Ectoine 调节混合营养型反硝化途径的分配，以在高盐胁迫下维持稳定的氮和酚类物质去除效果

《Water Research》：Ectoine Modulates Mixotrophic Denitrification Pathway Partitioning to Sustain Stable Nitrogen and Phenol Removal under Hypersaline Stress

溶解有机物（DOM）分子转化机制及其在青藏高原 каскадных водохранилищах：基于稳定碳同位素与傅里叶变换离子回旋共振质谱的综合研究揭示了 каскадные плотины усиливают автохтонное производство DOM и加速 allochthonous DOM 的光化学及微生物分解，导致 DOM 组分 гомогенизации и глобального экспорта DOC к океану达141±2 Tg C yr–1。

　　

何登明|王万发|菲利普·毛里斯查特|易远碧|齐玉林|胡轩|涂世军|于生德|曾杰|吴启新|夏浩|何丁|李思良

教育部重点实验室（喀斯特地质资源与环境），贵州大学资源与环境工程学院，中国贵阳，550025

摘要

全球范围内的大坝建设破坏了水文连通性，使水库成为全球碳循环的关键调节器。然而，级联水库中溶解有机物质（DOM）的分子特性和具体转化过程仍不清楚。为填补这一知识空白，我们结合了水化学、稳定碳同位素和傅里叶变换离子回旋共振质谱技术，阐明了青藏高原东部级联河流-水库系统中DOM的分子命运。结果表明，级联大坝建设增强了本土DOM的产生，根据基于SIMMR的稳定同位素混合模型估算，河流中的浮游植物来源DOM比例从27 ± 10%增加到级联水库中的31 ± 12%（后验均值 ± 标准差）。同时，有利的热力学条件通过促进光化学和微生物分解过程加速了外来DOM的转化。这些过程增强了DOM的均质化，表现为沿流动路径的杰卡德差异系数下降，这是由于消耗了易分解的部分。此外，大坝建设导致的水文连通性降低促进了本土DOM的下游传输。据估计，全球本土溶解有机碳向海洋的输出通量为141 ± 2 Tg C yr^–1。我们的研究结果表明，水库的全球性增加从根本上改变了DOM的生物地球化学命运，对区域和全球碳循环具有影响。

引言

溶解有机物质（DOM）是水生微生物的营养来源，在全球碳循环和气候变化中起着重要作用（Mayorga等人，2005；Tanentzap等人，2019）。全球河流中的DOM传输在陆地-海洋连续体中起着关键作用，每年向海洋输送约300 ± 140 Tg的溶解有机碳（DOC）（Liu等人，2024）。然而，全球70%的主要河流都建有水坝，其中一半是级联式大坝（Grill等人，2019）。大坝中断了水文连通性，从而影响了DOM的来源、传输和转化，重塑了微生物群落结构（Gao等人，2021；Maavara等人，2017）。每年约有60 Tg的有机碳（OC）埋藏在内陆水域中，其中40%沉积在水库中，影响了下游OC的传输和河流生态系统的营养动态（Battin等人，2023）。先前的研究表明，级联大坝改变了河流DOM的分子特性和来源，以及DOC的传输（He等人，2025；Liu等人，2021；Meng等人，2026；Ouyang等人，2025）。具体来说，与自然河流段相比，水库区域的DOM表现出较低的双键当量（DBE）值、较高的H/C比率，以及更明显的肽类和脂质特征，反映了强烈的本土生产和微生物重组（Meng等人，2026）。同时，DOM分子在级联水库中的腐殖化程度、芳香性和不饱和度降低，而生物指数（BIX）、H/C比率以及易分解成分的含量增加（Ouyang等人，2025）。值得注意的是，尽管降水量增加导致更多陆地OM进入河流，但在下游澜沧江的级联水库中，陆地DOM含量始终呈下降趋势（Liu等人，2021）。此外，级联大坝的综合水文调节促进了DOC的传输，使得下游水库的水力停留时间（HRT）较短的水库年DOC通量比上游段高17倍（18,476 ± 667 vs. 1076 ± 142 t yr^?1）（He等人，2025）。然而，这些研究主要关注了级联水库中DOM的整体性质，忽略了分子层面的转化机制及其驱动因素，以及来自不同来源的DOC传输。鉴于这些重大变化，研究级联大坝如何重塑大型河流中的DOM动态对于更好地理解区域和全球范围内的碳循环反馈及生态系统响应至关重要。

引言

溶解有机物质（DOM）是水生微生物的营养来源，在全球碳循环和气候变化中起着重要作用（Mayorga等人，2005；Tanentzap等人，2019）。全球河流中的DOM传输在陆地-海洋连续体中起着关键作用，每年向海洋输送约300 ± 140 Tg的溶解有机碳（DOC）（Liu等人，2024）。然而，全球70%的主要河流都建有水坝，其中一半是级联式大坝（Grill等人，2019）。大坝中断了水文连通性，从而影响了DOM的来源、传输和转化，重塑了微生物群落结构（Gao等人，2021；Maavara等人，2017）。每年约有60 Tg的有机碳（OC）埋藏在内陆水域中，其中40%沉积在水库沉积物中，影响了下游OC的传输和河流生态系统的营养动态（Battin等人，2023）。先前的研究表明，级联大坝改变了河流DOM的分子特性和来源，以及DOC的传输（He等人，2025；Liu等人，2021；Meng等人，2026；Ouyang等人，2025）。具体来说，与自然河流段相比，水库区域的DOM表现出较低的双键当量（DBE）值、较高的H/C比率，以及更明显的肽类和脂质特征，反映了强烈的本土生产和微生物重组（Meng等人，2026）。同时，DOM分子在级联水库中的腐殖化程度、芳香性和不饱和度降低，而生物指数（BIX）、H/C比率以及易分解成分的含量增加（Ouyang等人，2025）。值得注意的是，尽管降水量增加导致更多陆地OM进入河流，但在下游澜沧江的级联水库中，陆地DOM含量始终呈下降趋势（Liu等人，2021）。此外，级联大坝的综合水文调节促进了DOC的传输，使得下游水库的水力停留时间（HRT）较短的水库年DOC通量比上游段高17倍（18,476 ± 667 vs. 1076 ± 142 t yr^?1）（He等人，2025）。然而，这些研究主要关注了级联水库中DOM的整体性质，忽略了分子层面的转化机制及其驱动因素，以及来自不同来源的DOC传输。鉴于这些重大变化，研究级联大坝如何重塑大型河流中的DOM动态对于更好地理解区域和全球范围内的碳循环反馈及生态系统响应至关重要。

青藏高原是世界上最高和最大的高原，平均海拔超过4000米，拥有极地地区以外最大的冰川冰体，是滋养数百万下游居民的河流（如澜沧江和黄河）的源头（Chen等人，2021；Immerzeel和Bierkens，2012）。表面冰中的微生物产生可生物降解的DOM，通过融水输送到下游，为冰川溪流和河流中的异养活动提供富含营养且高度可利用的碳源（Zhou等人，2019）。强烈的紫外线辐射和高原河流中的微生物共同作用通过光氧化和生物降解加速了DOM的降解（Li等人，2025；Shen等人，2015）。值得注意的是，青藏高原湖泊中的光照通过改变芳香化合物（如多环芳烃和多酚）的结构来促进DOC的微生物降解，而不是传统认为的通过脂肪族化合物（Hu等人，2023）。此外，中国超过三分之二的水电资源位于青藏高原东部的主要河流上（Zhang等人，2024）。最近的研究表明，澜沧江具有4500米的自然落差，适合进行大规模的水电开发，拥有大量的级联大坝（共12座），还有许多大坝正在建设中或计划建设中（Chen等人，2024；Shi等人，2017）。因此，澜沧江是研究高原级联河流大坝对DOM动态影响的理想地点。

DOM是由数千种分子化合物组成的复杂混合物，包含丰富的异构体，可分为外来DOM和本土DOM（Hedges，2002）。外来DOM包括来自土壤和植物淋溶的难降解芳香物质和生物不稳定蛋白质类成分（Chen和Jaffé，2016；Tanentzap和Fonvielle，2024）。相反，本土DOM主要由碳水化合物、蛋白质和脂质组成，来源于藻类、细菌、浮游生物和大型水生植物（Lee等人，2019；Panagiotopoulos等人，2012）。整合多种分析技术对于阐明来自不同来源的DOM在河流系统中的传输和生物地球化学转化至关重要（Yi等人，2021）。稳定碳同位素（δ¹³C）已被广泛用于追踪水库中的DOM来源和转化途径（He等人，2025；Zhao等人，2025）。例如，δ¹³C_DOC可用于研究DOC来源，因为外来DOM通常表现出δ¹³C_DOC范围为?29‰至?26‰，而本土DOM的范围为?25‰至?20‰（Maurischat等人，2022；Zhou等人，2018）。同时，傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）已成为研究DOM分子组成和转化的强大工具，能够检测数千个分子公式峰（Chen等人，2025a；Qi等人，2020；Seidel等人，2014）。分子转化可以定义为分子对之间的前体-产物关系（Herzsprung等人，2020）。最近的研究通过检测生化转化数据集中的特定分子差异，揭示了不同系统中的分子代谢策略（Bader等人，2017；Longnecker和Kujawinski，2016）。然而，由于DOM含有大量结构未知的“有机暗物质”，传统的基于数据库的比较方法不足以深入理解DOM的命运（Meng等人，2025；Wu等人，2022）。因此，本研究采用了基于转化的有机分子生态网络分析（TOMENA）框架（Yang等人，2025），该方法无需依赖数据库。该方法能够识别关键的分子转化类型和途径，以及它们在整个DOM降解过程中的系统级贡献和代谢效率。总体而言，δ¹³C和FT-ICR MS的结合使用为阐明级联河流-水库系统中的DOM动态提供了全面的方法。

本研究结合了澜沧江沿线的稳定碳同位素和水化学数据，使用FT-ICR MS表征了分子转化。本研究的目标是（ⅰ）揭示控制高原级联水库中DOM来源变化和分子转化的机制，以及（ⅱ）量化大坝引起的水文破碎对DOM动态和全球河流DOC通量的影响。这项研究旨在加深我们对级联河流-水库系统中DOM传输和转化的理解，并阐明水文破碎对河流DOC通量的影响。

研究地点和采样

澜沧江（21°03′?32°04′N，94°?101°05′E）全长2161公里，穿越多种气候带。其上游地区属于高山气候，中游地区属于亚热带气候，下游地区则处于亚热带向热带气候的过渡带（Lv等人，2024）。该河流具有明显的湿润季节（5月至10月）和干燥季节（11月至4月），年降水量约85%发生在湿润季节，导致平均

地球化学参数的空间分布

沿澜沧江，海拔梯度较大（范围：1311至3424米，平均值 ± 标准差：2301 ± 763米），伴随着DOC浓度（0.8至1.8 mg L^?1）、DIC浓度（27.7至34.8 mg L^?1）、pH值（8.15至8.48，8.36 ± 0.09）、DO饱和度（74.0至109.8%，88.0 ± 11.4%）、WT（12.7至22.7 °C，18.0 ± 3.0 °C）和浊度（58.0至89.9 FNU，72.8 ± 9.8 FNU）的变化（表S1；图2a-c）。在WNL-LD河段的湖底层（即

高原河流-水库系统中的有机物质来源和转化

在WNL-LD河段的静水区域，当CO₂受限时，HCO₃^?作为无机碳来源，降低了¹³C的区分度并富集了¹³C化合物（图4a）（Fogel和Cifuentes，1993）。因此，WNL-LD河段表水层中δ¹³C_POC和δ¹³C_{DIC的富集表明，有机物质部分受到初级生产的影响（R² = 0.39，p < 0.01；图4a）。相应地，δ¹³CDOC的富集进一步表明DOC和POC部分}

结论

本研究阐明了级联大坝引起的水文破碎对DOM动态的调节作用。结果表明，级联大坝增强了本土DOM的产生和外来DOM的积累。随后，这些DOM成分通过光化学和微生物分解及转化转化为生物难降解的DOM，并促进了成分的均质化。对分子转化的深入评估

CRediT作者贡献声明

何登明：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，验证，方法学，调查，正式分析，数据管理，概念化。王万发：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，项目管理，方法学，调查，资金获取，正式分析，数据管理，概念化。菲利普·毛里斯查特：撰写 – 审稿与编辑。易远碧：撰写 – 审稿与编辑。齐玉林：撰写 – 审稿与编辑。胡轩：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国华能集团有限公司科学技术项目（编号：HNKJ22-H108，关于高海拔和长期低温期的RCC大坝的关键技术研究）、国家自然科学基金（编号：42203061）以及教育部学科突破先导项目的支持。