双功能Au-CdS/C-玉米芯Janus蒸发器:用于协同实现太阳能驱动的海水淡化和氢气生产

《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》:Bifunctional Au-CdS/C?corncob Janus evaporator for synergistic solar-driven seawater desalination and hydrogen production

【字体: 时间:2026年03月21日 来源:Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects 5.4

编辑推荐:

  光催化制氢与海水蒸发协同增效策略。本研究开发了一种双功能Janus蒸发器,由Au-CdS纳米花支撑的碳化玉米芯基体构成,上半部分通过金纳米粒子和CdS纳米花实现光吸收与电荷分离,下半部分未碳化层作为储水层促进盐分扩散。该结构在模拟阳光下实现1278 μmol h?1 g?1的氢生成速率和3.25 kg m?2 h?1的蒸发速率,并保持高盐耐受性(86%活性保留),通过蒸发产生的局部加热增强光催化效率,为协同太阳能转化提供了创新方案。

  
Xiaoqi Fu|Shangkun Nie|Wei Zhao|Guoxing Zhu|Guangfang Li
江苏大学化学与化学工程学院,中国镇江212013

摘要

从海水中光催化产氢面临着盐诱导的失活和太阳能利用效率低下的持续挑战。为了克服这些相互关联的问题,我们设计了一种双功能且结构不对称(Janus)的蒸发器,该蒸发器由负载在碳化玉米芯(C-corncob)基底上的Au-CdS纳米花组成。这种材料具有独特的Janus结构:一个经过碳化的上层,涂有等离子体Au纳米颗粒和CdS纳米花,用于光捕获和转换;一个未碳化的下层则作为水储存和传输通道。这种设计不仅能够在Au-CdS肖特基结处实现高效的电荷分离,还能确保持续的水分供应到蒸发界面,同时促进盐分向下扩散。在模拟阳光下,优化的Au-CdS/C-corncob系统实现了高达1278 μmol h-1 g-1的氢气生成速率,以及3.25 kg m-2 h-1的优异水蒸发速率和76.5%的光热转换效率。当盐度从3.5%升高到10%时,系统仍保持了超过86%的初始氢气生成活性,并且蒸发速率保持在2.8 kg m-2 h-1以上,显示出良好的耐盐性。界面蒸发创造了局部加热环境,增强了光催化动力学,并表现出良好的循环稳定性。这项工作展示了一种协同的材料策略,用于级联太阳能转换,为实现同时生产淡水和氢气开辟了一条稳定高效的道路。

引言

全球能源需求的增加和化石燃料燃烧造成的环境污染加速了可再生和清洁能源技术的发展。氢气因其高比能量(120–142 MJ kg-1)和无碳燃烧特性,成为可持续发展的关键绿色能源载体[1]。然而,传统的氢气生产方法(如蒸汽重整)严重依赖淡水资源。海水占地球水资源的96.5%,因此直接利用海水和可持续的太阳能为同时解决能源安全和淡水短缺问题提供了有希望的途径[2],[3],[4],[5],[6]。
光催化海水分解面临盐诱导的失活和快速电荷复合等挑战[2],[3]。尽管硫化镉(CdS)对光腐蚀敏感且耐盐性有限[7],[8],[9],但它是一种有前景的氢气生成候选材料。引入共催化剂可以有效缓解这些问题[10],[11]。例如,Zhu等人[12]证明,碳点改性的CdS可以提高电荷分离和耐盐性,从而在淡水和海水中改善光催化性能。碳点改性主要通过形成Au–CdS界面上的肖特基结来改善电荷分离动力学并调节表面电子态,而贵金属(特别是等离子体Au纳米颗粒)的引入则实现了更全面的功能增强。除了促进电子定向传输外,等离子体Au还引入了局部表面等离子体共振(LSPR)效应,拓宽了光吸收范围并产生了显著的光热加热。此外,Au纳米颗粒的存在通过快速提取光生空穴并稳定半导体表面,有效抑制了CdS的光腐蚀[13]。这些综合功能使得太阳能得以级联利用,光化学和光热过程协同作用,比单纯的电子改性策略有了显著进步。然而,这些策略主要集中在材料层面,未能充分解决系统性的能量损失[14]。目前的光催化剂设计主要集中在提高可见光吸收和利用上[15],[16],而可见光仅占太阳光谱的约43%。因此,大量的太阳能,特别是红外辐射和光反应过程中产生的废热,仍未得到充分利用[17],[18]。这些固有的限制严重限制了太阳能转换效率。
与此同时,界面太阳能蒸汽生成(ISVG)是一种创新的水净化技术,它利用太阳能蒸发废水或海水[19],[20],生成的冷凝蒸汽可制成饮用水[21],[22]。ISVG模仿自然水循环运行,无需额外能量输入,比传统海水淡化方法具有显著的经济和环境优势[23],[24]。然而,天然水体的太阳吸收率较低(<40%),光热转换效率也较差。为了解决这个问题,先进的ISVG系统在空气-水界面使用高性能光热材料来局部加热,减少损失并最大化蒸发速率[25],[26]。包括等离子体金属(如Au、Ag)[27]、半导体和碳基纳米结构(如石墨烯、富勒烯、碳纳米管)[28],[29],[30]在内的先进光热材料引起了广泛关注。其中,生物质衍生的碳材料因其层次多孔结构[31]、宽带太阳吸收(>90%)和环境友好性[32],[33]而受到关注。例如,Sun等人[34]通过低温热解制备了碳化玉米芯(C-corncob),其水蒸发速率为4.16 kg m-2 h-1,并且在26天内表现出稳定的拒盐性能。
虽然光催化和ISVG分别解决了水和能源问题,但它们的结合可以最大化太阳能的利用。在协同设计中,界面蒸发产生的蒸汽为光催化提供纯净水,减少盐诱导的失活,而光热转换产生的废热则增强了反应动力学。这种协同方法能够同时生产淡水和绿色氢气,支持循环的太阳能-海水淡化-氢经济。为了实现这一概念,我们开发了一种基于Au-CdS/C-corncob复合材料的界面加热吸收器。该设计策略性地结合了CdS和C-corncob载体,利用了其在光吸收、电荷分离、水传输和耐盐性方面的优势。金(Au)纳米颗粒进一步增强了等离子体吸收并通过肖特基势垒促进了电子-空穴分离[35]。结合界面蒸发,该系统为光催化氢气生成反应(HER)提供脱盐水蒸气,同时最小化盐沉积。与CdS纳米片和纯C-corncob相比,优化的Au-CdS/C-corncob系统在氢气生成和蒸发性能上表现更优。这项工作不仅解决了海水光催化中的稳定性问题,还为同时进行太阳能驱动的海水淡化和氢气生产提供了可持续的途径。

部分内容摘要

化学与材料

新鲜玉米从当地市场(中国镇江)采购。乙二胺(EDA,无水,99%)、硫脲(SC(NH2)2、乙酸镉二水合物(Cd(Ac)2·2H2O,99.9%)、氯金酸(HAuCl4,99%)和三乙醇胺(TEOA,99%)从新华制药试剂有限公司购买。模拟海水是通过将氯化钠(NaCl,99.5%)溶解在超纯水中制备的,浓度分别为3.5%、6%和10%。所有化学品均按原样使用。超纯水(18.2 MΩ·cm

结果与讨论

图1概述了双功能Au-CdS/C-corncob Janus蒸发器的制备过程。制备包括三个主要步骤:(1)快速煅烧玉米芯段以获得层次多孔的C-corncob吸收剂;(2)水热生长CdS纳米花;(3)光沉积Au纳米颗粒。所得结构具有明显的Janus(双层)结构,上层经过碳化处理,涂有Au-CdS光热-光催化组分,下层

结论

总结来说,我们成功制备了一种具有Janus结构的双功能Au-CdS/C-corncob复合材料,用于集成太阳能驱动的海水蒸发和光催化氢气生产。该复合材料利用了玉米芯的层次多孔结构,其中碳化的上层确保了宽带光热吸收,未碳化的下层则实现了高效的水分供应和盐分排斥。同时,沉积的Au-CdS组分增强了可见光

CRediT作者贡献声明

Shangkun Nie:撰写——原始草稿,数据管理。Xiaoqi Fu:撰写——审阅与编辑,资金获取,概念构思。Guoxing Zhu:验证,概念构思。Wei Zhao:验证,数据管理。Guangfang Li:资金获取,概念构思。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金(21776177, 22005109)的部分支持,以及江苏大学本科生创新创业培训计划(X2025102990468)的支持。我们还要感谢华中科技大学分析测试中心在XPS测量方面提供的帮助。
相关新闻
生物通微信公众号
微信
新浪微博
  • 搜索
  • 国际
  • 国内
  • 人物
  • 产业
  • 热点
  • 科普

热点排行

    今日动态 | 人才市场 | 新技术专栏 | 中国科学人 | 云展台 | BioHot | 云讲堂直播 | 会展中心 | 特价专栏 | 技术快讯 | 免费试用

    版权所有 生物通

    Copyright© eBiotrade.com, All Rights Reserved

    联系信箱:

    粤ICP备09063491号