通过混合连接和Cl-功能化协同增强Fe-MOFs对啶虫脒的吸附-光催化降解性能

《Separation and Purification Technology》：Synergistic enhancement of adsorption-photocatalytic degradation performance of Fe-MOFs for acetamiprid by mixed-linker and cl-functionalization

本文并非一篇综述文章，而是一篇研究论文。论文研究了一种由二丁胺（DBA）、正丙醇（PrOH）和水组成的三元吸收剂，用于高效捕集二氧化碳。该工作通过测定pKa值和热力学/动力学研究，并与二正丙胺（DPA）、二乙胺（DEA）等仲胺比较，系统评估了DBA的CO2捕获性能。研究表明，添加正丙醇不仅能提高DBA溶液的饱和吸收容量，还能优化CO2吸收过程，结合13C NMR光谱学分析揭示了吸收/解吸机制，证明DBA-PrOH-H2O是一种前景广阔的CO2捕集吸收剂。

　　

质子化胺的解离

质子化DBA的解离反应可表示为：

DBAH⁺?_K1DBA + H⁺

平衡常数方程与相应的分解反应直接相关：

K₁= {[DBA][H⁺]γ_DBAγ_H⁺} / {[DBAH⁺]γ_DBAH⁺}

其中γ_i和[i]分别是物种i的活度系数和浓度。

于是pK_a方程可表示为：

pKa = pH - log([DBA]/[DBAH⁺]) - log(γ_DBA/γ_DBAH⁺)

活度系数由德拜-休克尔方程导出：

ln γ_i= - (A z_i²I^0.5) / (1 + B I^0.5)

其中I指的是离子强度。

材料

N, N-二乙基乙醇胺 (DEEA, 98%)、单乙醇胺 (MEA, 98%)、二正丁胺 (DBA, 98%)、二正丙胺 (DPA, 99%)、二乙胺 (DEA, 99%)、三乙胺 (TEA, 98%) 和乙醇胺 (DEOA, 99%) 购自麦克林生化科技有限公司。正丙醇 (PrOH, 99%) 购自阿拉丁生化科技股份有限公司。D₂O (99.9% D) 和CD₃OD (99.8% D) 购自默克（上海）技术有限公司。CO₂和N₂气体 (99.999%) 购自长沙日臻气体有限公司。

质子化胺的解离常数

在相应的酸化过程中，预期只有两个等当点，因为这些仲胺（DBA, DPA 和 DEA）的质子化反应只会产生一种形式的质子化分子，即盐酸/胺浓度比为1.0的点（第一个突跃点）和由于酸过量使溶液变成酸性的临界点（第二个突跃点）。在这两个浓度状态下，pH值对应着...

结论

三种不含羟基的新型仲胺（DBA, DPA 和 DEA）被用作高效吸收剂捕集CO₂。通过比较基本的动力学和热力学参数，找到了具有更优吸收性能的DBA。为了进一步提高DBA的捕集性能，通过向DBA溶液中添加正丙醇（PrOH）制备了一种有机混合吸收剂。热力学参数以标准摩尔熵（ΔS_m0）和...的形式呈现。