《Journal of Energy Storage》：Graph neural network modeling of lithium-ion battery capacity with physics-guided features
编辑推荐：
锂离子电池容量估计的混合模型框架结合了物理模型（RLS-ECM）和数据驱动方法（GNN-LSTM），通过物理特征提取、图结构特征融合和时间依赖建模，显著提升预测精度。在CALCE和NASA数据集上验证，平均RMSE降低55.63%，MAE降低42.87%，跨数据集验证效果更优。
Weiqian Xu|Runze Mao|Peihua Han|Ning Yuan|Yuanjiang Li|Yuting Guo|Houxiang Zhang
江苏科技大学海洋学院，中国镇江市孟西路2号，212003
摘要
准确的容量估计对于确保锂离子电池（LIBs）的安全性和可靠性至关重要。然而，传统方法往往存在物理可解释性有限、特征关联建模不足以及在复杂操作条件下的泛化能力差等问题。为了解决这些挑战，本研究提出了一种混合框架，将基于物理的建模与数据驱动的学习相结合。首先使用基于递归最小二乘（RLS）的等效电路模型（ECM）提取关键物理特征，以提高可解释性。然后利用图神经网络（GNN）进行特征融合，有效捕捉特征之间的相关性和相互作用。GNN的输出进一步通过长短期记忆（LSTM）网络处理，以学习容量估计所需的时间依赖性。在CALCE和NASA数据集上的实验结果表明，所提出的框架显著优于传统方法，平均RMSE降低了55.63%，MAE降低了42.87%。此外，跨数据集验证和消融研究显示，该框架将RMSE降低了27.39%，MAE降低了32.29%。
引言
锂离子电池（LIBs）由于其高能量密度、长循环寿命和相对较低的自我放电率等优点，已被广泛应用于便携式电子设备、电动汽车和可再生能源电网中[1]。然而，LIBs的性能会随着充放电循环的进行而逐渐退化，这甚至可能带来潜在的安全隐患[2]。这种退化主要是由电化学副反应、固体电解质界面（SEI）的形成和锂沉积等因素引起的。因此，准确估计LIBs的容量至关重要。准确的容量估计不仅能够延长电池寿命，还能降低设备维护成本，并最小化故障风险[3]。尽管如此，LIB容量估计仍然具有挑战性。电池退化受到多种非线性环境因素的影响，如温度、充放电循环和容量衰减，这使得准确建模变得困难。
鉴于这些挑战，目前开发的预测方法大致可以分为三类：基于物理的模型、数据驱动的模型和混合模型[1]。基于物理的模型，如伪二维（P2D）模型[4]，依靠电化学原理来模拟电池内部动态。虽然这些模型可以提供有关退化机制的宝贵见解，但它们通常在参数识别、计算成本和预测准确性方面存在问题。相比之下，半经验模型[5]基于实验数据建立简化关系。尽管计算效率高，但它们通常缺乏在不同操作条件下的鲁棒性和可转移性。此外，基于滤波器的估计方法[6]，如卡尔曼滤波器（KF）[7]家族与等效电路模型（ECM）相结合，已被广泛用于剩余寿命预测（RUL）、在线状态（SOC）和健康状态（SOH）估计。这些方法提高了鲁棒性，但仍受模型准确性和测量信号质量的限制。
相比之下，数据驱动的模型在拥有足够的高质量数据时可以捕捉复杂的退化模式并实现高预测准确性[8]、[9]。常见的方法包括支持向量机（SVM）[10]、卷积神经网络（CNN）[11]和门控循环单元（GRU）[12]。Zhou等人[13]应用了图卷积网络（GCN）来缓解训练数据和测试数据之间的分布不匹配问题。然而，这些方法在温度变化、放电率不同或充电不完全的情况下效果较差。此外，CNN-LSTM模型经常面临过拟合和调整问题，而大多数数据驱动方法缺乏可解释性和泛化能力。为了解决这些问题，混合模型结合了基于物理的方法和数据驱动的方法。例如，Chen等人[14]将ECM与循环神经网络（RNN）结合，以自适应调整卡尔曼滤波器的噪声；Dai等人[15]引入了一个包含ECM层和LSTM的迁移学习框架来提高预测准确性。尽管如此，混合模型在设计上更为复杂，并且对电池老化和变化的操作条件敏感。
在LIB容量估计中，特征工程至关重要，因为模型的准确性在很大程度上依赖于各种手动提取的特征[16]。特征主要分为直接测量特征和间接推断特征。前者主要包括电压、电流和容量[17]、[18]、[19]，后者主要包括IC曲线、同时衰减（MTD）曲线和温度统计[20]、[21]、[22]。通过提取各种特征，可以从不同角度反映电池退化机制。然而，提取这些特征不仅依赖于特定的数据集或操作条件，还依赖于研究人员的经验，并需要反复的手动校正。此外，由于提取的特征通常是并行输入模型的，且缺乏权重分布，模型难以有效区分每个特征的重要性，从而影响容量估计的准确性。
为了解决上述挑战，本研究提出了一种结合基于物理的模型和数据驱动方法的混合框架。该框架包括：（1）基于递归最小二乘（RLS）的ECM特征提取；（2）图神经网络（GNN）构建邻接矩阵、特征融合和数据集更新；（3）LSTM设置均方误差（MSE）损失函数和Adam优化器来训练模型并评估模型性能。虽然后续的LSTM模块是一个数据驱动的黑箱模型，但RLS-ECM的引入为输入特征赋予了明确的物理意义，从而在特征层面提高了模型的可解释性。同时，GNN弥补了特征之间相关性建模的不足，有效捕捉了它们之间的复杂相互作用。通过整合这些组件，所提出的混合框架实现了准确、鲁棒和可解释的容量估计。
本文的贡献如下：
- •
通过RLS-ECM提取物理特征，补充了模型中电池的固有状态参数，提高了输入特征的有效性和物理可解释性。
- •
基于GNN的融合模型通过图结构捕捉特征相关性，实现加权交互，比并行输入更好地捕捉特征重要性。
- •
构建了ECM-GNN-LSTM预测框架，以实现高精度和鲁棒的容量估计。
本文的结构如下：第2节介绍了所提出的混合模型的方法论，包括基于RLS的ECM和用于处理空间和时间关系的神经网络。第3节描述了实验设置、程序、使用的数据集以及用于评估模型的性能指标。第4节展示了结果和讨论。第5节总结了本文。
部分摘录
概述
所提出的电池容量估计混合模型的整体框架如图1所示，它结合了基于RLS的ECM、GNN和LSTM。
该模型主要通过结合ECM特征提取和GNN的特征融合来提高LIB特征的使用效率。同时利用LSTM捕捉时间信息，提高了电池容量估计的准确性和鲁棒性。
具体来说，首先进行数据清洗以去除噪声和错误数据，以确保
实验
为了验证所提出的混合模型的性能，本研究使用了两个公共数据集：CALCE数据集[33]和NASA数据集[34]。这两个数据集都采用了恒流-恒压（CC–CV）充电协议。
结果与讨论
为了评估所提出模型的性能，使用了两个广泛使用的公共电池寿命数据集。由于每个数据集中的不同电池单元结果相似，因此从每个数据集中选择了三个代表性电池：CALCE数据集的CS2_35、CS2_36和CS2_37，以及NASA数据集的B0005、B0006和B0007。为了研究训练数据大小的影响，分别使用50%、60%、70%和80%的数据进行了实验。
结论
本研究提出了一种用于LIB容量预测的混合模型框架，结合了RLS-ECM进行数据采集和提取，GNN进行特征融合，以及LSTM进行基于时间的填充以进行容量估计。该模型在两个公共数据集（CALCE和NASA）上进行了验证，并一致优于包括LSTM、GRU、CNN-LSTM、TCN、iTransformer和PINN在内的基准方法。在所有六个基准模型中，所提出的框架平均将RMSE降低了55.63%
CRediT作者贡献声明
Weiqian Xu：撰写——原始草稿、验证、方法论、调查、正式分析。Runze Mao：撰写——审阅与编辑、可视化、监督、正式分析、概念化。Peihua Han：撰写——审阅与编辑、监督。Ning Yuan：调查、正式分析。Yuanjiang Li：撰写——审阅与编辑。Yuting Guo：撰写——审阅与编辑、监督。Houxiang Zhang：撰写——审阅与编辑、监督。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
