《Journal of Geochemical Exploration》：Residues of polycyclic aromatic hydrocarbons in the soils of Benevento Province, southern Italy: Implications for sources and environmental risks
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土壤多环芳烃污染特征与健康风险评估研究，采用MIDW-CA模型与PMF方法，揭示 Benevento Province土壤PAHs低浓度高异质性污染特征，污染源以生物质/煤炭燃烧（42.2%）和汽车排放（40.2%）为主，非优先DBPs贡献68.1%-99.1%致癌风险，蒙特卡洛模拟显示食物摄入为主要暴露途径。
常普|成凯·曲|吉吉·李|安娜玛丽亚·利马|贝内代托·德·维沃|齐世华|斯特凡诺·阿尔巴内塞
中国地质大学地球微生物学与环境变化国家重点实验室，武汉，430074，中国
摘要
尽管边缘化的地中海地区普遍表现为人口减少、经济衰退和人为活动减少，但这些地区的多环芳烃（PAHs）污染特征和健康风险仍缺乏足够的研究。以意大利南部的贝内文托省为例，收集了64个表层土壤样本，结合多重分形分析和正矩阵分解模型来识别污染热点并确定污染来源，同时引入非优先级二苯并芘（DBPs）以评估传统致癌风险评估中的系统偏差。结果显示，在96.7%的采样点检测到了16种美国环保署（USEPA）优先级PAHs（浓度范围为9.50–1188 ng/g，平均值为55.0 ng/g），整体污染水平较低但存在空间异质性（变异系数：二苯并[a,h]蒽为54.3%，菲为491%）。污染热点集中在东部垃圾填埋场附近，凸显了局部点源的影响。PAH浓度与总有机碳和人口密度相关，而沙含量与PAH浓度之间的正相关可能是由于人口密度的干扰作用。污染来源主要为生物质/煤炭燃烧（42.2%）、车辆排放（40.2%）和石油挥发/泄漏（17.6%）。空气-土壤交换分析表明苯并[a]芘和萘有净挥发现象，说明土壤既可作为汇也可作为二次排放源。非优先级PAHs，尤其是DBPs，贡献了68.1%–99.1%的总致癌风险，这表明在边缘化地区健康风险被系统性地低估了。蒙特卡洛模拟显示，不同年龄组的增量终生癌症风险（ILCR）水平在10^-6至10^-4之间，食物摄入是主要暴露途径。建议为边缘化地区制定定制的PAH风险评估框架。
引言
多环芳烃（PAHs）由于其多样的来源、强烈的致癌性和环境持久性，是土壤环境地球化学中的核心问题（国际癌症研究机构（IARC），2010年；Pu等人，2022年；Xiong等人，2025年）。在表征土壤中PAH污染的空间分布、来源分配和健康风险评估方面已取得显著进展。然而，现有研究主要集中在快速城市化或工业密集地区（Liao等人，2025年；Wang等人，2024年），而对广泛分布但长期被忽视的边缘化“萎缩”地区关注不足。这些地区的人口减少、城市扩张无序以及农业转型并存（Vendemmia和Ker?uku，2020年；Escudero-Gómez等人，2023年），呈现出低强度但高度异质的污染模式。在地中海地区，经济危机和人口老龄化进一步加剧了“萎缩发展”的挑战（Escudero-Gómez等人，2023年；Vinci等人，2023年），对传统能源的持续依赖、碎片化的城市化进程以及来自邻近大都市区的污染物传输带来了独特而多方面的环境压力，因此需要针对这些地区特征制定分析方法和评估框架。
准确描述上述污染特征对分析方法有特殊要求。在边缘化地区，污染输入通常是间歇性的，土地利用模式高度碎片化。这些特征意味着传统的地理统计插值方法中的平滑效应可能会掩盖局部地球化学异常（Lima等人，2003年），从而阻碍真正污染热点的识别。多重分形逆距离加权（MIDW）模型结合浓度-面积（CA）分形方法可以有效保留局部异常信号，并区分背景和污染贡献（Cheng等人，1994年），使其特别适合于这种高度异质性的地区的地球化学制图。对于污染来源分配，正矩阵分解（PMF）模型因其可靠的来源贡献量化而被广泛采用（Deng等人，2024年；Sun等人，2023年）。然而，MIDW-CA空间分析和PMF来源分配的结合应用仍有限。将这两种方法结合起来可以同时识别污染热点并确定污染来源的空间分布。
在健康风险评估中广泛采用的16种美国环保署优先级PAHs的传统框架可能导致系统性的低估。最近的毒理学研究表明，某些非优先级PAH异构体具有极高的致癌潜力，特别是四种二苯并芘（DBPs）异构体：二苯并[a,e]芘（DBaeP）、二苯并[a,h]芘（DBahP）、二苯并[a,i]芘（DBaiP）和二苯并[a,l]芘（DBalP），其中DBalP的毒性当量因子显著高于苯并[a]芘（BaP）（Aquilina和Harrison，2023年）。忽略这些化合物将导致致癌风险的严重低估，尤其是在医疗资源稀缺的边缘化地区（Kelly等人，2021年；Marsili等人，2021年）。通过毒性当量商（TEQ）方法将高致癌性的DBPs纳入毒性评估系统，可以直接揭示传统16-PAH框架对致癌潜力的低估程度。在此基础上，蒙特卡洛模拟通过有效考虑暴露参数和毒理效应的变异性，进一步提高了健康风险评估的准确性（Wang等人，2024年；Zhong等人，2026年）。
意大利南部的贝内文托省是典型的地中海边缘化萎缩地区的代表：1990年至2018年间，城市用地增加了85%，而人口持续负增长，表现为与人口增长脱节的无序城市扩张（Imbrenda等人，2023年；Vendemmia和Ker?uku，2020年；Vinci等人，2023年）。先前的研究已经证实，来自邻近大都市区（那不勒斯和卡塞塔）的大气扩散可以将有机污染物输送到贝内文托的农村地区（Qu等人，2019a），而卡塞塔附近PAH水平的升高进一步表明贝内文托省可能是PAHs的重要区域汇（Qi等人，2020年；Qu等人，2019b）。然而，边缘化地区作为区域污染汇的具体机制及其相关的空气-土壤交换过程仍不甚清楚。
本研究对贝内文托省的土壤PAH污染进行了系统调查，结合多重分形地理统计建模和PMF来源分配技术，建立了一个适用于高度异质边缘化地区的污染评估框架。具体目标包括：（1）使用MIDW-CA模型确定PAH浓度的空间分布模式并识别污染热点；（2）评估环境参数对PAH空间分布的影响机制；（3）通过PMF建模识别和量化主要PAH污染源及其空间分布；（4）分析PAH的空气-土壤交换方向和通量，并评估土壤在区域污染物传输中的源-汇作用；（5）通过TEQ方法比较包含和不包含DBPs时的致癌潜力差异，并基于蒙特卡洛模拟评估优先级PAHs的健康风险。本研究的结果将为类似边缘化地区的环境管理提供科学证据和可复制的方法论框架。
研究区域
贝内文托省位于意大利南部的坎帕尼亚地区，面积约为2080平方公里。它西邻那不勒斯，是都市区和农村腹地之间的过渡地带（Revellino等人，2019年）。该省地形多样，西部有山脉，东北部有丘陵，中部和南部有河谷。气候属于地中海型，夏季温暖干燥，冬季多雨。在城市化过程中，
关于PAH浓度的一般评论
PAH浓度的统计结果见表S2。96.7%的样本中检测到了∑16 PAHs（16种美国环保署优先级PAHs的总和），其中Nap、Phe和Flu是最常检测到的化合物，其浓度范围为9.50至1188 ng/g（平均值=55.0 ± 152 ng/g）。∑4 DBPs（DBaeP、DBahP、DBaiP和DBalP的总和）的浓度范围为10.0至212 ng/g，平均值为14.7 ± 25.8 ng/g。∑7 PAHs（七种
结论
通过结合多重分形地理统计模型和PMF来源分配技术，本研究首次系统揭示了典型地中海边缘化萎缩发展地区的PAH污染特征，为理解这些地区的生态转型成本提供了关键证据。这项研究确认了边缘化地区的独特模式：总体污染水平较低，但空间异质性较高（CV：
CRediT作者贡献声明
常普：写作 – 审稿与编辑，撰写原始稿件，可视化，软件应用，方法论，数据分析，概念构建。成凯·曲：写作 – 审稿与编辑，验证，监督，软件应用，资源管理，项目协调，方法论，研究设计，资金获取，数据管理。吉吉·李：写作 – 审稿与编辑，方法论，数据分析。安娜玛丽亚·利马：资源管理，项目协调，方法论，数据分析。贝内代托·德·维沃：资源管理，项目支持
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究由国家自然科学基金（项目编号：4237071710）资助，并得到了那不勒斯费德里科二世大学地球、环境与资源科学系（DiSTAR）与梅佐焦尼奥实验动物卫生研究所（IZSM）之间的合作协议支持。该合作是“Campania Trasparente”环境监测项目的一部分，属于坎帕尼亚地区的经济发展计划（Del.G.R.）。
