西太平洋有机氯农药的富集与传输机制：颗粒大小分布及涡流累积效应

《Environmental Pollution》：Enrichment and Transport Mechanism of Organochlorine Pesticides in the Western Pacific Ocean: Particle Size Distribution and Eddy Accumulation

本研究通过船载采样对太平洋西地区有机氯农药（OCPs）的分布特征进行了系统分析，发现OCPs浓度在涡旋边缘高达3394 pg/L，较周围区域高10倍，且20%以上OCPs吸附于粒径小于700 nm的颗粒物中。研究采用多级过滤技术结合流体动力学分析，揭示了海洋涡旋对污染物富集的调控作用及颗粒物吸附对环境过程的影响。

　　

赵国|李彦芳|唐建辉|刘学奇|甄小梅|刘同旭

中国科学院烟台海岸带研究所海洋环境过程与生态安全重点实验室，中国烟台264003

摘要

有机氯农药（OCPs）作为典型的持久性有机污染物，因其在全球海洋中的分布和传输而受到广泛关注，其中西太平洋是全球生物地球化学循环中的关键污染物汇。本研究测量了西太平洋地区OCPs的浓度：表层水中的浓度为62至3394皮克/升（pg/L），空气中的浓度为19至605皮克/立方米（pg/m3）。开阔海域中的OCPs浓度波动较大，在涡流边缘（A16站点，3394 pg/L）的浓度是周围区域（A15站点，130 pg/L）的十倍。此外，使用分级过滤设备采集的样本显示，疏水性OCPs倾向于吸附在具有较大比表面积的颗粒上。海洋电流对颗粒的传输具有选择性，这表明不同溶解度的OCPs在海洋影响下的传输命运也各不相同。进一步分析表明，超过20%的OCPs吸附在小于700纳米的颗粒上。因此，通过700纳米的过滤器分离溶解相和颗粒相可能会高估溶解相中的OCPs浓度，从而导致诸如空气-水交换通量等参数的计算不准确。这些发现将有助于我们更好地理解OCPs及其类似有机污染物在海洋中的传输机制。

引言

有机氯农药（OCPs）是首批被禁止的持久性有机污染物（POPs），具有很强的全球迁移能力，可以通过水或空气长距离传输，这一特性得到了Wania和McKay（1996年）提出的“全球蒸馏”效应的支持。这是驱动它们长距离传输的关键过程，对野生动物和人类的健康构成严重威胁（Bigot等人，2017年；Cabrerizo等人，2019年）。由于OCPs的持久性、挥发性和疏水性，它们可以通过多种途径进入水生或大气环境（Potapowicz等人，2020年；Qu等人，2019年），例如农业用地的地表径流或蒸发、土壤中OCP残留物的溶解并随水流进入河流，以及侵蚀过程将固定的OCPs释放到环境中（Gong等人，2021年）。鉴于OCPs传输途径和机制的多样性，全球范围内（包括中洋和极地地区）进行了大量关于空气和水中OCPs监测的研究（Foster等人，2019年；Rodrigues等人，2019年；Trukhin和Boyarova，2020年）。

海洋在全球蒸馏效应的框架下成为OCPs的最终汇和关键再排放源（Wania和Mackay，1996年；Zhang等人，2022年），这一效应形成了明显的纬度梯度：低纬度地区是OCPs蒸发的主要“源”区，而高纬度地区则是沉积的“汇”区（Wania和Mackay，1996年）。然而，尽管这一理论意义重大，西太平洋地区仍缺乏全面的OCPs浓度数据，现有的监测工作主要集中在东南亚的沿海地区（Qihua Peng，2022年）。来自菲律宾和印度尼西亚的OCPs监测研究表明该地区污染严重，存在潜在的环境风险（Malarvannan等人，2009年；Navarrete等人，2018年）。在菲律宾的潘潘加河表层水中，恩德林醛（最高浓度：1341 ng/L）和总六氯苯（最高浓度：519 ng/L）的浓度超过了欧盟指令（2006）/118/EC规定的单种农药100 ng/L的阈值（Navarrete等人，2018年）。在印度尼西亚西爪哇海岸，海水和沉积物中的总OCPs浓度分别为10至120 ng/L和1.5至17 ng/g（Khozanah等人，2022年）。尽管中太平洋的强洋流可能阻止了来自印度尼西亚和菲律宾的污染扩散到西太平洋地区（Qihua Peng，2022年），但该地区基本的OCPs空气和水监测数据对于填补研究空白至关重要。

大多数OCPs监测研究使用固定孔径过滤器将OCPs分离为颗粒相和溶解相样本（Li等人，2020年；Zhen等人，2019年）。虽然这种方法有助于分析具有不同物理化学性质的OCPs及其单体的传输过程（Imo等人，2006年；Zheng等人，2020年），但OCPs的物理化学性质差异很大（Gong等人，2021年）。研究表明，海洋中存在亚米级的有机碳，可能在OCPs的附着和传输中起重要作用（Estes等人，2019年）。因此，通过多级过滤区分不同粒径类别可能提供新的见解，并增强我们对环境中OCPs传输的理解。

基于上述背景，我们假设西太平洋地区的物理中尺度过程（如涡流、锋面系统、上升流和大陆架坡度环流）通过调节三个相互关联的过程，在重塑OCPs的空间分布中起着关键作用。本研究监测了22种OCPs的浓度，包括（i）表层水中的颗粒相和溶解相，（ii）空气中的颗粒相和溶解相，以及（iii）通过分级过滤设备分离出的不同粒径的颗粒。采样范围从中国东海岸延伸到西太平洋。本研究旨在阐明OCPs的分布特征，并获取西太平洋地区目前缺失的数据。此外，还探讨了不同OCPs是否倾向于吸附在不同粒径的颗粒上，并评估了这种倾向对OCPs环境传输过程的潜在影响。

采样方法和地点

在从青岛到印度尼西亚北部水域的科学考察期间，使用“R/V Kexue”号船进行了OCPs的监测（图1）。整个考察从2018年10月5日持续到11月4日，按照我们之前的研究方法（Zhen等人，2019年）从表层水和边界层空气中采集了样本。所有水和空气样本的名称、采样时间和地点如图1所示，并列在表S1、S2和S3中。

表层水样本中的OCPs浓度和组成

在航行期间采集的33个表层水样本中，22种OCPs的浓度范围为62至3394 pg/L（图2a）。有8个样本中的OCPs浓度≥1485 pg/L（1.5 × 四分位数范围（IQR），这是统计分析中异常数据的标志。这些样本来自A16站点（3394 pg/L，菲律宾群岛东南部）、A11站点（2468 pg/L，菲律宾群岛东部）、A20站点（2195 pg/L，印度尼西亚北部）、A31站点（2142 pg/L，菲律宾群岛东南部）等。

西太平洋海洋中涡流对OCPs的累积

高OCPs浓度的7个站点在采样区域内分布不均。这种空间异质性不能仅用距离陆地或点源的简单距离来解释，凸显了海洋动力过程在控制污染物分布中的主导作用。由于海洋电流可以影响有机污染物的分布（Yu等人，2025年），特别是中尺度涡流作为自然“陷阱”，调节了污染物的水平汇聚和

结论

本研究系统地调查了西太平洋（WP）及其相邻沿海地区表层水和大气中22种有机氯农药（OCPs）的存在、组成、空间分布和粒径分配情况，结合了分级过滤分析和流体动力学解释。结果揭示了开阔海域中OCPs浓度的显著空间异质性，这主要是由中尺度过程引起的富集和分选效应所驱动的。

CRediT作者贡献声明

刘同旭：监督、资金获取。甄小梅：方法学、调查。赵国：写作——初稿、软件、方法学、调查、数据管理。刘学奇：软件、方法学。唐建辉：写作——审稿与编辑、监督、资金获取、概念化。李彦芳：写作——审稿与编辑、方法学

未引用的参考文献

Peng等人，2022年。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：U22A20607、42407536、42261160644、42321005、42376169）、广东省基础与应用基础研究重大项目（2023B0303000006）、广州市基础与应用基础研究基金（编号2023A04J0931）、广东省科学技术研究计划基金（项目编号2023B1212060044）以及广东省科技发展计划（项目编号2023GDASZH-2023010103）的支持。