《Combustion and Flame》：Real-time visualization of aluminum particle combustion in solid composite propellant at motor conditions: agglomeration, bubbling, explosion and pressure effects
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铝粒子在HTPB基固体复合推进剂中的燃烧行为及其高压效应研究。采用同步辐射X射线相位衬度成像技术结合高压燃烧实验，系统探究了1.2-5.1 MPa压力范围内铝粒子的凝聚、气泡形核与爆炸等动态过程。研究发现气泡优先在金属-氧化物界面形核并受限于该界面发展，提出了包含压力依赖特性的铝粒子燃烧综合模型。
陈森|王硕|侯启月|周大富|张航|吴万祺|吴毅|邓永军|李科|王宁|胡建波
中国工程物理研究院流体物理研究所，冲击波与爆轰物理国家重点实验室，绵阳，中国
摘要
由于铝（Al）颗粒具有高能量密度和提升性能的能力，它们被广泛用作推进剂、烟火和炸药中的高能添加剂。然而，铝在燃烧过程中的聚集会降低效率，常常导致金属化推进剂的性能远低于理论预期。因此，阐明铝颗粒的详细燃烧行为及其潜在机制对于设计和改进高性能推进剂至关重要。推进剂燃烧过程的高度瞬态性，加上剧烈的反应和强烈的发光现象，使得捕捉其内部动态变得特别具有挑战性。本研究结合了原位高速同步辐射X射线相位对比成像技术和发动机条件下的燃烧实验，系统地研究了基于羟基封端聚丁二烯（HTPB）的固体复合推进剂中铝颗粒的燃烧过程。实验在1.2至5.1 MPa的环境压力下进行。我们研究了压力对燃烧特性、铝颗粒聚集、颗粒尺寸分布以及熔融铝颗粒内气泡的形成和爆炸的影响。分析了液滴振荡、气泡聚合和爆炸等关键现象。研究结果表明，内部气泡在液态金属-氧化物界面处形成，并在随后的生长、聚合和爆炸过程中始终局限于该界面。我们提出了一个全面的铝颗粒燃烧模型，概述了其一般行为和压力依赖性行为。这些发现不仅加深了我们对推进剂中铝燃烧的基本理解，还为控制颗粒行为和设计高性能金属化固体复合推进剂提供了重要见解。
引言
由于金属具有高密度和显著的反应热[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]，它们被广泛应用于高能材料中，包括固体推进剂、烟火和炸药。这些特性显著提高了火箭发动机的比冲和整个配方的密度[7]。在金属添加剂中，直径通常为5–20 μm的铝（Al）颗粒最为常见。因此，铝的燃烧行为一直是该领域的研究重点[8,9]。在推进剂燃烧过程中，铝颗粒会聚集、熔化并聚合，形成更大的熔融铝液滴。这种聚集过程常常导致性能损失，如燃烧不完全和两相流动损失，使得实际能量性能远低于理论预测[10,11]。因此，全面理解铝颗粒的燃烧动态对于合理设计和优化下一代高性能固体复合推进剂至关重要。
铝颗粒的燃烧通常涉及聚集、熔化、聚合和在高速流中的燃烧[12]。这些过程已通过淬火弹方法进行了定量研究，其中在燃烧过程中捕获聚集体并随后通过显微镜进行分析。此外，光学诊断技术提供了关于聚集动态[2,13,14]、微爆炸[[15], [16], [17]]和火焰结构[15,18,19]的丰富详细信息。这些研究的结果有助于构建一个相对完整的流动场中铝燃烧的图像，从而显著推动了预测燃烧模型的发展和完善。最近，基于同步辐射的X射线相位对比成像技术使得能够在真实发动机条件下可视化燃烧金属颗粒的复杂内部行为，无论是在气体环境中[20]还是在固体复合推进剂中[21,22]。这项先进技术提供了前所未有的原位可视化能力，揭示了铝颗粒与各种推进剂配方中的熔融粘合剂层之间的关键相互作用。一方面，由于其高穿透能力，X射线成像消除了强烈反应光照和烟雾粉尘的影响，使我们能够探测铝颗粒的内部动态；另一方面，X射线相位对比成像可以分辨出密度差异较小的界面，使其成为捕捉高达0.7 μm分辨率的颗粒行为的强大诊断工具。因此，可以检测到大于该尺寸的特征，但无法分辨出更细微的结构，例如厚度仅为几纳米的薄而紧凑的Al2O3薄膜。
尽管取得了显著进展，铝颗粒燃烧的几个关键方面仍未解决。首先，燃烧表面本身的颗粒行为尚不明确。尽管光学诊断技术阐明了脱离后的动态，但由于表面附近强烈的火焰亮度和光学不透明度，其有效性受到严重限制[23,24]，这些因素掩盖了详细过程，阻碍了对潜在机制的识别。其次，颗粒内气泡的生命周期——包括它们的形成位置、生长动态以及达到临界尺寸后的最终命运——仍然不清楚[25]。光学方法的有限穿透能力使其不适合探测这些内部现象。虽然已经很好地记录了像Al:Zr这样的合金在常温大气中的气泡形成机制，但最近的同步辐射X射线成像研究[20]显示，在固体推进剂中燃烧的铝颗粒内的气泡以非传统的方式形成、相互作用并引发微爆炸。最后，固体推进剂发动机在3至超过10 MPa的腔室压力下运行[26]，尽管已经确定了环境压力对整体燃烧行为的影响[21]，但其对聚集、气泡形成和微爆炸等基本过程的具体影响尚未系统探讨。
为了解决这些知识空白，我们将原位同步辐射X射线相位对比成像技术与高压燃烧实验相结合，系统研究了在高达5.1 MPa的压力下羟基封端聚丁二烯（HTPB）推进剂中铝颗粒的燃烧过程。这种方法使我们能够研究压力对燃烧特性、聚集动态、颗粒尺寸分布以及气泡形成和爆炸过程的影响。我们研究了与气泡形成相关的现象，包括液滴振荡、气泡聚合和微爆炸。研究结果表明，气泡在液态金属-氧化物界面处形成，并在随后的演变过程中始终局限于该界面。基于这些观察结果，我们提出了一个全面的HTPB基固体推进剂中铝颗粒燃烧的全场图像，阐明了其一般行为和压力依赖性行为。
材料
所研究的固体复合推进剂是专门设计并制备的，作为传统三组分推进剂的代表。推进剂由湖北航空航天化学技术研究院提供，由HTPB基体、高氯酸铵（AP）晶体和铝颗粒组成。AP晶体和铝颗粒的尺寸分布（图2a）分别为158.8 μm（D50）和29.4 μm（D50）。样品的理论密度为1.80 g/cm3。图2b展示了
不同环境压力下的通用燃烧行为
图3展示了通过XPCI捕获的HTPB复合推进剂在不同压力下的典型燃烧动态快照。所有结果都是使用相同的记录参数获得的（40,000 fps，7.5 μs曝光时间和4 μm像素分辨率），但这里仅展示了部分快照。此外，为了消除点火和样品尺寸差异可能引入的偏差，所有结果都是在推进剂达到稳定燃烧状态时获得的。
结论
在这项工作中，我们进行了实时X射线相位对比成像与高压燃烧实验的结合，系统研究了环境压力对HTPB基固体复合推进剂中铝颗粒燃烧行为的影响。研究了包括燃烧速率、颗粒尺寸分布和火焰 trailing dusts（ALBS）在内的通用燃烧特性。燃烧动态，如聚集、气泡形成/聚合/生长/爆炸和火焰 trailing dusts等也得到了研究
CRediT作者贡献声明
陈森：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法论，调查，形式分析，概念化。王硕：验证，数据管理。侯启月：方法论，形式分析，数据管理。周大富：验证，数据管理。张航：撰写 – 原稿，可视化，数据管理。吴万祺：验证，调查。吴毅：调查，数据管理。邓永军：调查。李科：方法论，调查。王宁：撰写 – 原稿
