《TRENDS IN FOOD SCIENCE & TECHNOLOGY》：Deciphering the competitive mechanisms of gelation and phase transition in bigels: From interfacial thermodynamics to precision structural control
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双相凝胶（bigels）通过相变实现结构演化与功能集成，为食品设计和精准营养提供新工具。本文系统分析其相变类型及多尺度影响因素，阐明热力学与动力学机制，揭示相变调控与宏观性能（流变特性、质地、释放行为）的构效关系，并评估其在脂肪替代、3D打印、智能包装等领域的应用潜力。未来需开发可持续多响应凝胶剂及多尺度模拟工具以实现精准控制。
谭向云|李丽佳|杨文豪|吴茜茜|滕飞
东北农业大学食品科学学院，哈尔滨，黑龙江150030，中国
摘要
背景
大凝胶（Bigels）是一类新型的结构化双相凝胶，它们利用相变来实现结构的直接演变并实现功能集成。这类系统对于推动未来的食品设计和精准营养学具有重大潜力。然而，一些挑战，包括跨尺度相行为的不可预测性和有限的结构稳定性，限制了它们的标准化应用。因此，需要全面理解并精确控制相变，以充分发挥其潜力。
范围和方法
在这篇综述中，我们强调了相变在大凝胶中的作用及其对未来食品设计的影响。我们系统地分类了各种类型的相变以及影响大凝胶的多尺度因素，并评估了它们在食品工业中的实际应用。
主要发现和结论
本综述指出，大凝胶的结构和功能多样性是通过相变这一核心机制实现的。通过精心选择材料和加工条件，可以精确改变其质地、稳定性和释放行为等主要性质。这一能力为脂肪替代品、3D打印和智能食品系统的发展开辟了新途径。未来的研究应优先开发可持续的多响应性凝胶剂，并利用多尺度模拟工具进行准确预测和控制，从而帮助开发个性化营养和下一代食品制造。
引言
随着对过量摄入膳食脂肪酸所带来的健康风险认识的提高，“低脂”和“健康导向”的食品配方应运而生，这使得高性能脂肪替代品成为重要的研究焦点（Klag, Ott等人，2025年）。然而，目前可用的脂肪替代系统在作为多功能营养输送平台方面仍存在功能局限。大凝胶作为一种新兴的结构化双相系统，在脂肪替代和营养强化方面实现了协同作用。大凝胶通常通过在受控温度和凝胶化条件下机械混合水凝胶和油凝胶相来制备。它们具有显著的热力学稳定性、优异的保湿性能和可调的释放行为（Martín-Illana, Notario-Pérez等人，2022年）。与传统乳液不同，大凝胶中的两个相形成了连续的凝胶网络，从而从根本上防止了相分离并提高了物理化学的稳定性（Kaimal和Singhal，2023年）。大凝胶的一个独特特点是其动态可调的相结构，可以通过调整油水比例、凝胶剂浓度或温度来有意调节（Nutter, Shi等人，2023年）。这种可控的相变优势是大凝胶新型功能和广泛应用的基础。
大凝胶中的相变包括由热力学和动力学原理调控的微观结构重组过程（Srivastava和Singh，2025年）。相行为受界面张力、相体积比以及凝胶网络强度的热力学调控。当大凝胶的自由能达到临界水平时，系统可能从油包水（O/W）相转变为水包油（W/O）相，或演变为双连续结构。这种重组主要由界面能量的降低和凝胶相内连续性的重新建立驱动。相变过程在动力学上包括液滴聚集、连续相网络的重组以及界面结构的动态演变（Su, Chen等人，2024年）。这些变化的速率主要受温度、剪切条件以及所用凝胶剂的特定特性影响。这些变化改变了大凝胶的微观结构，从而显著影响其宏观流变性质、质地特性、热行为和界面特性，进而决定了它们在食品加工和应用场景中的适用性（Zhang, Ge等人，2025年）。
大凝胶的相变行为使其成为改变其质地和感官特性的强大工具，以模拟传统上由脂肪和油提供的特性。通过调整油水比例并选择合适的凝胶剂，可以定制大凝胶，以满足不同食品基质中对脂肪替代品的质量和稳定性要求（Han, Chen等人，2025年）。大凝胶的双相结构是一个重要的功能优势，它允许同时封装亲水性活性成分（如维生素C和益生菌）以及脂溶性化合物（如维生素E、β-胡萝卜素和欧米伽-3脂肪酸）（Martinez, Magalh?es等人，2021年；Hashim, El-Sayed等人，2023年；Hu, Zhang等人，2025年）。这些生物活性成分的释放曲线可以通过可控的相变来精确调节。在食品3D打印过程中，大凝胶表现出优异的剪切稀化和自我恢复性能。在挤出过程中，它们作为低粘度流体流动，并在沉积后迅速恢复到弹性固态，从而实现打印精度和形状保持（Johansson, Badager等人，2026年）。此外，大凝胶还可以被设计成响应性系统，用于智能包装应用，其中相变可以响应特定环境刺激来释放抗氧化剂，从而延长食品保质期（Zhai, Sun等人，2022年）。
尽管关于食品大凝胶的研究日益增多，但目前现有的综述主要集中在它们的静态组成、性质和应用上。然而，大凝胶的多功能性本质上是由加工和消化过程中的相结构变化所调控的。对这些相变机制的有限理解是合理设计和优化大凝胶性能的关键瓶颈。据我们所知，这篇综述首次将动态相变作为讨论的核心，阐明了其背后的热力学和动力学机制、组成和加工对其调控的影响因素，以及它们在决定宏观结构和功能特性中的决定性作用。此外，我们还回顾了通过相变调控在脂肪替代、活性物质输送、3D打印和智能包装方面取得的创新应用。最后，它指出了朝着开发可预测、可编程的智能凝胶系统发展的未来方向。
大凝胶的相变机制和结构演变
大凝胶的结构演变是由相分离和凝胶化动力学之间的相互作用引起的。在此过程中，由相分离形成的双连续或分散形态在动力学上被捕获并通过两个相中形成的三维网络得到稳定（Jiang, Chen等人，2024年）。这些动态路径和最终形成的结构受到多种因素的影响，包括油水比例、类型和浓度等
大凝胶相变的构建和调控
大凝胶的结构、稳定性和相行为受其组成材料的内在性质和外部加工条件的调控（图2）。凝胶剂的自组装性质、网络的平均强度以及相之间的界面兼容性是调控相变发生和路径的主要决定因素
相变对大凝胶物理化学性质的影响
相变通过重塑大凝胶的微观结构，从而密切影响其物理化学性质，控制其流变、质地、热和界面特性（图3）。通过相变调控实现的大凝胶应用
由于大凝胶的双相性质和相变驱动的动态结构控制，它们在功能食品和食品工业中具有显著潜力，这大大扩展了它们的应用范围，并为定制功能提供了基础（表2）。未来展望：通过先进的相变控制实现下一代大凝胶
下一代大凝胶可能实现对环境刺激的精确响应，积极参与个性化营养输送，改善感官体验，并实现靶向生物活性物质的输送。这将使它们从被动的结构载体转变为智能软物质系统（图5）。结论
总之，相变不仅仅是大凝胶的一个特征，而是定义其结构-性质-功能关系的核心机制。本综述阐明了它们的热力学和动力学起源，将其定位为连接组成、微观结构和宏观功能的控制中心。通过定制成分和加工精确触发和控制这些转变，可以释放大凝胶的巨大应用潜力——从设计脂肪替代品开始
未引用的参考文献
Aung等人，2025年；B?ckhed等人，2004年；Barroso等人，2025年；Behera等人，2015年；Behera等人，2015年；Benmebarek等人，2025年；Chao等人，2024年；Chao等人，2025年；Chen等人，2025年；Chen等人，2023年；Clímaco等人，2026年；Cui等人，2022年；D'Alessio等人，2024年；Deng等人，2025年；Dimakopoulou-Papazoglou等人，2025年；Fasolin等人，2021年；Fernandes等人，2025年；Fernandes等人，2026年；Friedman等人，2025年；Gao等人，2025年；Gao等人，2025年；Gao等人，2026年；Gao等人，2025年；作者声明
谭向云：概念化、方法论、研究、初稿撰写、审稿与编辑
李丽佳：方法论、初稿撰写
杨文豪：形式分析、撰写、审稿与编辑
吴茜茜：撰写、审稿与编辑
滕飞（通讯作者）：概念化、资源获取、撰写、审稿与编辑、资金申请
利益冲突声明
作者确认与本工作没有任何财务或其他利益冲突。
致谢
作者衷心感谢黑龙江省优秀青年学者科学基金的资助（YQ2024C024）。
