通过联合优化晶体势和驱动场，从固态高次谐波产生过程中重建能带结构

《Computational Materials Science》：Band-structure reconstruction from solid-state high-harmonic generation via joint optimization of crystal potential and driving field

基于高次谐波生成（HHG）的三维时间依赖薛定谔方程（3D-TDSE）数值模型，提出联合反演策略同步优化晶格势和红外激光场波形，有效抑制激光参数不确定性对材料结构反演的影响。

　　

卢 Zheng|罗国祥|王军|赵曦

陕西师范大学数学与统计学院，中国陕西省西安市710062

摘要

固态高次谐波产生（HHG）提供了一个高维的非线性可观测量，可以用于材料性质的逆向重建。在这项工作中，我们将固态结构信息的检索表述为一个数值逆问题，其中HHG光谱作为优化目标。前向模型基于求解描述强场激光-固体相互作用的三维时变薛定谔方程（3D-TDSE）。在实际基于HHG的逆向重建中，驱动红外（IR）激光波形的不确定性是一个挑战，这可能会降低重建的稳定性。为了解决这个问题，我们引入了一种联合逆向策略，将固态结构参数和IR驱动场的时间轮廓都视为未知数，并同时进行优化。这种表述减少了由于激光特性不完美而引入的偏差，提高了逆向重建过程的鲁棒性。通过结合第一性原理强场模拟和数据驱动优化，所提出的框架能够从HHG信号中稳定且自洽地重建材料结构信息。该方法为半导体特性分析建立了一种完全计算和全光的方法，对驱动场的不确定性具有增强的数值稳定性。

引言

自其出现以来，固态HHG已成为一种强大的工具，在极端光源和全光方案中探测材料性质方面具有显著潜力[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。一方面，固态HHG提供了一个生成高阶谐波的紧凑平台，为桌面极端紫外（XUV）和软X射线光源提供了有前景的途径，最近的实验已经展示了生成持续时间接近950飞秒的VUV脉冲[12]。这些极端光源不仅适用于超快光谱学，还使得能够获得阿秒级的时间分辨率，为研究凝聚态系统中的电子动力学开辟了新的途径。另一方面，固态HHG作为全光探针在表征半导体和固态结构方面展示了显著的潜力[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。与传统的测量技术（如角分辨光电子能谱（ARPES）或基于传输的方法）相比，基于HHG的光学方案是非接触式的，可以在强场条件下操作，并能直接访问晶体的动量空间中的电子动力学。

在早期研究中，固态HHG在强场近似（SFA）下使用不完整的鞍点方法进行分析，这建立了HHG信号与带结构相关量（如价带和导带之间的跃迁偶极矩）之间的直接映射[13]、[14]、[15]、[16]、[17]。虽然计算效率高，但这些方法依赖于一个限制性假设，即激光驱动的电子跃迁主要发生在单个晶体动量点，通常是$\Gamma$点。

后续的工作在SFA框架内采用了完整的数值积分来计算固态HHG光谱，从而消除了单点跃迁的限制[18]。然而，这些方法仍然假设在强激光激发下价带的耗尽可以忽略不计，这限制了它们在更一般情况下的适用性。

最近，提出了一种基于求解三维SBE的完全数值方法来模拟固态HHG[21]。通过将逆向算法应用于SBE形式主义，可以直接重建晶体势，从而检索完整的带结构信息。尽管这种方法放宽了早期方案中的一些关键假设，但它仍然假设驱动IR场是已知的。数值测试表明，即使IR场强度有30%的不确定性，重建的低能带仍然非常准确，而在高能带中会出现明显的偏差[21]。

从实验角度来看，假设驱动IR场是精确已知的可能会在基于HHG的重建方案中引入系统误差。实际上，IR脉冲的时间波形受到脉冲间波动和有限的相位分辨表征精度的不确定性影响[22]。这些不确定性由于强场非线性而被进一步放大，因此驱动场中的微小偏差可能导致生成的HHG光谱发生显著变化。当IR场在逆向过程中被视为固定输入时，任何不匹配都会不可避免地转移到重建的材料参数中，可能会使检索到的带结构或晶体势产生偏差。

这些考虑促使我们重新表述基于HHG的逆向问题，在这个问题中，IR驱动场不是预先已知的，而是被视为逆向过程中的一个额外未知数。本工作中采用的联合重建框架旨在减少来自驱动场不确定性的误差传播，并提高基于HHG的结构重建的数值稳定性。

在这项工作中，我们在周期性晶体势下数值求解动量空间的3D-TDSE，以模拟强激光-固体相互作用。得到的HHG光谱作为逆向重建框架中的前向模型。与传统方法不同，晶体动量空间势$V(k_x,k_y,k_{})$和驱动IR场的特性（包括脉冲包络和载流子包络相位（CEP）都被视为未知函数，并同时进行重建。

逆向过程采用了一种结合粒子群优化（PSO）和遗传算法（GA）的混合优化策略，以高效探索高维参数空间。通过明确将IR驱动场纳入重建过程，所提出的框架有效地减少了激光波形不确定性对重建精度的影响，从而提高了固态结构信息检索的鲁棒性。

除非另有说明，否则全文使用原子单位。

部分摘录

理论和方法

在独立粒子近似下，晶体固体的电子结构由单电子哈密顿量描述，该哈密顿量包括动能算符和周期性晶体势$V$$k$