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采用FAMSA二次退火处理抑制无机钙钛矿太阳能电池的非辐射复合，使光电压转换效率从18.15%提升至21.02%，并实现1.26V的高开路电压。
王三龙|田晓斌|于普润|张志涵|祖戈|罗玉琴|田松林
中国吉林省吉林市东北电力大学电气工程学院，邮编132012
摘要
无机钙钛矿太阳能电池（IPSCs）具有优异的光学和热稳定性，使其成为钙钛矿/硅串联太阳能电池（PSTSCs）中顶层电池的理想候选材料。然而，其相对较低的功率转换效率（PCE）限制了其更广泛的应用。这一限制主要是由于无机钙钛矿表面和内部发生的严重非辐射复合现象。在本研究中，采用甲脒磺酸（FAMSA）对无机钙钛矿的上层界面进行了二次退火处理。FAMSA中的磺酰胺基团中的磺酰基（S=O）氧原子具有较高的电负性，并且拥有孤对电子，能够与钙钛矿晶格中的未配位Pb2+离子形成配位键。此外，磺酰胺基团中的N–H键可以与卤化物阴离子（如I-、Br-）形成氢键，从而有效钝化晶界和表面缺陷，抑制非辐射复合。通过这种双锚定钝化策略，IPSCs的PCE从18.15%提高到了21.02%，开路电压（VOC）高达1.26 V。
引言
随着化石燃料消耗量的增加，太阳能、风能和潮汐能等清洁能源逐渐受到更多关注[1]、[2]。传统晶体硅太阳能电池的功率转换效率（PCE）已接近其理论极限[3]、[4]。为了突破肖克利-奎瑟极限，一种有前景的方法是将钙钛矿太阳能电池作为顶层子电池，晶体硅太阳能电池作为底层子电池构建串联太阳能电池[5]、[6]、[7]。通过结合这两种技术的互补优势，这种串联结构得到了快速发展[8]、[9]。目前，最先进的设备已经实现了接近35%的PCE[10]。
目前，这种串联太阳能电池结构中使用的顶层电池主要是有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（HPSCs）[11]、[12]、[13]。然而，这些顶层电池面临两个关键问题：较差的光热稳定性和相分离现象，这些问题严重阻碍了钙钛矿/硅串联太阳能电池（PSTSCs）的实际应用[14]、[15]、[16]。相比之下，仅含有铯（Cs）作为A位离子的无机钙钛矿具有更好的光热稳定性[17]、[18]、[19]。此外，带隙在1.68至1.73 eV之间的无机钙钛矿几乎不含溴，从而大大降低了相分离的可能性[20]、[21]、[22]。因此，无机钙钛矿太阳能电池（IPSCs）被广泛认为是钙钛矿/硅串联配置中顶层电池的最有希望的候选材料之一[23]、[24]。然而，由于IPSCs的缺陷密度较高，导致其PCE低于具有相似带隙的有机-无机杂化钙钛矿电池[25]、[26]、[27]，因此将其集成到串联设备中的研究仍然相对有限。据报道，钙钛矿表面的缺陷密度大约是体材料的三个数量级更高[28]。因此，迫切需要有效的钝化策略来提高IPSCs的光伏性能。
在本研究中，使用FAMSA对无机钙钛矿的上层界面进行了改性。在二次退火过程中，FAMSA中的磺酰胺基团的磺酰基（S=O）和N-H基团作为钙钛矿层的双重锚定点。具体来说，磺酰基（S=O）中的氧原子具有较高的电负性和孤对电子，可以与钙钛矿晶格中的未配位Pb2+离子形成配位键。同时，磺酰胺基团中的N–H键可以与卤化物阴离子（如I-、Br-）形成氢键，从而在一定程度上抑制有害离子的迁移，并促进晶界和表面缺陷的钝化。采用这种基于FAMSA的双锚定钝化策略制造的IPSCs实现了21.02%的PCE，开路电压（VOC）仅为450 mV，显示出其在串联光伏器件中的巨大潜力。
结果与讨论
图1a展示了FAMSA的电子云分布。磺酰胺基团具有明显的电负性，能够与钙钛矿晶格中的未配位Pb2+离子形成配位键。图1b展示了两种钙钛矿薄膜的X射线衍射（XRD）图案。经过FAMSA界面处理后，特征衍射峰的强度增加，表明晶体质量得到提升[29]、[30]。这一改进归因于
结论
在本研究中，将FAMSA溶解在异丙醇中，然后旋涂到CsPbI2.85Br0.15表面，随后进行简单的二次退火处理。在此过程中，FAMSA中的磺酰胺基团中的磺酰基（S=O）氧原子（具有较高的电负性和孤对电子）可以与钙钛矿晶格中的未配位Pb2+离子形成配位键。此外，磺酰胺基团中的N–H键可以与卤化物阴离子（如I-、Br-）形成氢键
作者贡献声明
于普润：数据可视化、监督。
田晓斌：数据可视化、监督。
张志涵：软件开发、数据分析。
罗玉琴：监督、资源协调、实验研究。
祖戈：结果验证、监督、软件开发、概念设计。
田松林：结果验证、监督、资金筹集。
王三龙：初稿撰写、资金筹集、数据管理。
数据可用性声明
本研究的数据可从相应作者处获取。
利益冲突声明
? 作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：62504036）和吉林省自然科学基金-自由探索项目（项目编号：YDZJ202601ZYTS169）的资助。
