《Surface and Coatings Technology》：Layer-by-layer assembled GO-MXene composite coating with adaptive lubrication and life extension in air-N
2 variable atmosphere
编辑推荐：
通过喷辅助层层积技术制备GO-MXene复合涂层，在空气和氮气环境中展现出优异的耐磨性能，其中氮气环境下因转移膜形成使寿命延长至7000次循环，同时验证了复合涂层在环境交替下的自适应润滑机制。
费罗|杨亚文|马丽敏|贾伟红|高黄|杨胜荣|卢仁国|王金清
中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室，中国兰州，730000
摘要
为了提高航空航天运动部件在交替/序列大气条件下的耐久性，采用基于氢键的喷雾辅助逐层组装技术在不锈钢基底上沉积了一种致密的多层涂层（GO-MXene）LBL10。在不同的大气条件下，LBL涂层的磨损寿命有显著差异（在空气中为15,000次循环，在N?中为4,200次循环）。此外，在空气中经过1,000次循环后形成的转移膜使得在N?大气下的磨损寿命延长了近7,000次循环。LBL涂层在空气-N?交替条件下表现出独特的动态响应特性。其出色的性能归功于MXene的承载能力、界面滑动性能以及转移膜的二次润滑作用，为可重复使用的太空-地面运输系统的可持续润滑提供了新的见解。
引言
在航空航天领域的持续探索和深入发展中，摩擦和磨损一直是制约高科技机械设备向更高精度、更大载荷和更长使用寿命发展的因素[1]、[2]。其中，复杂的环境是影响航天器磨损寿命和可靠性的重要因素。航天器发射前所经历的空气大气、氮气以及动态变化的环境条件对润滑涂层的服务性能构成了严峻挑战[3]。固体润滑材料必须具有低环境敏感性和自适应润滑功能。要实现这一目标，必须满足两个条件[4]、[5]、[6]、[7]：（1）它们应具备在各种环境中都具有最佳润滑性能的功能组分，以充分利用各组分的协同作用；（2）材料的组成、微观结构和表面化学状态能够响应服务环境、接触应力、大气或介质的变化，并表现出稳定可靠的低摩擦和低磨损性能，从而实现对环境变化的长期适应。
一些典型的二维（2D）层状材料（如石墨烯及其衍生物、过渡金属碳氮化物等）由于其层间剪切能力、高机械强度和化学稳定性而被视为理想的固体润滑候选材料[8]、[9]。然而，单一材料体系存在显著局限性：氧化石墨烯（GO）在潮湿的空气大气中由于氧功能团吸附水分子而增加摩擦阻力；而在干燥或真空环境中，层间的反应位点缺乏钝化物质，容易导致界面失效和磨损增加[10]、[11]、[12]。MXene（如Ti?C?Tx）具有优异的机械性能和亲水表面，但单独用于涂层时应用受到严重限制，其在湿度条件下的边缘氧化使其主要用作聚合物润滑剂添加剂[13]、[14]、[15]。Marian等人发现，MXene在20%湿度下能形成致密的摩擦膜，实现优异的钝化保护；而在80%湿度下，由于水分子在亲水表面的吸附会导致层结构损伤，从而引发钝化失效[16]。
为了突破这些限制，采用了纳米级、多样化且复合成分结构的设计理念，并利用了界面结构的主动设计[17]、[18]、[19]、[20]。这是开发具有低摩擦、高强度和韧性、长磨损寿命以及多环境适应性的固体润滑涂层材料的基本思路和理想方法。2D复合涂层利用氢键、静电吸引力或金属离子桥接作用在两层之间构建致密的复合涂层，通过其协同系统提供环境适应性润滑解决方案。研究报告指出，例如，通过铝离子定向扩散制备的金属离子涂层显著增强了涂层与基底之间的界面结合强度，并有效延长了涂层的磨损寿命。镁铝层状氢氧化物和聚合物（聚2-丙烯酰胺-2-甲基-1-磺酸）通过组装技术交替沉积在纤维表面，提高了界面结合强度，有效增强了复合材料的拉伸强度，从而降低了磨损率[21]。
然而，目前大多数研究仅限于单一环境下的摩擦性能研究。为了深入探索自适应润滑性能及其与环境的相关机制，近年来的研究方向主要集中在以下两个方面：（1）设计具有更低摩擦和更长润滑寿命的润滑材料体系，并探索更便捷可行的涂层制备技术；（2）探索固体涂层在多环境和持续变化环境中的自适应润滑和寿命延长技术。同时，近年来开发并广泛报道了喷雾辅助逐层（SP-LBL）组装技术，以解决传统LBL自组装技术在基底尺寸上的限制以及快速大规模生产的需求[22]、[23]。
本文通过SP-LBL组装技术制备了GO和MXene的复合涂层，并研究了其在空气、N?大气以及空气/N?交替/序列变化条件下的摩擦学性能演变规律。通过探讨MXene的承载能力、界面滑动行为和转移膜的润滑及寿命延长机制，本研究旨在为适用于可重复使用航天器多变环境的高稳定性固体润滑涂层的发展提供理论基础。
材料
GO片材分散液是通过文献中报道的改良Hummer方法制备的[24]。MXene片材分散液是通过在HCl和LiF的作用下对MAX粉末进行原位蚀刻获得的[25]、[26]、[27]。所有实验均使用去离子（DI）水。GO和MXene片材的透射电子显微镜（TEM）微观形态见电子补充信息（ESI）中的图S1。
SP-LBL组装涂层的构建
首先，将制备好的GO和MXene进一步稀释到水中
涂层的形态和结构
GO和MXene的均匀分散（图2a）确保了喷涂涂层的均匀性，这一点从图2b中涂层光滑平整的外观可以得到验证。此外，不同成分的GO、MXene、GO5-MXene5和（GO-MXene）LBL10涂层呈现出不同的光泽颜色。图2c-f展示了这四种涂层的微观表面形态。其中，GO涂层相对光滑，而MXene涂层由于刚性而呈现出岛屿状纹理
结论
总结来说，（GO-MXene）
LBL10复合涂层通过SP-LBL交替组装工艺成功制备。全面评估了该涂层在空气、N?和空气-N?变化条件下的摩擦学性能，系统分析了润滑和寿命延长机制，主要结论如下：
- (a)
对于（GO-MXene）LBL10复合涂层，多层结构的形成得益于交替作用
CRediT作者贡献声明
费罗：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法学，研究，概念化。
杨亚文：撰写 – 审稿与编辑，监督，数据管理。
马丽敏：资源，方法学。
贾伟红：资源，方法学。
高黄：资源，方法学。
杨胜荣：资金获取。
卢仁国：方法学。
王金清：撰写 – 审稿与编辑，验证，项目管理，资金获取，数据管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了中国科学院战略性先导科技专项（编号：XDB 0470302）、国家自然科学基金（编号：52375218）以及甘肃省重大科技项目（编号：23ZDGA011）的支持。
