下将铵逐步氧化为硝酸盐的过程，该过程包括NH₄⁺ → NH₂OH → NO₂^? → NO₃^?的转化，并产生一氧化二氮作为副产品。相比之下，反硝化作用是在亚氧化或无氧条件下将硝酸盐逐步还原为氮气（NO₃^? → NO₂^? → N₂O → N₂），在此过程中也会产生一氧化二氮。

预计在未来气候变化的情况下，一氧化二氮的生成和积累将发生显著变化，因为硝化和反硝化作用都对海洋中的生物地球化学变化非常敏感。实验证据表明，海洋酸化可以通过调节基因表达来应对酸化压力，从而增加一氧化二氮的生成（Breider等人，2019年；Zhou等人，2023年）。此外，氧最小值区（OMZ）的扩张（Breitburg等人，2018年；Keeling等人，2010年）预计会增强反硝化作用，进而增加一氧化二氮的生成量。最近的模型研究表明，太平洋中的氧最小值区可能会收缩而不是扩张（Busecke等人，2022年）。由于一氧化二氮的完全反硝化作用主要发生在该区域，因此其收缩可能会减少一氧化二氮的去除，从而导致更多的积累。预测显示，在未来气候变化的情况下，北太平洋热带地区的低氧水域可能会向表层移动（Busecke等人，2022年）。这种变化会使低氧区更接近表面，从而可能使一氧化二氮的生成转移到更浅的深度，并增加其向大气排放的可能性。因此，要准确预测未来的一氧化二氮排放及其气候影响，需要更全面地了解生成一氧化二氮的过程及其调控因素。

北太平洋西部热带地区（TWNP）存在一个生物地球化学悖论：尽管该地区位于营养贫乏的北太平洋亚热带环流范围内，但它却是大气中一氧化二氮的重要来源（Heo等人，2022年；S. Wang，2025年；Wen等人，2024年）。TWNP的特点是上层海水强烈分层且外部营养物质供应极少，这两者共同维持了营养贫乏的环境（Dai等人，2023年）。在TWNP南部（8–17°N），由于淡水作用和北赤道流的西向输送，表层海水盐度较低，进一步加剧了分层现象（Li等人，2013年）。营养贫乏的环境通常限制了初级生产力和硝化底物的可用性（Paulot等人，2015年；Ryan-Keogh等人，2023年）；然而，TWNP每年的N₂O生成量仍相当可观，与全球平均水平相当（Freing等人，2012年）。尽管存在这种悖论，但只有少数研究专门探讨了TWNP中的一氧化二氮生成机制（Heo等人，2022年；S. Wang，2025年；Wen等人，2024年）。

Heo等人（2022年）研究了一氧化二氮的垂直分布，而Wen等人（2024年）则考察了台风和涡流对一氧化二氮生成的影响。两项研究均认为硝化作用可能是主要途径，这一结论基于一氧化二氮过剩量与表观氧气利用量（AOU）或硝酸盐浓度之间的相关性。Heo等人（2022年）还指出反硝化作用也可能是一氧化二氮的来源，这一点从一氧化二氮过剩量与N*（定义为[NO₃^?] ? 16 × [PO₄^3?，表示硝酸盐相对于磷酸盐的过剩或不足）之间的负相关关系中得到体现。总体而言，现有研究一致认为硝化作用是TWNP中的一氧化二氮主要生成途径。然而，一氧化二氮在该地区的垂直和纬度变化机制仍不甚清楚。此外，生物地球化学过程（如初级生产力、氧气动态和物理传输）如何影响一氧化二氮的生成仍有待阐明。

为填补这些知识空白，本研究旨在对TWNP中的一氧化二氮空间分布及其背后的机制进行综合分析。具体目标如下：（1）描述一氧化二氮的空间分布；（2）通过分析一氧化二氮过剩量（ΔN₂O）与表观氧气利用量（AOU）、硝酸盐浓度和N*之间的相关性，确定硝化和反硝化作用对一氧化二氮生成的贡献；（3）量化海向空气的一氧化二氮通量，并探讨其如何响应台风等物理扰动。特别是，本研究探讨了表层叶绿素-a通过再矿化和铵再生驱动硝化作用的途径，从而阐明初级生产力和一氧化二氮生成之间的联系。这些发现将有助于更好地理解营养贫乏海洋区域中的一氧化二氮动态，并为未来的海洋温室气体通量评估提供参考。

样本采集和生物地球化学测量

2023年9月26日至10月10日期间，在R/V Isabu号船上（图1），我们在TWNP的29个站点（12.5–20.5°N，126.5–133.5°E）采集了海水样本。在所有站点，使用配备Niskin瓶的Rosette采样器从水面到1000米深度之间采集了样本。在T13站点（19.5°N，130.5°E），采样范围扩展到了海底附近（5,480米），以覆盖整个水柱。温度和盐度剖面通过CTD系统（SBE-911）进行测量。

结果

我们将TWNP划分为三个子区域：上部（18.5–20.5°N）、中部（16.5–17.5°N）和下部（12.5–15.5°N）。虽然传统分类方法将该研究区域划分为涡流丰富的区域（17–25°N）和北赤道流（NEC）区域（8–17°N）（Kang等人，2024年），但我们的观察发现NEC区域内一氧化二氮最大值和溶解氧最小值的深度存在明显的纬度依赖性差异。位于16.5–17.5°N的站点显示，一氧化二氮最大值和溶解氧最小值出现在约600米深度。

一氧化二氮生成过程

为了探究驱动一氧化二氮积累的生物过程，我们研究了ΔN₂O与表观氧气利用量（AOU）、硝酸盐和N*之间的关系（图4）。

在表层水域（0–200米），AOU（R² = 0.69–0.83）和硝酸盐浓度（R² = 0.68–0.91）与ΔN₂O在整个TWNP范围内呈正相关。这些模式表明一氧化二氮的生成、氧气消耗和硝酸盐的形成之间存在紧密耦合，说明这些过程是由硝化作用驱动的（Nevison等人，2003年；Walter等人，2006年；Yoshinari等人，

CRediT作者贡献声明

文智英：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写。金玉媛：撰写 – 审稿与编辑，数据可视化，项目管理，调查，数据分析。金泰旭：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取，概念构思。朴槿桦：撰写 – 审稿与编辑，调查，数据管理。高英镐：撰写 – 审稿与编辑，调查。朴基泰：撰写 – 审稿与编辑，资源协调。李善恩：调查，

数据可用性

本研究使用的数据将通过Mendeley Data公开提供（链接：http://dx.doi.org/10.17632/562ssy62mv.1）。

资助

本研究得到了韩国国家研究基金会（NRF）支持的“海洋、陆地和大气之间碳循环研究计划”的资助（由科学技术信息部资助，项目编号：2022M3I6A1085990），以及韩国海洋科学技术促进院（KIMST）的资助（由海洋渔业部资助，项目编号：RS-2022-KS221667）。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。