《Energy Storage Materials》：Data-Driven Paradigms for Advancing Alkali-Metal-Ion Battery Technologies
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碱金属离子电池性能优化需综合考虑材料成分、晶体结构、微观形貌及界面反应等多因素耦合作用。机器学习通过物理意义导向的材料表征、抗泄漏评估及不确定性量化，有效加速候选材料筛选、工艺参数优化和全生命周期性能预测。研究系统梳理了数据采集、特征工程、模型验证及可解释性分析等标准化流程，并对比Li/Na/K离子体系下固态电解质、纳米结构设计及多目标优化策略的进展，指出数据质量、跨体系可迁移性和机制可信度仍是关键瓶颈。
Hengjia Shao|Naveen Kumar|Wei-Hong Lai|Hao Li|Xue Jia|Hua-Kun Liu|Yun-Xiao Wang
上海科技大学能源材料科学研究所，中国上海 200093
摘要
基于Li?、Na?和K?的碱金属离子电池是电力传输的基础，并且在电网级储能方面越来越具有吸引力。然而，它们的性能和耐久性取决于多个紧密相关的因素，包括成分、晶体化学、微观结构、界面反应以及操作协议。当与物理意义上的表征方法和抗泄漏评估相结合时，机器学习（ML）可以通过提供快速、以决策为导向的替代方法来补充实验和第一性原理计算，从而在预算有限的条件下进行性能预测、候选材料筛选和迭代优化。本文综述了机器学习在碱金属离子电池研究中的应用，这些应用正在重塑该领域的研究范式。我们首先总结了实际的工作流程要素，包括数据生成与整理、基于领域知识的表征和描述符设计（从成分统计到结构感知图和电化学信号）、在现实分割策略下的模型训练与验证，以及不确定性量化和可解释性工具。随后，我们调查了正极、负极、电解质和界面的代表性进展，重点介绍了高通量筛选、结构-性能关系映射以及针对Li?、Na?和K?离子体系的多目标优化方法。最后，我们讨论了数据质量、可转移性和机制可信度方面存在的持续挑战，并概述了在闭环实验、制造过程优化和智能电池管理方面的新兴机会，以实现更加可重复和自主化的研究流程。
引言
现代电化学储能已成为当代技术的基石。特别是碱金属离子电池（Li/Na/K）在便携式电子设备和电动汽车到电网级可再生能源集成等领域具有广泛应用[[1], [2], [3]]。尽管锂离子电池（LIBs）仍然主导着商业市场，但对成本效益高且供应稳定的储能技术的需求正在加速钠离子电池（SIBs）和钾离子电池（PIBs）的发展，尤其是在资源可用性和成本敏感性至关重要的固定应用场景中[1,[3], [4], [5]]。在这些化学体系中，性能并非由单一的“最佳”组件决定，而是由正负极材料、缺陷化学和微观结构、电解质配方以及埋藏界面的稳定性共同作用的结果，这些因素共同决定了能量密度、倍率能力、安全裕度和使用寿命[6,7]。这种紧密的耦合关系也使得长期性能难以预测和优化：微小的成分或结构变化可能导致电化学响应的显著变化[3,7]。
从材料的角度来看，优化本质上是高维的。电极的氧化还原化学决定了可访问的电压窗口和容量，但库仑效率、阻抗增长和耐久性往往受到电解质成分和演变中的界面相互作用的影响[6,7]。看似微小的调整——掺杂剂种类和浓度、空位/水合含量、颗粒形态、表面重构、添加剂选择或盐-溶剂协调——都可能改变相变过程和界面反应路径，从而导致循环稳定性和电阻积累的巨大变化[1,3,7]。在SIBs/PIBs中，较大的离子半径、不同的溶剂环境和不同的热力学特性会引入额外的晶格应力、改变缺陷平衡和新的寄生路径[4,5,[8], [9], [10]]。因此，碱金属离子电池材料的开发面临着涵盖成分、加工和操作协议的组合设计空间[1,3]。
历史上，电极和电解质的开发主要依赖于专家直觉指导的实验和迭代试错[1,3]。这种方法取得了重大突破，但随着耦合变量的增加以及关键退化现象依赖于不同长度尺度上的相互作用，其效率逐渐降低[3]。基于物理的计算提供了强大的补充：第一性原理计算和分子级模拟可以合理解释电压趋势、稳定窗口、迁移路径和反应热力学，并且可以扩展实验难以覆盖的筛选范围[11,12]。然而，实验和计算都有其固有的局限性。在实际操作条件下系统地重现这些条件往往成本高昂，同时，在大规模上准确模拟工作电极和界面仍然具有挑战性，因为无序、缺陷、多相微观结构和化学异质性难以表征和采样[6,7]。
随着电化学数据的日益丰富以及人工智能的进步，机器学习（ML）已成为电池材料研究中的实用工具[13,14]。ML可以在大型化学空间中发现相关性，为昂贵的计算提供快速替代方法，并支持超越传统试错的筛选和优化[13], [14], [15]]。然而，预测能力强烈依赖于材料的表征方式。描述符设计需要平衡物理相关性、标签成本和探索范围：有用的输入可能包括（i）实验可获得的物理属性和加工元数据，（ii）编码热力学和动力学的密度泛函理论（DFT）导出的量，以及（iii）元素和成分级别的统计信息[14], [15], [16]]。结合使用不同的描述符家族通常可以提高模型的鲁棒性，而严格的评估（控制泄漏和协议特征）对于避免过度精确性和保持可解释性至关重要[16]。ML还越来越多地被用于前瞻性研究，通过不确定性量化和顺序设计策略（如主动学习和贝叶斯优化），模型可以优先确定下一步应该计算或测量的内容，从而在预算有限的情况下缩短开发周期[17]。
在过去十年中，ML已经从零星的的概念验证演示发展成为一个在碱金属离子电池（Li、Na和K）领域迅速增长的文献[图1]。然而，这种发展也伴随着碎片化：数据集往往异构且难以重复使用，报告和验证方法参差不齐，进展经常按化学类型、任务或数据模式划分。因此，当合成历史、微观结构或测试协议发生变化时，哪些工作流程真正具有通用性以及在什么条件下预测结果仍然可靠仍然不清楚。为了解决这一差距，本文提供了基于数据的碱金属离子电池研究范式的结构化概述，重点介绍了加速Li?、Na?和K?离子体系发现和优化的以决策为导向的工作流程。我们首先总结了核心的ML概念和实际工作流程要素，包括数据生成与整理、材料表征和描述符设计、在抗泄漏条件下进行模型训练与验证，以及可解释性和不确定性估计。随后，我们调查了在正极、负极和电解质（液态和固态）设计方面的代表性进展，强调了模型如何实现高通量筛选、明确结构-性能关系，并支持材料和配方层面的多约束优化。最后，我们讨论了数据质量和偏差、跨化学类型和操作条件的可转移性以及基于物理的可解释性等持续存在的挑战，并指出了下一代碱金属离子电池研究中可重复、基于物理和与应用相关的ML的发展方向。
电池科学的机器学习基础
ML已成为碱金属离子电池研究的实用工具，其中许多决策依赖于难以通过实验或第一性原理计算完全映射的批量和界面性质。现代碱金属离子电池研究通常会产生多模态、信息密集型的数据记录——来自高通量DFT的晶体结构、计算能量学、成分/加工元数据、显微镜和光谱学以及电化学特征
碱金属离子电池开发中的数据驱动范式
本节总结了目前用于碱金属离子电池研究（Li、Na和K）的数据驱动工作流程，重点介绍了它们如何支持候选材料筛选、性能预测、配方设计和正极、负极以及电解质/界面化学的退化分析（图3）。我们不是简单地列出算法，而是围绕重复出现的工作流程模式来组织文献：使用成本高昂的方法对大量候选材料进行预筛选的物理感知替代方法
挑战与未来方向
数据驱动的范式正在逐渐影响碱金属离子电池的设计、诊断和优化方式。然而，它们的实际影响仍然受到以下因素的限制：（i）数据稀疏、报告不一致且难以在不同实验室之间重复使用；（ii）模型的准确性在化学类型、协议或领域变化时无法可靠地转化为实际决策。本节强调了数据基础、模型可信度等方面的可操作瓶颈和未来发展方向
数据驱动范式的当前影响
数据驱动的方法正在从根本上重塑碱金属离子电池的研究。从材料筛选和界面理解到电池寿命预测和操作策略优化，ML和AI已成为现代电池研究工具箱中的常规组成部分。越来越多的证据表明，当数据集可靠、元数据完整且表征与潜在的物理化学机制一致时，ML可以发挥更大的作用
作者贡献
Hengjia Shao：研究、撰写——初稿
Naveen Kumar：撰写——审阅与编辑
Wei-Hong Lai：监督、概念化、撰写——审阅与编辑
Hao Li：撰写——审阅与编辑
Xue Jia：撰写——审阅与编辑
Hua-Kun Liu：资金获取
Yun-Xiao Wang：监督、撰写——审阅与编辑
CRediT作者贡献声明
Hengjia Shao：撰写——初稿，研究
Naveen Kumar：撰写——审阅与编辑，概念化
Wei-Hong Lai：撰写——审阅与编辑，监督，概念化
Hao Li：撰写——审阅与编辑
Xue Jia：撰写——审阅与编辑
Hua-Kun Liu：资金获取
Yun-Xiao Wang：撰写——审阅与编辑，监督
