全球能源需求的增加和化石燃料燃烧造成的环境污染加速了可再生和清洁能源技术的发展。氢气因其高比能量(120–142 MJ kg-1)和无碳燃烧特性,成为可持续发展的关键绿色能源载体[1]。然而,传统的氢气生产方法(如蒸汽重整)严重依赖淡水资源。海水占地球水资源的96.5%,因此直接利用海水和可持续的太阳能为同时解决能源安全和淡水短缺问题提供了有希望的途径[2],[3],[4],[5],[6]。
光催化海水分解面临盐诱导的失活和快速电荷复合等挑战[2],[3]。尽管硫化镉(CdS)对光腐蚀敏感且耐盐性有限[7],[8],[9],但它是一种有前景的氢气生成候选材料。引入共催化剂可以有效缓解这些问题[10],[11]。例如,Zhu等人[12]证明,碳点改性的CdS可以提高电荷分离和耐盐性,从而在淡水和海水中改善光催化性能。碳点改性主要通过形成Au–CdS界面上的肖特基结来改善电荷分离动力学并调节表面电子态,而贵金属(特别是等离子体Au纳米颗粒)的引入则实现了更全面的功能增强。除了促进电子定向传输外,等离子体Au还引入了局部表面等离子体共振(LSPR)效应,拓宽了光吸收范围并产生了显著的光热加热。此外,Au纳米颗粒的存在通过快速提取光生空穴并稳定半导体表面,有效抑制了CdS的光腐蚀[13]。这些综合功能使得太阳能得以级联利用,光化学和光热过程协同作用,比单纯的电子改性策略有了显著进步。然而,这些策略主要集中在材料层面,未能充分解决系统性的能量损失[14]。目前的光催化剂设计主要集中在提高可见光吸收和利用上[15],[16],而可见光仅占太阳光谱的约43%。因此,大量的太阳能,特别是红外辐射和光反应过程中产生的废热,仍未得到充分利用[17],[18]。这些固有的限制严重限制了太阳能转换效率。
与此同时,界面太阳能蒸汽生成(ISVG)是一种创新的水净化技术,它利用太阳能蒸发废水或海水[19],[20],生成的冷凝蒸汽可制成饮用水[21],[22]。ISVG模仿自然水循环运行,无需额外能量输入,比传统海水淡化方法具有显著的经济和环境优势[23],[24]。然而,天然水体的太阳吸收率较低(<40%),光热转换效率也较差。为了解决这个问题,先进的ISVG系统在空气-水界面使用高性能光热材料来局部加热,减少损失并最大化蒸发速率[25],[26]。包括等离子体金属(如Au、Ag)[27]、半导体和碳基纳米结构(如石墨烯、富勒烯、碳纳米管)[28],[29],[30]在内的先进光热材料引起了广泛关注。其中,生物质衍生的碳材料因其层次多孔结构[31]、宽带太阳吸收(>90%)和环境友好性[32],[33]而受到关注。例如,Sun等人[34]通过低温热解制备了碳化玉米芯(C-corncob),其水蒸发速率为4.16 kg m-2 h-1,并且在26天内表现出稳定的拒盐性能。
虽然光催化和ISVG分别解决了水和能源问题,但它们的结合可以最大化太阳能的利用。在协同设计中,界面蒸发产生的蒸汽为光催化提供纯净水,减少盐诱导的失活,而光热转换产生的废热则增强了反应动力学。这种协同方法能够同时生产淡水和绿色氢气,支持循环的太阳能-海水淡化-氢经济。为了实现这一概念,我们开发了一种基于Au-CdS/C-corncob复合材料的界面加热吸收器。该设计策略性地结合了CdS和C-corncob载体,利用了其在光吸收、电荷分离、水传输和耐盐性方面的优势。金(Au)纳米颗粒进一步增强了等离子体吸收并通过肖特基势垒促进了电子-空穴分离[35]。结合界面蒸发,该系统为光催化氢气生成反应(HER)提供脱盐水蒸气,同时最小化盐沉积。与CdS纳米片和纯C-corncob相比,优化的Au-CdS/C-corncob系统在氢气生成和蒸发性能上表现更优。这项工作不仅解决了海水光催化中的稳定性问题,还为同时进行太阳能驱动的海水淡化和氢气生产提供了可持续的途径。