《Journal of Environmental Management》：Sodium dodecyl sulfate removal from synthetic greywater using microbial fuel cells
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灰水处理中微生物燃料电池（MFCs）对SDS去除效能及微生物群落影响研究。MFCs系统在合成灰水（SGW）和含SDS合成灰水（SDS-SGW）中均实现96.2%±1.78%的SDS去除率及80.9%±0.67%的sCOD去除率，但SDS-SGW系统电流效率提高至13% vs SGW的1.25%。微生物群落分析显示SDS-SGW中富集与有机物降解（Tesaracoccus、SAR-86_clade）及电化学活性（Comamonas、Azoarcus、Acidovorax）相关的菌种，揭示SDS降解与电化学性能提升的微生物学机制。
Natalia Tapia|Natán Brugueras|Carlos Gallardo-Bustos|Ignacio T. Vargas
智利天主教大学水力与环境工程系，圣地亚哥，7820436，智利
摘要
全球气候危机导致的淡水资源日益稀缺，使得灰水（GW）的再利用成为增加水资源的一种可行方案。微生物电化学技术作为一种替代方法，通过降低曝气成本和促进有机化合物的去除，提高了灰水处理的能源效率。然而，灰水中含有十二烷基硫酸钠（SDS）这一成分，带来了环境风险，需要有效的处理措施。本研究利用微生物燃料电池（MFCs）评估了SDS的去除效果，通过分析水质和电化学性能，并对形成的微生物群落进行了表征。为此，设置了三个相同的MFC反应器，分别使用合成灰水（SGW）和仅含SDS的灰水（SDS-SGW）进行实验。实验结果表明，两种情况下SDS的去除率（96.2 ± 1.78%）和可溶性化学需氧量（sCOD）（80.9 ± 0.67%）没有显著差异（p > 0.05）。虽然库仑效率较低，但SDS-SGW系统的库仑效率（约13%）高于SGW系统（1.25%）。微生物群落分析显示，在SDS-SGW系统中富集了与有机物降解相关的菌属，如
和。此外，还观察到了与电活性细菌相关的菌属，包括、和，表明形成了有助于去除SDS的电活性微生物群落。因此，本研究为评估MFC系统处理合成灰水的有效性提供了新的见解，并揭示了SDS降解与电活性微生物群落之间的关联。引言
全球范围内，44%的生活污水未得到处理（联合国，2021年）。接触受污染的水源会对环境造成多种影响，从农作物中的毒素积累到人类疾病的传播。尽管大多数污水处理系统能够有效去除有机物和营养物质，但某些被称为新兴污染物的化学物质去除率较低，这些物质仍存在于污水处理厂的出水中并进入接收水体（Nadia等人，2022年）。这些污染物包括药物、抗生素、杀虫剂和表面活性剂，因为它们会对环境和人类健康产生负面影响（De la Cruz等人，2012年）。
由于水资源短缺加剧，人们开始考虑重新利用水资源，包括淋浴水、洗衣机排水、洗手池排水和厨房排水。灰水占总生活污水的50-80%，由于其有机负荷较低，被认为污染程度较低；因此在一些水资源紧张的地区，未经处理的灰水被非正式地用于园艺（Faruqui和Al-Jayyousi，2002年；Nel和Jacobs，2019年）。然而，由于这种做法存在健康和环境风险，各国制定了相关法规，通常规定了pH值、生化需氧量、总悬浮固体、浊度和微生物指标的限值（Khajvand等人，2022年）。然而，广泛用于洗涤剂和个人护理产品中的表面活性剂作为灰水中的主要污染物，却未受到足够重视。
表面活性剂是两亲性分子，根据其化学性质可分为阴离子型、非离子型和阳离子型（Khajvand等人，2022年）。其中最常用的是阴离子型表面活性剂，尤其是十二烷基硫酸钠（SDS），其在家用水中的浓度因使用习惯、洗涤剂用量和用水量而异。例如，Chakraborty等人（2021年）报告的浓度范围为3至21毫克/升，而Ghaly等人（2021年）报告的浓度范围为1至60毫克/升；在洗衣废水中，甚至有高达100毫克/升的记录（Zhou等人，2023年）。接触SDS会对环境和人类健康产生不利影响。先前的研究表明，表面活性剂会破坏微生物膜，促进耐药菌株的生长，并增加土壤的疏水性（Shreya等人，2021年）。因此，在再利用灰水之前对其进行处理至关重要。
已有多种技术用于去除废水中的SDS，包括膜过滤、吸附、膜生物反应器、高级氧化工艺、光芬顿工艺、臭氧氧化、紫外线（UV）辐射和过氧化氢（Sathe等人，2020年）。但这些方法成本较高，能耗大，或者缺乏实际应用性，例如膜吸附技术只能改变表面活性剂的相态，仍需后续处理吸附介质和膜组件（Chakraborty等人，2021年）。另一方面，像SDS这样的阴离子型表面活性剂具有较高的生物可利用性，可被环境中广泛存在的细菌（如Pseudomonas属）产生的烷基硫酸酶降解（Abbasnezhad等人，2011年；Chaturvedi和Kumar，2011年），从而提供了一种更可持续的解决方案。尽管好氧生物降解SDS效果显著，但需要持续曝气，能耗较高。因此，微生物燃料电池（MFCs）可能是一个有前景的方法。
MFC通过电活性阳极细菌氧化有机化合物，产生质子和电子。质子通过介质传输，电子通过外部电路传输，用于还原电子受体（通常是氧气），将化学能转化为电能。因此，这些系统可以同时实现污染物的降解和电能的产生，降低能耗和处理周期（Gajda等人，2018年），并可能成为自给自足的生物修复或污水处理装置（Boas等人，2022年）。
目前，关于MFCs去除SDS的研究较少，主要在受控条件下针对废水而非灰水系统进行。Sathe等人（2020年）使用由上流式MFC、红土过滤器和紫外线照射的光阴极室组成的混合系统处理含有10毫克/升SDS的合成废水，发现SDS去除率超过96%（水力停留时间超过12小时），但当SDS浓度从22毫克/升增加到33毫克/升时，最大功率密度有所下降。Sathe等人（2021年）使用生物电芬顿MFC在4小时内实现了约87.5%的SDS去除率。Chakraborty等人（2021年）在连续上流式MFC中评估了不同SDS浓度下的处理效果，使用L-半胱氨酸作为碳源（化学需氧量230毫克/升）。其中一个MFC分别添加了10、20、30和40毫克/升的SDS，在四个运行阶段（P1、P2、P3和P4）进行测试。结果发现，与不含SDS的对照组相比，细胞性能下降，P4阶段的电效率降低了66%，COD去除效率降低了20%，表明微生物更倾向于降解L-半胱氨酸而非SDS。尽管这些研究证明了从废水中去除SDS的可行性，但在实际或合成灰水中去除表面活性剂方面仍存在知识空白。大多数使用MFC处理灰水的研究（Araneda等人，2018年；Arvaniti和Fountoulakis，2021年；Bolton和Randall，2019年；Cecconet等人，2021年；Sajithkumar和Ramasamy，2015年；You等人，2021年）主要关注总体COD和营养物质的去除，而非表面活性剂。此外，尚未研究SDS作为MFC系统中唯一的碳源和能源的情况，且关于灰水供给MFC中的电化学性能和微生物群落结构的研究较少。因此，本研究旨在通过使用合成灰水（SGW）和SDS作为唯一碳源和能源来填补这一空白，通过物理化学分析（sCOD、SDS、营养物质、pH值和电导率）、电化学表征（极化曲线和循环伏安法）以及16S rRNA基因Illumina测序来评估系统性能，从而深入了解MFC在表面活性剂主导的灰水条件下的工作原理。
实验装置
实验分为两个阶段。在第一阶段（启动阶段），构建了九个双室MFC（图1A），由两个通过离子交换膜（Nafion? 212，FuelCell Store，美国）连接的丙烯酸管组成。第一个管（长4厘米，直径3厘米）作为阳极室，第二个管（长3厘米，直径3厘米）作为阴极室。阳极使用5毫米厚、直径3厘米的碳毡，阴极使用碳布。
启动阶段性能
在适应期（前120天），九个MFC的电流密度差异较大，范围在0.53毫安/平方米至118.95毫安/平方米之间（补充材料 – 表S2）。然而，sCOD的去除率在各个MFC之间相对稳定，平均为50.51 ± 6.21%。
关于SDS的去除，所有MFC的去除率均超过58%，其中MFC-2和MFC-9的去除率超过95%。值得注意的是，MFC-9的去除率最高。
结论
详细评估了SDS的去除过程。两个不同系统（SGW和SDS-SGW）的结果显示，在两种条件下，SDS和sCOD的去除率分别约为96%和80%。然而，在较长的停留时间（三天对比一天）下，SGW的去除率更高，这表明SDS浓度可能对细菌产生不利影响。
作者贡献声明
Natalia Tapia：撰写初稿、数据可视化、方法设计、实验研究、数据分析、概念构建。Natán Brugueras：实验研究、数据分析。Carlos Gallardo-Bustos：方法设计、实验研究、数据分析。Ignacio T. Vargas：撰写、审稿与编辑、项目监督、资源管理、方法设计、实验研究、资金获取、概念构建。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了FONDECYT项目（编号1240572）、ANID CEDEUS（编号CIN250009）、ANID COTH2O（编号CTI250001）、智利天主教大学的研究副校长办公室（VRI）以及国家研究与发展局（编号21181105）的支持。特别感谢Mauricio Medel在实验室中的协助。
