《Combustion and Flame》:Enhanced stability and reduced emissions in ammonia-methane combustion using a radially decoupled burner
作者:Xi Zhongya, Xu Hang, Wang Zhu, Liu Weibin, Chen Lixuan, Liu Zhuole, Yao Shunchun
教育部热质传递与低碳转化重点实验室,华南理工大学,广州 510640,中国
摘要
在天然气系统中大规模部署氨气面临火焰稳定性差和排放量高的双重挑战。本文介绍了一种新型的径向解耦燃烧器,该燃烧器将氨气和甲烷的喷射分离,以实现深度分级燃烧。在广泛条件下对火焰结构、稳定性和排放进行了系统测量,并通过计算流体动力学(CFD)模拟阐明了火焰稳定性和氮氧化物(NO)的生成机制。结果表明,内部氨火焰受到外部甲烷火焰的热支持而得到稳定。随着外部当量比(?o)、内部空气流量(QIA)和外部空气流量(QOA的增加,火焰稳定性分别增强、保持不变或恶化。氮氧化物排放量在内部当量比(?i)为0.9时达到峰值,随后随着?i增加到1.3而迅速下降;超过这一范围后,当量比的进一步增加会稳定氮氧化物排放,但同时会显著增加氨(NH3)和一氧化碳(CO)的排放。最佳排放情况发生在?i = 1.3时,此时氮氧化物排放量为119.4 ppm,氨排放量为11.8 ppm,一氧化碳排放量为10 ppm(氧气浓度为15%),对应的总当量比为0.826,氨体积分数为43%,能量分数为23%。从贫燃向富燃转变过程中氮氧化物排放量的减少归因于形成区的收缩,该形成区从氨火焰剪切层重新定位到氨火焰与甲烷火焰剪切层之间的相互作用区域。此外,在?i = 0.8–1.5范围内,随着QIA的增加,氮氧化物排放量增加,这是由于湍流增强了混合效果。然而,氮氧化物排放量对?o和QOA的响应在?i = 1.2时出现转折点:当?i < 1.2时,提高?o会增加氮氧化物排放;而当?i > 1.2时,提高QOA会减少氮氧化物排放(促进效应大于稀释效应)。本研究结果表明,所提出的燃烧策略能够同时提高氨-甲烷火焰的稳定性和排放性能。
引言
受脱碳目标的驱动,氢能得到了快速发展。作为氢载体,氨具有无碳特性,并在生产、储存和运输方面具有明显优势,因此受到了学术界和工业界的广泛关注[1]。在传统的天然气能源系统中共燃氨气是一种关键的脱碳途径,对燃气轮机、燃气锅炉和工业炉等应用具有巨大潜力[2]。然而,氨的独特性质给共燃带来了严峻挑战[3]。一方面,氨的反应性较低,其火焰传播速度仅为天然气的五分之一,导致火焰不稳定;另一方面,氨含有高比例的氮,从而产生大量燃料氮氧化物。
近年来,大量研究集中在氨-甲烷燃烧上。Sun等人[4]和Saif等人[5]的最新综述总结了在各种条件下NH3/CH4混合物的点火延迟时间和层流火焰速度的测量结果。研究发现,随着氨混合比的增加,点火延迟时间迅速延长。在低混合比下,甲烷先点燃并促进氨的燃烧,使得整个过程相对较快;而在高混合比下,氨的化学反应占主导地位,导致点火速度显著减慢[6]。层流火焰速度随着氨混合比的增加而大致线性降低,使得火焰传播更加困难。点火延迟时间的增加和层流火焰速度的降低都与自由基池(O、H、OH等)的快速减少有关。
同时,Zhang等人[7]系统地研究了NH3/CH4混合物在不同条件下的旋流燃烧特性。随着氨混合比的增加,火焰颜色逐渐从蓝色变为黄色,这是由于NH2*的化学发光增强;火焰尺寸在下游显著延长,反映了氨燃料反应动力学的减缓。同时,可燃范围逐渐缩小,使得火焰更容易熄灭[9]。氮氧化物排放量随氨混合比的增加呈现非单调趋势(最初上升然后下降),而N2O和NH3的排放量逐渐增加[10]。燃烧气氛(贫燃/富燃)对氨-甲烷火焰中的污染物排放有显著影响[11]。在氧相对充足的贫燃条件下,会产生大量氮氧化物排放,同时氨和一氧化碳的排放量较低;而在富燃条件下,缺氧环境会抑制氮氧化物的形成,但会增加氨和一氧化碳的排放量。此外,旋流火焰中的OH浓度与火焰稳定性和排放量相关,发现较高的OH浓度可以提高火焰稳定性,但会增加氮氧化物排放[12]。
此外,人们探索了多种策略来改善氨-甲烷燃烧性能。等离子体辅助燃烧可以扩大燃烧极限,有效提高火焰稳定性[13],因为等离子体放电加速了火焰传播并增强了燃烧强度,同时将氮氧化物排放量从2645 ppm降低到1700 ppm[14];空气预热可以将熄火极限延长7%,但同时使氮氧化物排放量增加14%[15];废气再循环(EGR)在贫燃和富燃条件下的影响不同:在贫燃火焰中,EGR降低了氮氧化物排放,但代价是增加了一氧化碳和氨的排放量;而在富燃火焰中,EGR抑制了一氧化碳的排放,但增加了氮氧化物的排放[16]。
轴向分级燃烧策略旨在抑制氨-甲烷燃烧产生的氮氧化物,受到了广泛关注[17,18]。该策略将燃烧区分为上游和下游两部分。上游部分使用过量的NH3/CH4燃料和不足量的一次空气以实现富燃燃烧,从而抑制氮氧化物的形成;下游部分则供给过量的一次空气以维持贫燃燃烧,确保残留物质的完全燃烧。研究表明,富燃区的一次当量比(?pri)是控制氮氧化物排放的主要因素,当?pri保持在1.3–1.35时,可以实现最低的氮氧化物排放水平。此外,二次空气的供应也会影响氮氧化物排放,不同的二次空气比例、喷射高度和喷嘴数量会导致不同的排放浓度[19][20][21]。
另一种方法是双旋流燃烧策略[22][23][24],该策略仅通过燃烧器喷嘴引入所有反应物,减少了与轴向二次空气喷射相关的潜在修改[3]。双旋流燃烧器使用两个相邻(相距2毫米)的环形通道分别输送NH3/空气和CH4/空气,与完全预混的NH3/CH4燃烧相比,氮氧化物排放量可减少90%[23]。通过增强氨和甲烷燃料流的气动分离,双环形燃烧器也证实了氮氧化物排放量的显著降低[25]。研究表明,这种空间分级燃烧方式在改善氨-甲烷燃烧性能方面具有巨大潜力。然而,性能提升的程度受到氨和甲烷反应区之间可实现的气动解耦程度的限制。
为了实现氨-甲烷燃烧中的强气动解耦,本文开发了一种新型的径向解耦燃烧器,其流道间距较大,显著增强了燃料流之间的空间隔离。为了更深入地理解氮氧化物的生成机制(超越传统双旋流燃烧器的认识),采用了空间积分动力学分析来定量解析氮氧化物的生成路径。结合系统实验和CFD模拟,本研究全面表征了所提出燃烧策略的火焰结构、稳定性极限和排放性能,为稳定和清洁利用氨提供了新的见解。
部分摘要
径向解耦燃烧器
图1a展示了所开发的径向解耦燃烧器的示意图,其特征是内部和外部环形通道之间的间距较大(26毫米),可以独立输送NH3/空气和CH4/空气混合物,从而实现燃料喷射的强解耦。每个环形通道包括一个入口部分、旋流器、喷嘴和钝体,关键尺寸见图1b。内部和外部喷嘴相对于轴向方向的喷射角度分别为20°和?18.4°。
流动和火焰结构
图4展示了代表性工况(?i = 0.8)下的模拟流动和火焰特征。轴向速度场(图4a)显示了由内部和外部环形射流相互作用驱动的三个连续的再循环区域:中央再循环区(CRZ)、外部再循环区(ORZ)以及位于两个旋流流之间的中间再循环区(ISRZ)。它们的边界用蓝色实线标出。涡度场(图4b)进一步明确了这些区域的分布。
结论
本研究开发了一种径向解耦燃烧器,用于分离氨和甲烷的喷射。通过综合实验和模拟研究了其燃烧行为,主要发现如下:
(1)该燃烧器实现了高火焰稳定性和低污染物排放的协同效果。内部氨火焰在宽广的操作范围内保持稳定,这得益于外部甲烷火焰的热支持。最佳排放情况下,氮氧化物排放量为119.4 ppm
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金(52306155、22573035)、中国国家重点研发计划(2024YFC3909002)、广州市科技计划(SL2024A04J00813)和广东省基础与应用基础研究基金(2025A1515011734)的支持。
CRediT作者贡献声明
Xi Zhongya:撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、资源协调、项目管理、概念构思。
Xu Hang:数据整理。
Wang Zhu:数据整理。
Liu Weibin:数据整理。
Chen Lixuan:数据整理。
Liu Zhuole:数据整理。
Yao Shunchun:监督、资源协调、项目管理、资金筹集。