钙钛矿材料CsSnI3的光伏性能计算评估：基于LDA、GGA-PBE、rSCAN与HSE03交换相关泛函的对比研究

《Computational Condensed Matter》：DFT-to-photovoltaics assessment of CsSnI 3: comparative study of LDA (CA–PZ), GGA-PBE, rSCAN meta-GGA, and HSE03

本研究通过一个完整的DFT-to-device框架，系统性评估了不同交换相关近似（LDA、GGA-PBE、rSCAN、HSE03）对无铅钙钛矿CsSnI3的电子结构、光学性质（如吸收系数）及衍生光伏参数（Jsc、Voc、FF、PCE）的影响，为材料计算筛选提供了兼具精度与效率的方法学参考。

　　

计算方法的要点

所有计算均针对CsSnI₃，使用图1所示的晶体结构作为初始模型，在CASTEP代码（平面波赝势DFT）中进行。标量相对论效应通过Koelling–Harmon方法被纳入。本研究未包含自旋轨道耦合（SOC设为关闭）；因此，所有计算均是标量相对论性的，而非完全相对论性的。在所使用的赝势提供的情况下，应用了部分/非线性核修正。

能带结构

图2(a–d)展示了使用四种交换相关近似计算得到的CsSnI₃能带结构：(a) LDA (CA–PZ)，(b) GGA-PBE，(c) 元GGA (rSCAN)，和 (d) 杂化泛函HSE03。能带结构分析对于光伏吸收材料至关重要，因为它提供了对电子带隙（E_g）以及能带边缘附近色散的直接获取，而这些共同决定了材料的吸收起始点并影响电荷传输特性。在图2(a–d)中，红色虚线代表了费米能级。