《Journal of Hazardous Materials》：Unraveling the drivers and synergistic mechanisms of selenium distribution in cultivated soils across China: A quantitative analysis using explainable machine learning
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中国农田土壤硒含量时空分异与驱动机制研究。通过整合2000-2024年文献数据与实地调查，运用随机森林-SHAP解释模型和结构方程模型，揭示气候（年降水量、干旱指数、潜在蒸发量、积温）与土壤特性（pH、阳离子交换量）的交互作用主导硒分布格局，年均硒含量0.283 mg·kg?1，变异性达51.6%。研究证实水热耦合机制对硒迁移转化起关键调控，生物地球化学循环中净初级生产力中介效应显著。为农业可持续发展和硒营养安全提供科学依据。
Jing Wang|Chuanliang Zhong|Cailing Shang|Binggan Wei|Ye Wu|Hairong Li|Linsheng Yang
湖北省地理过程分析与模拟重点实验室，华中师范大学可持续发展研究所，武汉430079，中国
摘要
硒（Se）是一种对人类健康至关重要但可能具有毒性的微量营养素，其在耕作土壤中的分布与生态系统安全密切相关。本研究通过整合已有的数据库和实地调查数据，评估了中国表层耕作土壤中硒的空间分布情况。利用随机森林-沙普利加性解释（random forest-Shapley additive explanations）和结构方程模型（structural equation modeling），分析了22个环境因素，以确定主要驱动因素及其相互作用机制。结果显示，中国耕作土壤的平均硒含量为0.283 mg·kg-1，变异系数为51.6%。尽管传统的空间分布模式仍然存在，但硒含量充足和丰富的土壤面积分别扩大到了总面积的55.6%和19.8%。年平均降水量（MAP）、干旱指数（AI）、净初级生产力（NPP）和蒸散量（ET）被确定为主要影响因素，这证实了气候在国家尺度上的主导作用。值得注意的是，≥0℃累积温度（ATT0）与MAP之间以及ATT0与AI之间存在显著的交互作用，表明水热作用对土壤硒分布具有主要控制作用。此外，AI与pH值、AI与阳离子交换容量（CEC）之间的耦合进一步加剧了这种空间差异。同时，NPP作为关键的生物地球化学中介因素，其生物驱动途径对土壤硒含量的影响大于土壤物理性质的影响。本研究为揭示中国耕作表土中硒分布的关键驱动因素提供了定量证据，并为可持续土壤硒管理和公共营养健康保护提供了实践指导。
引言
硒（Se）是一种在环境和公共卫生方面特别值得关注的微量元素，因为其在营养必需性和毒性之间的安全范围非常狭窄[1]。作为必需的微量营养素，硒在免疫系统、代谢系统和生殖系统的功能中起着关键作用[2]、[3]。硒缺乏和过量都会带来健康风险：长期硒摄入不足会导致免疫力下降、死亡风险增加和认知能力下降[4]、[5]，而过量暴露则可能导致硒中毒，表现为神经系统损伤和组织病变[6]。由于土壤是硒进入食物链的主要储存库，其地球化学分布直接决定了作物、牲畜以及依赖当地食物的人类群体的硒状况。因此，阐明土壤硒的空间分布模式和驱动机制对于确保生态系统健康和营养安全至关重要。
在中国，表土中的硒分布存在明显的空间异质性，报道的浓度范围从0.01到79.08 mg/kg不等[7]。20世纪90年代谭某人进行的全国性测绘首次揭示了从东北到西南的一条低硒带[8]。然而，过去几十年的快速环境变化和人类活动的加剧可能改变了土壤硒的历史分布模式。多项研究在贵州[9]和广西[10]等地区发现了新的富硒土壤，同时也记录了历史上硒缺乏地区的硒含量显著增加[11]、[12]。长期农业活动似乎重新分配了硒的分布，在天然富硒地区使其减少，在硒缺乏地区则使其增加[13]、[14]。尽管最近的评估表明大约51%的中国土壤仍然硒缺乏[7]、[15]，但这些研究通常基于涵盖所有土壤类型的地球化学基准数据，对全国范围内耕作土壤的关注有限。这一差距至关重要，因为农田中的硒含量直接关系到食品安全。鉴于未来气候变化可能导致土壤硒浓度下降的全球预测[16]、[17]，明确中国耕作土壤中硒的现状对于农业可持续性至关重要。
土壤硒的空间异质性受自然和人为因素的多维相互作用的影响，包括土壤性质、地质、地形、生物、气候和农业实践[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]。现有研究表明，土壤硒分布的主要控制因素取决于研究尺度[24]。在宏观尺度上，降水量和蒸散量等气候变量被广泛认为是主要决定因素，它们通过湿沉降和淋溶过程调节硒的迁移[16]、[25]、[26]。在局部尺度上，土壤性质（如pH值、有机质）和生物过程（如植物吸收、微生物活动）是决定硒保留和形态的关键因素[27]、[28]、[29]。然而，大多数研究仅单独分析这些因素或进行定性描述，导致对气候、土壤和生物驱动因素如何相互作用形成硒分布模式的机制理解有限。很少有研究系统地整合自然和人为驱动因素来量化它们的贡献。因此，气候变化和人类活动对土壤硒的潜在协同或拮抗效应在全国尺度上仍不明确。
此外，土壤硒与环境因素之间的相互作用本质上是复杂且非线性的。传统的线性模型往往无法捕捉到这些复杂的机制，从而可能导致在识别关键驱动因素时出现偏差。为了解决这一问题，机器学习（ML）算法（如随机森林RF）已成为强大的工具，可以无需对数据分布进行先验假设即可对非线性环境过程进行建模[21]、[30]、[31]、[32]。结合沙普利加性解释（SHAP）方法，这些模型可以稳健地量化多个预测因子的个体和交互贡献[32]、[33]，为解码复杂的驱动-响应关系提供了途径。
在本研究中，我们通过整合系统文献回顾和实地测量数据，建立了2000年至2024年中国耕作表土硒的全面数据库。我们的目标是：（1）确定中国耕作土壤中硒的当前状况和空间分布特征；（2）识别控制土壤硒变化的主要驱动因素并量化它们的相对贡献；（3）阐明驱动土壤硒空间异质性的协同机制。这项工作为中国耕地土壤中硒分布提供了基于机制的定量分析，有助于我们更好地理解硒生物地球化学循环中的关键过程，并为基于健康的土壤管理和风险控制提供科学依据。
数据片段
土壤硒含量数据
本研究使用的耕作土壤硒含量数据来源于文献和我们自己的实地测量结果。首先，我们在Web of Science、Google Schoolar和中国国家知识基础设施（CNKI）中搜索了2000年至2024年间发表的文章，关键词包括“Se”或“selenium”、“soil”以及中国各县或区的名称。只有那些报告了硒含量的文章才被纳入分析。
土壤硒浓度的统计特征
表1显示了中国耕作表土中硒浓度的描述性统计分析结果。中国各县土壤的平均硒含量范围为0.005至4.257 mg·kg-1（图S1），加权平均值为0.283 ± 0.146 mg·kg-1，变异系数（CV）为51.642%，表明耕作土壤中硒含量的变化和分散程度较大。这一数值与中国表土平均硒含量0.30 mg·kg-1的结果相当
结论
本研究揭示，尽管传统的空间分布模式仍然存在，但中国耕作土壤中的平均硒含量显著提高。重要的是，水热作用是控制土壤硒宏观分布的主要因素。特别是年平均降水量（MAP）、干旱指数（AI）和≥0℃累积温度（ATT0）通过调节淋溶、挥发和氧化还原循环，在很大程度上控制了硒的生物地球化学过程。这些水热因素解释了土壤硒分布变异的40%以上
环境影响
硒是一种对人类健康至关重要但可能具有危害性的微量元素。全国范围内硒含量充足到丰富的耕作土壤的扩展带来了双重影响：它缓解了大量人群的硒缺乏问题，同时也增加了局部富硒区域的潜在毒性风险。重要的是，耕作土壤中的硒含量是气候-土壤-生物系统耦合的结果。未来降水量和温度制度的变化可能会直接重新分配土壤中的硒CRediT作者贡献声明
Cailing Shang：数据验证与整理。Binggan Wei：撰写 – 审稿与编辑，资金获取。Jing Wang：撰写 – 原稿撰写，方法论设计，数据分析。Chuanliang Zhong：数据可视化，软件应用，数据整理。Linsheng Yang：项目监督，概念构思。Ye Wu：数据整理。Hairong Li：数据调查。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国西藏自治区科技计划项目（项目编号：XZ202501ZY0114）和中央高校基本科研业务费（项目编号：CCNU25ai027）的财政支持。
