《Journal of Hazardous Materials》：Drivers of microplastic accumulation in urban agricultural soils: A data-driven source apportionment of plastic mulch and mixed land use
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微塑料在城市农业土壤中的积累机制与来源解析基于45个采样点的机器学习框架，整合6种算法通过堆叠集成实现来源量化。研究发现农业覆盖时间呈现非线性饱和增长，城市土地利用（PC1）呈线性影响，土壤容重通过S型曲线调节微塑料吸附。模型验证显示随机森林与集成算法预测精度最优，微塑料丰度介于24.7-431.3件/千克，平均144.7件/千克。实验证实覆盖膜老化与土壤介质吸附共同驱动污染累积，为混合用地微塑料污染管理提供定量方法学支持。
雷苏|康家伟|姚伟民|尼古拉斯·J·克雷格|玛丽亚·波戈耶娃|李娟英
上海海洋大学海洋科学与生态科学学院，上海201306，中国
摘要
城市农业土壤中微塑料（MP）的积累来源于多种复杂来源，然而农业活动与城市扩散排放的相对贡献仍未能得到充分量化。本研究采用了一个可解释的、基于流域尺度的机器学习框架，对城市-农业边缘地区的45个采样点进行了源贡献分析。该框架整合了6种算法，并通过堆叠集成方法进行了处理。预测因子包括覆膜时间、土地利用构成的主成分（PC）以及土壤性质。通过重复交叉验证评估了模型性能，其中集成模型和随机森林算法表现出最高的预测准确性。微塑料含量范围为24.7至431.3个/千克，平均浓度为144.7个/千克。覆膜时间被确定为主要预测因子，其含量随使用时间延长呈现非线性增长趋势，随后可能趋于稳定。城市土地覆盖情况（由PC1表示）主要产生线性影响。土壤容重表现出类S形响应，表明存在一种保留-释放机制。直接测量结果证实了覆膜材料会随时间逐渐降解，补充的元分析也支持了微塑料积累呈时间递增的趋势。研究结果表明，微塑料的积累受到农业点源、城市扩散源以及土壤介质作用的共同影响。因此，本研究为混合用途景观下的微塑料来源分配提供了理论依据。
引言
越来越多的证据表明，持续暴露于微塑料（MP）与人类健康风险（包括心血管疾病）之间存在关联，这促使研究重点从海洋环境转向与人类活动密切相关的陆地生态系统[1]、[2]。土壤生态系统尤为重要，因为它们是农业生产与人类居住的基础[3]、[4]。令人担忧的是，在这些系统中广泛检测到了微塑料，存在于土壤基质、土壤生物群落和地表径流中[5]、[6]、[7]。此外，关于纳米塑料的研究证实植物能够从土壤中吸收微塑料和纳米塑料，从而建立了人类通过农产品接触微塑料的直接途径[8]。因此，了解这些环境中的来源和传输机制对于管理土壤污染和生态安全至关重要[9]。
农业土壤既是污染物（包括营养物质和持久性有机化学物质）的重要非点源，也是其重要的汇[10]、[11]。对于微塑料而言，这种双重作用尤为明显，因为农业用地中的微塑料含量通常是草地或森林地区的两到三倍[12]、[13]。农业土壤中微塑料的潜在来源包括市政污泥施用、受污染的化肥以及农业塑料薄膜的使用[14]、[15]、[16]、[17]，其中塑料覆膜材料被认为是最重要的来源之一。全球超过50%的塑料栽培技术集中在亚洲，中国是用地面积最大的国家之一[18]、[19]。尽管有相关法规，但仍有超过50%的塑料覆膜材料未被回收，而是通过物理磨损和化学老化作用逐渐分解[20]、[21]、[22]。例如，在新疆的棉花田中，覆膜时间从5年增加到24年后，土壤中的微塑料含量增加了两个数量级，其中薄膜状颗粒和聚乙烯分别占总含量的80%以上[23]、[24]。这些累积效应凸显了塑料覆膜残余物的独特污染特征。
虽然塑料覆膜材料是农业土壤中微塑料的主要来源，但不同农业区域的调查显示微塑料的形态和聚合物组成存在差异，表明其来源比单纯的覆膜材料更为复杂。例如，在长期覆膜的田地中，碎片和薄膜占主导地位[24]、[25]、[26]、[27]，这与覆膜材料的风化过程相符；而在波兰西南部和其他地区（如伊朗的废水灌溉田地），纤维则是主要污染形式[28]、[29]。这些形态上的差异表明存在其他微塑料来源，如有机肥料的施用、灌溉水以及大气沉降。在城乡交错、工业区分布的城市农业流域中，这种混合污染尤为明显[30]、[31]。在这些环境中，微塑料污染可能是由局部覆膜材料分解和外部输入（如轮胎磨损、纺织纤维、包装废弃物）共同造成的。因此，需要进行流域尺度研究以全面了解这些异质景观中的传输路径。为了表征污染源或模式，通常需要考虑流域内高维数据的时空变化[32]。传统的统计方法（如主成分分析和偏最小二乘法）长期以来被广泛用于处理这类复杂数据集，例如在多因素影响下的降维或污染物浓度预测[33]、[34]。这些方法本质上属于机器学习范畴，因其算法简单而受到重视。在预测任务中，它们对于线性关系的解释性更强。
然而，大多数流域系统的污染物浓度受多种因素影响，这些因素之间存在复杂非线性关系，使得传统线性模型往往不够适用。先进的机器学习算法（包括基于树的模型、核方法和神经网络模型）在捕捉这些非线性模式方面表现出更强的能力[35]、[36]。最近的研究成功利用多种模型预测了长江和中国沿海水域中的微塑料含量，与传统方法相比，这些方法在识别关键环境驱动因素方面更具准确性[37]。此外，还开发了结合物理原理的混合架构（如物理信息机器学习），以模拟土壤中的微塑料传输过程，确保数据驱动的预测结果符合基本的物理守恒定律[38]。基于卷积神经网络的深度学习算法还能处理多模态数据，进一步扩展了应用场景[39]。
这些复杂模型的整合并不意味着它们本身就具有绝对优势，而是代表了模型性能与解释性之间的权衡[40]。历史上，复杂机器学习的“黑箱”特性阻碍了其在高风险环境决策中的应用。然而，最近可解释AI框架（特别是SHapley加性解释（SHAP）的采用有效缓解了这一透明度问题[41]、[42]。通过将复杂预测分解为各个特征贡献，SHAP使研究人员能够可视化传统基于排序的相关性可能忽略的非线性交互效应[43]、[44]。尽管如此，与线性模型相比，复杂机器学习方法的应用需要更加注意小样本环境下的过拟合风险。缓解策略包括通过特征工程进行降维、严格的交叉验证和其他正则化技术[45]。
鉴于城市农业流域中多源微塑料污染的研究空白，本研究在快速城市化的上海地区进行了探索。通过多维土壤和微塑料特征数据集，分析了混合土地利用和覆膜材料应用对微塑料分布的影响。本研究围绕三个目标展开：第一个目标是描述微塑料的空间分布，并识别复杂城市农业界面内的积累热点；第二个目标是通过流域尺度机器学习框架量化覆膜材料使用历史与其他土地利用相关来源的相对贡献；第三个目标是通过结合实验性的覆膜老化测试和环境驱动因素的元分析，评估覆膜材料老化和机械降解对微塑料积累的联合影响。
研究区域
上海位于长江入海口和黄浦河下游的冲积平原上，拥有发达的河流网络和有利的水热条件。由于高度城市化，上海的农业生产主要集中在郊区，这些地区广泛采用集约化农业方式，包括在某些区域长期使用塑料覆膜材料。
共设置了45个采样点
微塑料的空间分布和组成特征
所有采样点中的微塑料含量范围为24.7至431.3个/千克，平均浓度为144.7个/千克。IDW插值显示，微塑料浓度在市中心和城郊地区较高（图2A）。基于流域的可视化分析进一步证实了这一空间趋势，表明靠近市中心且人类活动强度较高的流域（如流域#40）微塑料浓度更高
结论
研究表明，城市-农业流域中的微塑料积累受到农业和城市来源的共同影响，其中覆膜时间是最主要的预测因子。机器学习模型揭示了关键的非线性动态：覆膜材料带来的微塑料输入量呈饱和趋势，而城市压力对微塑料含量产生显著线性影响。土壤容重的S形响应进一步促进了微塑料的保留。此外，还发现了微塑料积累的机制性联系
环境意义
本研究解决了城市-农业土壤中微塑料来源复杂的问题。研究发现，塑料覆膜材料是一种饱和点源，而城市排放则产生持续性的线性影响。这些不同的模式为有针对性的干预措施提供了依据：应在覆膜田地尽早采取缓解措施，并持续控制城市径流。土壤容重的阈值进一步表明，土壤管理是控制微塑料积累的关键因素。
作者贡献声明
雷苏：撰写初稿、方法论、调查、概念构建。李娟英：撰写、审稿与编辑、概念构建。玛丽亚·波戈耶娃：撰写、审稿与编辑、方法论。尼古拉斯·克雷格：撰写、审稿与编辑、可视化。姚伟民：撰写、审稿与编辑、数据整理。康家伟：撰写初稿、可视化、方法论、正式分析、概念构建。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号42207444、W2412047）的支持。
