《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Boosting CO? Electroreduction via In-situ Fabricated CeO?–MoO? Heterostructures Anchored on Activated Carbon Cloth
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基于CeO?–MoO?@ACC-1催化剂的CO?电化学还原为甲酸研究，采用原位水热法制备多孔材料，表征显示其带隙2.35 eV，n型半导体特性，表面缺陷密度高。在1.3 V vs RHE下实现-55.13 mA/cm2电流密度，法拉第效率90.3%，过电位低至-0.78 V，循环稳定性良好。
作者：Hemavathi Manjunath、Chob Singh、Akshay Gandigawad、Mohd Nor Faiz Norrrahim、Arvind H. Jadhav
印度卡纳塔克邦班加罗尔JAIN大学Jain Global Campus纳米与材料科学中心，邮编562112
摘要
将二氧化碳（CO?）通过电化学还原方法进行战略整合已成为一个具有吸引力的研究领域。本研究采用原位水热法制备了负载在活性炭布上的CeO?和MoO?催化剂（CeO?-MoO?@ACC-1）。通过多种分析和光谱方法研究了这种双金属氧化物催化剂的内在特性。CeO?-MoO?@ACC-1催化剂被用作电化学还原CO?生成甲酸的电极材料。该催化剂具有较高的电流密度（-55.13 mA/cm2）、较低的过电位（-0.78 V）和较低的塔菲尔斜率（46.43 mV dec?1），表明其反应动力学性能优异。该催化剂对甲酸具有很强的选择性，在1.3 V相对于标准氢电极（RHE）的条件下法拉第效率达到90.30%，并且在3小时内稳定性良好。通过理论计算对其微观结构进行了深入研究，进一步证实了其优异的电催化性能。紫外-可见光谱测量结果显示其带隙为2.35 eV，Mott-Schottky表征表明其为n型半导体，平带电位为0.225 V，有利于CO?的有效转化。此外，该催化剂具有较小的晶粒尺寸（12.5 nm），这增加了表面积和活性位点，但同时也导致了较高的原子畸变和位错密度。总之，研究结果揭示了CO?电化学还原的合理反应机制，展示了该催化剂在可持续能源转化方面的潜力。
引言
由于人口快速增长、城市化和工业发展，全球能源需求迅速增加，导致有限的化石燃料资源逐渐枯竭。[1] 人类活动超出了合理范围，导致大量二氧化碳排放到大气中，从而加剧了全球气候问题。[2][3][4] 在各种二氧化碳还原策略中，电化学还原技术已成为一项重要技术。
结果与讨论
采用100°C下的原位水热反应条件（持续10小时）制备了CeO?–MoO?@ACC催化剂，为金属氧化物纳米结构在功能化碳布表面的可控成核和均匀生长提供了适宜的反应环境。较长的水热处理时间有助于前驱体与基底充分混合，从而提高氧化物相的锚定效果和颗粒分散的均匀性。随后在500°C下进行4小时的煅烧处理。
电化学CO?还原
在电化学测量中，分别在N?饱和和CO?饱和的电解介质中进行了循环伏安法（CV）实验，以评估单金属氧化物和双金属氧化物催化剂的电催化活性。首先，将0.5 M KHCO?电解介质用N?气体饱和，以创造惰性气氛。在N?饱和介质中得到的CV曲线反映了非法拉第过程的背景电流，因为此时没有CO?可供还原。
结论
本研究通过原位水热法成功制备了CeO?–MoO?@ACC-1催化剂，并利用分析和光谱技术对其物理化学性质进行了表征。该催化剂在-0.78 V相对于RHE的条件下，实现了-55.45 mA/cm2的高电流密度，用于电化学还原CO?生成甲酸。
作者贡献声明
Hemavathi Manjunath：撰写、审稿与编辑、原始稿件撰写、数据可视化、结果验证、软件使用、资源管理、方法设计、实验研究、数据分析、概念构思。
Jadhav Arvind：撰写、审稿与编辑、数据可视化、结果验证、项目监督、软件使用、资源管理、方法设计、实验研究、资金申请、数据分析、概念构思。
Faiz Norrrahim Mohd：撰写、审稿与编辑、数据可视化。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或可能影响本文研究的个人关系。
致谢
作者感谢印度科学技术部（DST）提供的INSPIRE奖学金（批准编号IFD/C/1/060323/31/03793），以及印度政府科学与工程研究委员会（SERB）通过核心研究基金（CRG）（编号CRG/2021/000656）和东盟-印度合作研究基金（编号CRD-2022-000571）提供的财政支持。
