使用NSGA-III算法对氨裂解制氢过程进行多目标优化：在经济效益与NO?和CO?排放之间实现平衡

《International Journal of Hydrogen Energy》：Multi-objective optimization of an ammonia-cracking process for hydrogen production using NSGA-III: Balancing economy with NO x and CO 2 emissions

氢能载体氨分解过程的多目标优化与AI模拟研究，通过CatBoost模型和NSGA-III算法优化反应器参数，实现氢气成本低于6美元/千克、氮氧化物减排和环境友好型生产的协同提升。

　　

林敏硕|金仁惠|吴正在|科南·阿兰·塞德里克·恩齐索|金镇荣|赵成铉

韩国全罗北道全州市全罗北国大学半导体与化学工程学院，邮编54896

摘要

从化石燃料向清洁能源的转型对于减轻空气污染至关重要。氨是一种具有高氢密度和储存稳定性的有前景的氢载体；然而，其分解过程会通过能源消耗和废水处理产生气候影响和污染物。此外，燃料电池级氢气所需的氨浓度低于0.1 ppm，而商业模拟器难以实现这一目标。本研究开发了一种多目标优化方法，将人工智能增强的模拟与非支配排序遗传算法III（NSGA-III）相结合，同时优化氢气的平准化成本（LCOH）、NO_x排放和全球变暖潜力（GWP）。CatBoost机器学习模型与反应器长度、温度和压力的多目标优化相结合。人工智能增强的模拟实现了100%的收敛度，R²超过0.973。优化结果产生了66个非支配解，其中80.3%的LCOH低于6.0美元/千克氢气。出现了四种不同的运营策略：经济导向型、NO_x导向型、GWP导向型和折中型。这种方法为设计经济可行且环境可持续的氨裂解工艺以用于工业氢生产和清洁能源转型提供了定量指导。

引言

氢作为一种下一代能源载体，因其高能量密度（约120 MJ/kg）和环境友好特性（尤其是在能量转换过程中不产生二氧化碳排放[1,2]）而受到关注。这种日益增长的认可度引发了全球的广泛兴趣，根据目前公布的项目，预计到2030年氢气出口量将达到约1.6亿吨[3]。尽管如此，氢在长距离运输和储存方面仍面临重大挑战，尤其是与传统能源载体相比，由于其固有的低体积能量密度（标准条件下的约1305 Wh/L）和高扩散性[4]。这些物理限制要求采用高压压缩或低温液化以实现高效储存和运输，但这都会引入显著的能量损耗和基础设施复杂性。

鉴于氢的这些固有局限性，氨作为一种替代载体受到了相当多的关注，因为它具有有利的热物理性质和现有的基础设施。在室温（21°C）下，氨在大约8.8巴的压力下为液态，可以在10至15巴的压力范围内有效储存[5,6]。除了其有利的热物理特性外，氨还受益于完善的全球生产和分配基础设施[7]。事实上，截至2021年，氨是全球第二大工业化学品，年产量超过1.8亿吨。因此，与其它氢载体方法相比，氨的处理和物流技术已经非常成熟[8]。此外，对2050年氢供应链和运输路径的全面经济分析表明，氨是长距离、大规模氢运输（特别是洲际航运路线）最具成本效益的选择[9]。

根据Rouwenhorst等人（2019年）的研究，从电解生产氢气到氨合成、储存和最终燃烧的整个价值链的全面分析显示，整体能源效率在53%到56%之间[10]。此外，当氨作为氢载体使用时，整个价值链过程中的能量损失估计为2.3%–4.8%[11]。这些损失突显了高效工艺设计的重要性，尤其是在氨分解阶段，以提高整个系统的性能。在这方面，Nasharuddin等人（2019年）对使用洗涤塔进行氨吸收，随后通过低温分离回收氮气和氢气的工艺进行了经济评估，并得出氢气的平准化成本（LCOH）约为5.50美元/千克的结论[12]。然而，现有文献中的一个显著问题是倾向于简化氨裂解的操作条件，常常忽视了工艺优化和工业运营中的环境考虑因素[13,14]。

因此，在本研究中，我们通过多目标方法优化了氨裂解工艺，同时考虑了三个指标：经济性能（LCOH）、空气污染（NO_x排放）和气候影响（全球变暖潜力，GWP）。此外，系统地评估了关键工艺变量（如反应器温度、反应器尺寸和操作压力）对性能和可持续性的影响。本研究的新颖之处有三点。首先，开发了一种基于CatBoost的AI模型，以克服传统工艺模拟器在实现燃料电池级氢纯度（NH₃ < 0.1 ppm，ISO 14687-2:2012）方面的收敛限制。这种人工智能辅助的方法在整个优化范围内实现了100%的模拟收敛度——这对于多目标优化过程中所需的数千次迭代模拟至关重要，而传统的确定性方法无法可靠地维持这一稳定性。其次，在先前研究[13,14]建立的工艺配置基础上，这一可靠的模拟框架首次实现了氨裂解工艺的LCOH、NO_x排放和GWP的三目标同时优化。与之前分别或不完全评估这些指标的技术经济研究不同，本研究提供了一个全面的帕累托最优解集，明确量化了三个目标之间的权衡。第三，通过将生物废水处理产生的N₂O排放作为GWP的一个独立贡献因素，建立了更全面的环境评估——这是氨分解文献中一直被忽视的气候影响途径。总体而言，这些贡献为决策者提供了一系列帕累托最优的操作策略，为设计经济可行且环境可持续的氨裂解系统提供了定量指导。

工艺描述

工艺流程

整个工艺配置参考了Lim等人[13]、Makhloufi和Kezibri[14]报告的成熟氨分解流程图进行开发。设计并模拟了一个全面的氨裂解工艺，以应对上述多目标优化挑战。工艺流程图如图1所示。该集成系统由五个主要组成部分构成：（1）氨储存罐，（2）装有Ru基催化剂的氨裂解反应器，（3）

AI模型性能

图3展示了19种机器学习模型在水流量估计方面的预测性能。不同模型类别之间的显著性能差异反映了它们各自的算法特性及其适用性问题。

基于树的集成模型表现出优异的性能，RMSE值低于17,000 kg/h。梯度提升模型（Gradient Boosting、XGBoost、CatBoost、LightGBM）实现了最低的误差，这可以归因于它们的序列化处理方式

结论

在本研究中，我们通过将人工智能增强的工艺模拟与NSGA-III优化相结合，开发了一种全面的多目标优化方法，用于氨分解工艺，以同时优化经济性能、环境安全性和运营效率。这种方法提供了关于在追求这些相互冲突的目标时，工艺设计变量、系统效率和环境影响如何变化的见解。

CRediT作者贡献声明

林敏硕：撰写——初稿、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念化。金仁惠：方法论、数据整理。吴正在：撰写——审稿与编辑、可视化。科南·阿兰·塞德里克·恩齐索：调查。金镇荣：撰写——审稿与编辑、验证。赵成铉：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、项目协调、资金获取。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：赵成铉表示获得了全罗北国大学的财务支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了全罗北国大学的国家级大学发展项目的支持。