《Surfaces and Interfaces》：Self-powered UV-Vis high performance PEDOT:PSS/Sb
2S
3/GaN heterojunction photodetector
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自供电紫外可见光探测器通过PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN三明治异质结实现高效宽带响应，检测度超101? Jones，暗电流低至3.0×10?1?A，环境稳定性优异，为低功耗传感和便携设备提供新方案。
Zixuan Yi|Xingyu Chen|Haoyu Li|Jin Tan
中国地质大学材料科学与化学学院，武汉430074，中国
摘要
自供电的紫外-可见光光探测器对于低功耗传感应用至关重要；然而，其发展受到狭窄的光谱响应范围、低效的载流子动力学以及有限的材料组合的限制。为了解决这些问题，我们设计并制备了一种基于三层异质结的高性能自供电光探测器，该异质结由聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）、三硫化锑（Sb?S?）和氮化镓（GaN）组成。异质结构的级联能带对齐产生了强大的内置电场，从而实现了光生载流子的有效分离和传输。在室温和零偏压条件下，该器件表现出宽带的紫外-可见光光响应，在365纳米处的响应度达到4.5 mA/W，在650纳米处达到3.4 mA/W，探测率超过10^10 Jones，暗电流极低，仅为3.0 × 10^-10 A，并且在空气中暴露500小时后性能几乎没有退化。这项工作展示了氮化镓（用于提高紫外灵敏度）、三硫化锑（用于吸收可见光）和聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐（用于空穴传输和缺陷钝化）的有效协同集成，证实了这种异质结架构是实现高性能自供电紫外-可见光光探测器的一种非常有前景的方法。所提出的设计在低功耗传感网络、便携式电子设备和恶劣环境监测系统中的应用具有重大潜力。
引言
自供电的紫外-可见光（UV-Vis）光探测器在环境监测[1]、便携式电子设备[2]和可穿戴设备[3]等新兴领域具有重要的应用前景。它们的发展符合对低功耗、宽光谱响应和高可靠性设备的普遍需求[4]。传统的光探测器依赖于外部偏压来分离光生载流子[5]。这种操作模式不仅增加了系统复杂性[6]和能耗[6]，还提高了暗电流[6]，从而降低了信噪比[8]和检测灵敏度[9]。此外，在电源不稳定的环境中，这种依赖性进一步影响了长期可靠性[10]。相比之下，自供电探测器利用p-n结[11]、肖特基结[12]或异质结[13]等结构中存在的内置电场来实现载流子的自发分离[14]和收集，无需外部电源[15]。因此，它们在抑制暗电流、降低系统功耗和简化集成方面具有显著优势。然而，单材料系统存在显著的限制[16]：基于硅的器件对紫外光的吸收不足[17]；像氮化镓（GaN，约3.4 eV）这样的宽带隙半导体虽然适合高效紫外检测，但难以响应可见光[18]；而像三硫化锑（Sb?S?，约1.6–1.7 eV）这样的窄带隙材料虽然对可见光到近红外范围的吸收优异，但缺乏紫外响应[19]。
尽管氮化镓（GaN）和三硫化锑（Sb?S?）的能带结构在理论上是互补的，但它们尚未被实验性地结合成二元异质结，它们的能带对齐和光电协同机制[20]仍有待探索。此外，导电聚合物PEDOT:PSS[21]能够提供有效的空穴传输和界面缺陷钝化，已被证明可以增强氮化镓的紫外响应性能[22]。将这三个组件的优点结合起来构建三元PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN异质结构，有可能克服当前材料系统的限制，实现整个光谱范围内的高性能、宽带自供电UV-Vis检测——这是一个尚未探索的研究前沿。
在这项研究中，我们首次设计并制备了自供电的PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN异质结光探测器，并系统地研究了其结构、电学和光电性能。三层设计形成了一个级联的能带结构，产生了强大的内置电场，实现了光生载流子的有效分离和传输——该设计还实验验证了Sb?S?和GaN的协同效应，同时探讨了PEDOT:PSS与Sb?S?之间的界面相互作用。该异质结表现出出色的自供电性能：在365纳米（紫外）处的响应度为4.5 mA/W，在650纳米（可见光）处的响应度为3.4 mA/W，探测率（D*）超过10^10 Jones，暗电流为3.0 × 10^-10 A。此外，该器件在空气中暴露500小时后性能几乎没有退化，显示出优异的稳定性。我们的研究表明，PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN异质结为高性能自供电UV-Vis光探测器提供了一个有前景的平台，具有在低功耗传感、便携式电子设备和恶劣环境监测中的潜在应用。
章节摘录
氮化镓薄膜的制备
氮化镓薄膜（n型，厚度：360纳米）是在我们的实验室通过分子束外延（MBE）技术制备的。首先在350°C下对c面蓝宝石衬底进行氮化处理，形成非常薄的AlN缓冲层。随后，在980°C的G源和350 W的N?等离子体下，使用0.7 sccm的N?流量，在710°C下生长氮化镓薄膜，持续时间为120分钟。[23]
Sb?S?/GaN薄膜的制备
Sb?S?前驱体溶液是通过水-乙醇共溶剂方法[24]制备的，通过溶解...
结果与讨论
扫描电子显微镜（SEM）图像（图1）系统地比较了c面蓝宝石上外延生长的氮化镓衬底[26]、Sb?S?/GaN异质结以及PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN复合结构的表面和横截面形态。表面形态图像（图1 a, c）显示氮化镓衬底表面光滑。沉积Sb?S?后，形成了由准球形颗粒组成的均匀且致密的薄膜。随后旋涂PEDOT:PSS...
结论
在这项研究中，成功制备了高质量的PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN异质结构。这些器件在0 V偏压下表现出显著的光伏特性和宽带紫外-可见光光响应。在365纳米紫外光照射下，PEDOT:PSS/Sb?S?/GaN探测器的开/关比超过1000，在0 V偏压下的响应度和探测率分别为4.5 mA/W和7.75 × 10^10 Jones。在650纳米可见光下，相应的数值分别为3.4 mA/W和7.29 × 10^10 Jones。
作者声明
所有作者的职责如下：
Zixuan Yi：撰写——原始稿件，研究，数据管理，概念构思
Xingyu Chen：资源获取，数据管理。
Haoyu Li：数据分析与解释。
Jin Tan：项目构思和实验设计。
CRediT作者贡献声明
Zixuan Yi：撰写——原始稿件，研究，数据管理，概念构思。Xingyu Chen：资源获取，数据管理。Haoyu Li：数据分析与解释。Jin Tan：项目构思和实验设计。
CRediT作者贡献声明
Zixuan Yi：撰写——原始稿件，验证，方法论，研究，数据管理。Xingyu Chen：验证，监督，项目管理，数据管理。Haoyu Li：验证，监督，项目管理，概念构思。Jin Tan：撰写——审稿与编辑，撰写——原始稿件，资源获取，项目管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
这项工作得到了氮化镓外延和半导体功率器件制备计划（KH186057）以及湖北省重点研发计划（2023BBB094）的支持。
