一种多功能热生长Fe–W–O–S纳米复合忆阻器中的神经形态感知与计算技术

《Materials Science and Engineering: R: Reports》：Neuromorphic sensing and computing in a versatile thermally grown Fe–W–O–S nanocomposite memristor

该研究设计了一种Fe–W–O–S纳米复合memristor，通过氧硫空位和Ag+离子协同导电机制，实现了低电压（<0.5V）、低能耗（50pJ/次）的多功能神经形态计算，包括突触可塑性、人工痛觉感知、非易失性存储及CNN图像识别（MNIST 97.9%，Fashion-MNIST 88.1%）)。

　　

Muhammad Ismail|朴俊赫|Maria Rasheed|Chandreswar Mahata|金贤硕|金亨秀|文章赫|金成俊

韩国首尔东国大学电子与电气工程系，邮编04620

摘要

结合高塑性和低功耗的忆阻器件对神经形态硬件至关重要，然而突触、痛觉、记忆和计算功能通常由独立的元件实现。在这里，我们报道了一种基于溶液处理前驱体的Fe–W–O–S纳米复合忆阻器，它能够在单个单元中集成这些神经形态功能。通过XRD、带有FFT的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、扫描电子显微镜-能量色散谱（STEM–EDS）和XPS进行的结构和光谱分析，发现Fe–W–O–S框架与α-Fe?O?形成了界面。氧和硫的空位以及移动的Ag?离子共同形成了耦合的离子和电子传导路径，使得器件能够实现扩散型和丝状型切换动态。该器件在低电压下工作，典型的直流设置（SET）和复位（RESET）电压低于0.5伏特，并表现出共存的阈值切换和稳定的非易失性电阻切换，开关比约为102，每次切换的能量消耗约为50皮焦耳。定制的相同和递增脉冲方案能够实现模拟长时程增强（LTP）和抑制（LTD）效应，非线性因子接近于1，变化系数低至约2.7%。研究还展示了配对脉冲促进作用、依赖于脉冲次数的可塑性以及短期记忆和长期记忆之间的可控转换，同时还包括痛觉行为，如阈值感应、敏感化、痛觉过敏和异常痛觉。使用同一器件实现了巴甫洛夫式联想学习以及内存中的与（AND）和或（OR）逻辑运算。通过利用十六种不同的导电状态和内在的易失性动态，Fe–W–O–S忆阻器既可作为物理存储库，也可作为可编程的权重元件。当与卷积神经网络（CNN）读出层结合使用时，其在MNIST数据集上的分类准确率约为97.9%，在Fashion-MNIST数据集上为88.1%。这些结果证明了Fe–W–O–S纳米复合忆阻器作为多功能神经形态感知和计算系统的紧凑且节能的构建模块的潜力。

引言

人工智能、边缘计算和物联网中数据密集型应用的迅速扩展加剧了传统冯·诺依曼架构所固有的能量和带宽限制[1]、[2]、[3]。在这些系统中，存储单元和处理单元之间的物理分离需要不断在内存总线上传输数据，从而导致延迟增加和大量能量消耗，尤其是在需要大规模并行性的任务（如模式识别、时间信号处理和决策制定）中[1]、[2]。受人类大脑分布式和事件驱动的信息处理机制启发，神经形态计算提供了一种有前景的替代方案，它将存储和计算功能集成在可局部调节导电性的自适应突触元件中[4]、[5]、[6]。

忆阻器件因其紧凑的体积、与CMOS的兼容性以及内在的导电性可调性[7]、[8]、[9]而成为神经形态系统的有力候选者。通过施加电刺激，可以连续或离散地调节它们的导电性，从而模拟长时程增强和抑制、依赖于脉冲时序的可塑性、配对脉冲促进作用以及内存学习所需的多级权重存储[10]。除了静态的突触行为外，动态和阈值型忆阻器还被用来再现更丰富的神经功能[11]、[12]、[13]，包括表现出刺激阈值、松弛动态、痛觉过敏和异常痛觉的人工痛觉感受器，以及作为语音、时间序列和图像识别中存储计算架构的物理存储库的易失性器件[14]、[15]。尽管取得了这些进展，大多数研究仍分别在不同的材料系统或器件平台上展示突触可塑性、痛觉感知和存储计算功能，这增加了集成复杂性并限制了多功能性[16]、[17]、[18]。

材料设计是实现单一器件多功能性的关键[19]。像α-Fe?O?这样的过渡金属氧化物因其化学稳定性、丰富性和与后端加工的兼容性而被广泛研究作为电阻切换层[7]。特别是Ag/α-Fe?O?系统已经展示了适合人工突触的模拟导电性调节[20]、[21]。二维过渡金属硫属化合物（如WS?）提供了互补的优势，包括高表面积与体积比、可调的缺陷化学性质和有利的离子迁移路径；基于WS?的忆阻器和选择器展现了低功耗的阈值切换和易失性突触行为[22]、[23]、[24]。因此，Fe?O?/WS?混合结构为在氧化物中的氧空位介导的传输与层状材料中的硫空位辅助的离子动态相结合提供了有吸引力的机会，有可能在统一平台上实现易失性和非易失性响应的共存[24]。

同时，结构和界面工程策略也被开发出来以提高丝状结构的限制和切换稳定性。例如，核壳纳米线几何结构能够实现准二维的丝状限制，从而减少随机变异性并提高切换均匀性[25]。基于对称性和架构优化的忆阻系统也被报道可以增强电气鲁棒性和功能多样性[26]。然而，这些方法主要关注丝状限制或对称性控制。在单一平面异相纳米复合器件中整合多种计算模式（包括模拟突触可塑性、人工痛觉感知、短期和长期记忆调节、内存逻辑以及物理存储计算）的研究仍然相对较少。最近关于溶液处理的Fe?O?/WS?混合纳米复合忆阻器的研究展示了超低电压操作、出色的耐久性和极低的切换能量，同时模拟了必要的突触学习规则，并实现了基于人工神经网络（ANN）的MNIST识别[24]、[27]。这些发现证实了Fe?O?/WS?类型系统在节能神经形态硬件方面的潜力。然而，在统一的垂直器件架构中实现多种计算模式仍然有限[28]、[29]。特别是，需要开发能够在单一材料平台上结合亚伏特直流切换、纳秒级脉冲操作、皮焦耳级能量消耗、稳定的多级导电状态以及易失性和非易失性动态共存的器件[30]、[31]、[32]。

在这项工作中，我们介绍了一种Ag/Fe?O?/Fe–W–O–S/Pt垂直忆阻器，它通过使用从Fe?O?–WS?混合前驱体热转化得到的Fe?O?/Fe–W–O–S异相双层结构来应对这些挑战。这种工程化的纳米复合材料在同一器件中支持扩散型阈值切换和丝状非易失性电阻切换。忆阻器表现出低于0.5伏特的直流SET/RESET电压、低于30纳秒的快速切换速度、高达10?次的脉冲耐久性、超过600次的直流耐久性，以及每次切换平均约50皮焦耳的能量消耗。通过调节阈值模式下的合规电流（10–500微安）和非易失性模式下的RESET停止电压（-0.5至-0.9伏特），实现了多级电阻状态。重要的是，同一器件可以配置为：（i）展示多级长时程增强/抑制（LTP/LTD）、短期可塑性、配对脉冲促进作用、依赖于脉冲次数的可塑性和可控的STM-LTM转换的人工突触；（ii）再现刺激阈值、痛觉过敏和异常痛觉的人工痛觉感受器；（iii）实现与或（AND/OR）逻辑的内存计算元件；以及（iv）当与CNN读出层结合时，能够实现具有竞争准确率的MNIST和Fashion-MNIST图像识别的动态物理存储库。通过在低电压和低能耗下运行的单一Fe?O?/Fe–W–O–S纳米复合平台上整合这些神经形态和计算功能，这项工作建立了一个多功能神经形态硬件的多功能材料系统。

在这种情况下，存储计算提供了一种硬件效率高的范式，其中非线性映射和时间特征提取由物理器件的内在动态完成，而仅需要训练读出层。与完全数字化的深度网络不同，物理存储库利用易失性、衰减的记忆和依赖历史的导电性演变将输入投影到更高维的状态空间，而无需在存储库本身内更新权重。因此，存储库补充而不是替代了数字分类器，将非线性预处理和短期记忆嵌入转移到器件层面。虽然可以使用传统的CNN架构单独对MNIST等基准数据集进行分类，但基于忆阻器的存储库在需要循环动态的时空和边缘AI任务中特别有利。在这项工作中，我们将Fe–W–O–S忆阻器存储库与CNN读出层结合，展示了一个结合了物理存储计算和实际图像识别的混合神经形态框架。

Fe?O?–WS?（Fe–W–O–S）纳米复合材料的合成

使用未经进一步纯化的WS?纳米粉末（99.99%，Sigma-Aldrich）和Fe?O?纳米粉末（99.99%，Sigma-Aldrich）。分别使用Ag颗粒（99.99%）和Pt金属靶材作为顶部和底部电极的沉积材料。使用分析级的乙二醇作为溶剂来制备Fe?O?–WS?混合纳米复合材料。将Fe?O?和WS?纳米粉末以1:1的重量比（50% Fe?O?和50% WS?）混合，得到Fe?O?–WS?混合前驱体。

结果与讨论

图1(a)展示了Fe–W–O–S纳米复合忆阻器的垂直架构，该忆阻器由一层薄的α-Fe?O?切换层组成，该层沉积在Pt底部电极上形成的Fe–W–O–S混合纳米复合材料上，并用Ag活性顶部电极覆盖。这种氧化物-氧硫属化合物异质结构遵循了最近报道的混合架构，其中一种氧化还原活性氧化物与富含缺陷的过渡金属硫属化合物层结合，以调节丝状结构的形成

结论

在这项工作中，我们证明了单一的Fe–W–O–S纳米复合忆阻器可以集成通常分布在不同器件平台上的多种神经形态功能。结构和光谱分析证实了Fe–W–O–S框架与α-Fe?O?的界面形成，其中氧和硫的空位以及移动的Ag?离子建立了耦合的离子和电子传导路径。这种工程化的缺陷结构使得这些功能的共存成为可能

CRediT作者贡献声明

文章赫：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、项目管理、资金获取、概念化。金成俊：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、项目管理、资金获取、概念化。朴俊赫：撰写 – 审稿与编辑、验证、调查、形式分析。Maria Rasheed：调查、形式分析、数据管理。Muhammad Ismail：撰写 – 原稿撰写、可视化、调查、形式分析

资助

这项工作部分得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助，资金由科学和信息通信技术部提供（RS-2024-00356939）和（RS-2024-00405691）。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

文章赫是韩国首尔中央大学能源系统工程系的副教授。他于2009年和2015年分别获得了首尔国立大学的机械与航空航天工程学士学位和博士学位。2015年，他在首尔国立大学的机械与航空航天工程系进行了博士后研究，随后在三星先进研究所的能源实验室担任研究工作人员