《Surface Science》：Hydrogen storage performance of Y-decorated
NbS
2 monolayers: A DFT-D3 study
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氢储存性能增强的Y原子修饰NbS?单层研究采用ab initio分子动力学模拟和DFT-D3计算，显示每个Y原子可吸附7个H?分子，平均吸附能-0.161 eV/H?，脱附温度206 K，储氢密度达3.10 wt%，金属特性保留，Kubas型键主导吸附，300 K热稳定性验证结构完整。
拉杜阿纳·阿斯里（Radouane ASRI）| 穆罕默德·库伊利（Mohamed KHUILI）| 埃尔·侯西纳·阿特马尼（El Houssine ATMANI）| 内杰玛·法祖安（Nejma FAZOUAN）
卡萨布兰卡哈桑二世大学（Hassan II University of Casablanca）科学与技术学院，纳米结构与先进材料、力学与热流实验室（Laboratory of Nanostructures and Advanced Materials, Mechanics and Thermofluid），邮政信箱146，20650莫哈姆迪亚（Mohammedia），摩洛哥
摘要
在二维过渡金属硫族化合物的研究背景下，TMD（过渡金属硫族化合物）作为潜在的氢储存介质受到了广泛关注。本研究利用从头算分子动力学模拟（ab initio molecular dynamics simulations）和DFT-D3计算方法，研究了用Y原子修饰的NbS?单层的氢储存性能。每个Y原子（每侧两个）在最稳定的构型下最多可以吸附7个H?分子，平均吸附能为-0.161 eV/H?，对应的解吸温度为206 K，即最大储氢容量为28个H?分子，占材料重量的3.10%。经过修饰和吸附后，NbS?的金属特性得以保持，Y原子与H?之间的相互作用主要以Kubas型键合为主。分子动力学模拟结果证明，在300 K的温度下，该材料的结构完整性和氢保留能力仍然良好。与其他先前研究中的系统相比，Y原子修饰的NbS?表现出优异的稳定性和可逆性。这些结果表明该材料在氢储存应用中具有令人满意的性能。
章节摘录
1. 引言
氢被视为一种清洁能源载体，但由于安全高效储存方面的问题，其实际应用受到限制[1]。事实上，美国能源部（DOE）设定了雄心勃勃的目标（到2020年车辆上的氢储存量达到约5.5 wt%）[2]。为实现这些目标，需要开发新的吸附材料，这些材料能够大量捕获氢并在解吸时轻松释放氢。由于纳米材料具有较大的表面积、可调的化学性质以及可以通过表面工程进行优化，因此成为理想的候选材料。
2. 计算方法
Quantum ESPRESSO软件包采用密度泛函理论（DFT）进行计算[23,24]。我们使用了投影增强波（PAW）技术和PBE类型的广义梯度近似方法来模拟电子交换和相关作用。布里渊区采样采用了6×6×1的Monkhorst-Pack k点网格，平面波基组的动能截止值为500 eV。为了考虑范德华相互作用，我们应用了Grimme的DFT-D3校正方法。
NbS?的优化结构与稳定性
NbS?的2H多型体采用层状六角晶格结构（空间群P6?/mmc，编号194）。第一性原理优化得到的晶格常数a = b ≈ 3.31 ?。这些值与文献中报道的孤立NbS?单层结构的数值非常吻合。通常会在c轴方向引入约20 ?的真空能隙，以消除层间相互作用，从而确保二维层的周期性重复结构不会相互影响。
结论
从头算分子动力学结合DFT-D3计算结果表明，Y原子修饰显著提升了NbS?的氢储存性能。每个Y原子最多可吸附7个H?分子，总储氢容量占材料重量的3.10%。该系统具有较好的热稳定性，吸附能为-0.161 eV/H?，有利于氢的 reversible吸附和解吸过程。尽管如此，其储氢容量仍有提升空间。
CRediT作者贡献声明
拉杜阿纳·阿斯里（Radouane ASRI）：撰写初稿、数据可视化、软件开发、实验研究。
穆罕默德·库伊利（Mohamed KHUILI）：结果验证、实验指导、软件开发、数据分析。
埃尔·侯西纳·阿特马尼（El Houssine ATMANI）：实验指导。
内杰玛·法祖安（Nejma FAZOUAN）：结果验证、实验指导、软件开发、数据分析。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益冲突或个人关系。
