乳液凝胶是一种独特的材料,由含有乳液滴的凝胶网络组成(Dickinson, 2013; Wan et al., 2023),它结合了乳液和水凝胶的优点,在调节食品质地、替代脂肪以及释放和控制生物活性成分方面具有显著优势(Dickinson, 2013; Liang et al., 2010; Huang et al., 2025)。因此,乳液凝胶已在食品工业中得到广泛应用(Ren et al., 2022),常用于酸奶、奶酪、酱料和肉制品中(Poyato et al., 2015)。乳液凝胶通常根据其内部微观结构进行分类,以便更好地理解和预测其多种功能。根据结构组织,乳液凝胶大致可以分为乳液填充凝胶和乳液颗粒凝胶(Farjami & Madadlou, 2019)。乳液填充凝胶由分散在连续交联凝胶网络中的油滴组成(Torres et al., 2016),连续相的胶体性质以及油滴与连续相之间的相互作用显著影响凝胶的性能(Li et al., 2021; Lin et al., 2020)。乳液颗粒凝胶通常由具有良好界面性质的乳化剂稳定,乳化聚集的颗粒占据封闭空间形成连续的3D网络。因此,其机械性质主要受颗粒间相互作用力和颗粒变形性的影响(Funami, 2024; Bremer et al., 1993)。然而,这两种分类都是理想化的模型;实际食品系统往往是复杂的胶体材料,可能同时包含乳液填充/乳液颗粒凝胶的混合网络(Farjami & Madadlou, 2019)。因此,研究含有乳液填充/乳液颗粒凝胶混合网络的乳液凝胶的结构-性质关系非常重要。
乳液凝胶的功能性能,包括其稳定性、流变学性质和释放特性,本质上受其微观结构的控制(Oppong et al., 2024)。最近的研究揭示了嵌入连续生物聚合物网络中的乳液填充凝胶的结构-性质关系,这类凝胶通常具有较大的滴粒尺寸(约50–200 μm)和较高的储能模量(G′ ~103–105 Pa),从而具有较高的机械强度,但可能导致脂质释放较慢(Hashemi et al., 2025; Lin et al., 2025; Li et al., 2023)。相比之下,由乳液颗粒聚集形成的乳液颗粒凝胶通常具有更松散的网络,滴粒更小且更均匀(约10–100 μm),从而导致更快的消化动力学和更高的游离脂肪酸(FFA)释放率(Tyowua et al., 2024; Shu et al., 2025; Xu et al., 2024)。然而,对其混合形式的直接和系统比较仍然有限,这主要是由于乳液凝胶通常采用不同的凝胶化机制制备,例如乳液填充凝胶采用热/pH凝胶化,而乳液颗粒凝胶采用酶/离子凝胶化(Dille et al., 2018; Mao et al., 2014; Tong et al., 2023)。此外,这种方法的多样性使得制备过程复杂化,阻碍了公平比较,因为不同的凝胶化机制和加工条件会不同程度地影响最终的网络结构(Lin et al., 2020)。因此,使用基于相同生物聚合物的单一凝胶化方法来制备所有所需结构至关重要。
冷凝胶化技术是一种常用的凝胶制备方法,通常包括两个步骤。首先,在特定条件下(如高pH值或高温)溶解和部分变性生物聚合物(如蛋白质或多糖)以形成溶胶。然后,通过低温触发凝胶化,诱导分子聚集和网络形成(Bryant & McClements, 1998; Geonzon et al., 2025)。冷凝胶化能够精确控制凝胶化动力学和微观结构,因为它广泛用于制备各种软材料,包括蛋白质水凝胶、大分子凝胶和用于生物活性成分释放及脂肪替代的乳液凝胶(Clímaco & Fasolin, 2024; Lerch et al., 2024)。然而,关于使用单一冷凝胶化方法制备所有目标释放系统所需结构的凝胶的信息有限。
鉴于此,通过利用琼脂和明胶的温度敏感性质,采用单一的冷凝胶化方法制备了具有不同网络结构的高内相乳液凝胶。具体来说,通过调节明胶与琼脂的比例,成功制备了三种类型的乳液凝胶,包括乳液填充凝胶、乳液颗粒凝胶和混合结构凝胶。此外,本研究还研究了这些不同结构乳液凝胶的性质,包括宏观和微观形态、乳液凝胶稳定性、温度敏感响应、机械强度、流变行为以及抗氧化和释放特性。最后,为了评估将这些凝胶应用于实际食品系统的可行性,以蛋黄酱作为模型食品,系统研究了其在储存过程中的质地变化和感官特性。