铂（Pt）在薄膜技术中具有广泛应用，包括X射线自由电子激光（XFEL）设施中全反射镜的高Z元素涂层、燃料电池中的电催化电极，以及电子设备中的高温耐腐蚀互连[[1], [2], [3], [4], [5]]。为了制备Pt薄膜，物理气相沉积（PVD）技术（如电子束热蒸发和溅射）在研究和工业应用中都受到了关注[6]。
为了获得具有优异物理和机械性能的薄膜，对表面形态、混合和晶体结构等进行全面研究是必要的[7]。例如，影响X射线镜性能的主要缺陷是表面的粗糙度和界面处的混合[8]。在欧洲XFEL项目中，技术规范要求镜子的峰谷误差应小于2 nm，以保持波前并维持FEL束的相干性[9]。先前的实验研究表明，Pt原子倾向于形成低能量的密排（111）表面，这是表面粗糙化的主要原因；而添加碳可以抑制Pt的结晶并降低表面粗糙度[1,10]。此外，较低的沉积速率可以促进面心立方（fcc）金属中（111）纹理的形成[11]。St?rmer等人提出，Pt层的微观粗糙度可能与基底的粗糙度更为相关，而不是与涂层的厚度相关[9]。还有一些实验研究了Pt薄膜的应力[1]、密度[8,9]和损伤阈值[2,12,13]。
薄膜的质量和性能受到沉积条件的显著影响，例如入射能量、沉积速率、温度、入射粒子的角度以及基底晶体取向。探索这些条件与薄膜生长之间的关系非常重要。然而，当前的实验方法尚不足以理解原子尺度上发生的生长机制和现象。另一方面，分子动力学（MD）方法提供了对薄膜生长阶段的原子级洞察，使其成为研究沉积动力学的不可或缺的工具。这种方法已被有效地用于模拟金属[[14], [15], [16]]和半导体[[17], [18], [19]]薄膜的生长过程。然而，使用MD方法研究Pt薄膜沉积的研究还较为有限。Marimpul等人通过MD模拟研究了Pt薄膜在Si(001)基底上的热蒸发生长过程，重点关注不同基底温度对Pt薄膜晶体结构的影响[20]。
除了温度之外，还有其他几个因素可以在初始阶段影响薄膜的形成过程，这已在其他金属薄膜的研究中得到验证。MD研究表明，Nb[21]和Cu[22]薄膜的结晶性存在“能量窗口”，即入射能量对薄膜结晶性的影响是非单调的。随着入射能量的增加，fcc结构的数量最初会增加，随后会减少；而六方密排（hcp）结构的数量则呈现相反的趋势[22]。Mes-adi等人发现，在室温下较低的沉积速率有助于Cu原子在基底表面的扩散及其与晶团的聚集，从而促进晶体结构的形成[23]。另一项计算表明，在0.25原子/ps的沉积速率下，Ni薄膜的结晶性低于1至5原子/ps的沉积速率，这可能是由于成核和晶核生长之间的竞争[24]。在Cu薄膜中，Cao等人提出结晶性也存在“角度窗口”，其中最低的结晶性出现在30°和45°的中等入射角度[25]。同时，Mes-adi等人发现，随着入射角度的增加，结构无序度也会增加[23]。
许多研究关注沉积因素如何影响薄膜的表面粗糙度。当入射能量较低时，由于原子扩散能力较弱，它们难以在阻挡层表面自由移动以填充空位，从而导致岛屿状生长模式和较大的表面粗糙度[26]。随着入射能量的增加，沉积原子的扩散能力增强，加上高能量入射原子导致的表面凸起的塌陷，使得表面变得更加光滑，薄膜逐渐过渡到层状生长模式[7,16,[26], [27], [28], [29], [30]]。然而，如果入射能量进一步增加，在溅射过程中基底原子可能会被击出，导致表面粗糙度再次上升[7,[26], [27], [28]]。一些模拟结果发现，入射能量与表面粗糙度之间没有明显趋势[31]，或者当入射能量处于某个范围内时表面粗糙度会波动[21]。大多数研究表明表面粗糙度与沉积速率呈负相关[14,23,24]；随着沉积速率的增加，岛屿状形态的出现减少[14]。然而，Chen等人发现表面粗糙度与沉积速率之间存在正相关。他们解释说，高沉积速率会阻止沉积原子有足够的时间进行扩散，可能导致岛屿状生长模式[32]。此外，Chang等人的研究发现，在1原子/ps的沉积速率下，表面粗糙度高于0.25原子/ps的沉积速率[24]。总体而言，上述模拟中观察到的粗糙度变化通常可以用薄膜生长模式和表面溅射来解释。Ying等人之前提出，Cu薄膜的粗糙度与沉积层的晶体结构有关，认为fcc和hcp结构的增加可以提高表面平整度[22]。然而，这一观点似乎与实验结果相矛盾。
薄膜与基底之间的界面混合会影响薄膜的质量和性能。原子渗透基底的程度很大程度上取决于它们的入射能量[7,16,27]，并且随界面类型而变化。例如，在Cu/Si界面，当入射能量为几十分之一电子伏特时，观察到大量的混合[16]。相比之下，在Cu/Ta界面，当入射能量为20电子伏特时，沉积层与基底之间的边界仍然清晰，没有明显的界面混合[26]。此外，沉积速率[23]和入射角度[7,25]等因素也会影响界面扩散长度。MD模拟表明，Al/Cu界面的界面混合始于83°的高入射角度[25]。而在TiNi/Ni界面，入射角度则不影响混合[7]。
由于沉积过程中基底与薄膜之间的热结构和匹配不匹配，薄膜中不可避免地会产生残余应力。这些应力显著影响涂层的行为，如结晶、应力腐蚀和裂纹扩展[33,34]。研究表明，沉积薄膜层中的平均双轴应力通常为压应力[7,28,30]。ichou等人对TiNi薄膜的研究表明，提高沉积原子的能量可以增加它们在表面的移动性。这种更大的移动性促进了与邻近原子的更频繁和更强烈的相互作用，导致晶格变形和双轴应力的增加[7]。相反，Hwang等人对Cu薄膜的研究表明，随着入射能量的增加，薄膜的双轴应力趋于零[28]。关于平均法向应力，薄膜可能处于压应力[30]或拉应力[7,27]状态。随着入射能量的增加，可能会出现压应力增加[30]、拉应力增加[7]或非单调变化[27]的趋势。此外，在薄膜与基底之间的界面区域经常发现较大的原子应力值[9,21]。此外，沉积速率的增加会产生额外的压应力，减少空位的密度，并抑制整体扩散行为以及晶体薄膜的成核[24]。
薄膜的生长过程和性能受到多种竞争因素的影响，如原子扩散、结晶和生长模式。结果因材料类型和沉积条件而异。到目前为止，关于Pt薄膜沉积的模拟研究还很少。只有Marimpul等人模拟了入射能量为0.35 eV时温度对Pt/Si(001)薄膜晶体结构的影响[20]。在这项研究中，通过MD方法模拟了Pt薄膜在Si基底上的沉积过程。系统地研究了入射能量、沉积速率、入射角度和Si基底表面的影响。对薄膜的结构、表面形态、界面混合和薄膜应力进行了全面分析。这项研究的发现有望为在Si基底上制备高质量Pt薄膜提供参考。
