磁性中的机器学习：进展、挑战与展望

《Computational Materials Science》：Machine learning in magnetism: Progress, challenges, and perspectives

机器学习通过高效的数据驱动方法加速磁性材料发现与性能预测，解决传统实验与计算成本高、数据碎片化等问题，涵盖磁性相分类、临界温度预测、磁化率优化及物理可解释模型构建，为磁性材料研究提供新范式。

　　

赵超|谢卫峰|王敏|周铁哥|宋文东|岳云亮|胡学龙

中国江苏省扬州市扬州大学信息与人工智能学院，邮编225127

摘要

近年来，机器学习（ML）被整合到磁性材料研究中，以加速性能预测和发现。传统的实验方法和第一性原理计算对于理解磁性仍然是不可或缺的，但它们的应用往往受到高计算成本、有限的处理能力和处理强关联$d$/$f$电子或自旋-轨道耦合系统的限制。在这种背景下，ML提供了一种实用的数据驱动补充方法，能够高效地探索大量的组成和结构空间，并支持有针对性地寻找具有所需磁性特性的材料，包括居里温度、磁晶各向异性、磁化和磁热响应。

本综述调查了ML在磁性材料应用方面的最新进展，重点关注数据集构建、描述符设计、模型开发、不确定性评估以及适用于有限或噪声数据的学习策略。特别关注了磁性特性预测所面临的挑战，如稀疏和不一致的数据集、相关性引起的误差以及对物理可解释特征的需求。讨论了从磁性基态分类到功能磁性材料优化的代表性案例研究。本综述进一步扩展了ML在磁性材料研究中的作用。

引言

磁性材料在现代能源、信息和量子技术中发挥着核心作用。它们支持着广泛的应用，包括高密度自旋电子存储器、永磁电机和发电机、无低温要求的磁制冷、磁传感以及诸如容错拓扑量子比特等新兴量子平台[1]、[2]、[3]。从材料物理学的角度来看，关键的技术指标——如饱和磁化强度（$M_s$）、居里温度（$T_C$）、磁晶各向异性能量（$K_1$）和自旋极化——都源于3$d$/4$f$电子交换相互作用、自旋-轨道耦合和晶体场对称性[4]、[5]之间的复杂相互作用。因此，磁性为微观自旋依赖现象提供了一个直接的宏观窗口。

理解和控制磁性行为一直是材料研究的长期焦点。这包括磁性序（铁磁性、反铁磁性、铁磁性和非共线或拓扑自旋结构）的分类、局部磁矩的量化以及温度或场驱动的自旋重定向的表征[6]、[7]。在应用领域，磁阻和各向异性同样至关重要，因为它们直接影响自旋电子设备和磁设备的开关速度、能量耗散和热稳定性[8]、[9]。由于这种基本丰富性和技术相关性的结合，磁性材料在当代材料科学中继续占据重要地位。

尽管取得了持续进展，传统的实验和计算方法仍存在固有的局限性。在实验方面，磁性相图通常使用中子或共振X射线散射技术来确定，这些技术可以提供原子级的自旋信息，但受到有限的束流时间、高成本和严格的样品环境要求的限制[10]、[11]。在理论方面，第一性原理密度泛函理论（DFT）经常与海森堡模型或伊辛模型结合使用，作为预测磁化强度（$T_C$）和磁各向异性等量的主要工具。然而，现实的模拟通常需要大的超胞、密集的k点网格以及计算要求高的自旋-轨道耦合处理，使得系统的高通量探索变得不切实际[12]、[13]。

另一个挑战源于磁性本身的电子起源。固体中的磁性主要由未配对的$d$-或$f$电子控制，这些电子的局域特性导致强烈的交换和相关效应[14]、[15]。标准DFT框架内的传统交换-相关泛函通常难以定量捕捉这些效应[16]、[17]、[18]。因此，即使计算收敛得非常精确，也可能与实验测量结果存在明显偏差。这个问题在磁晶各向异性能量上尤为突出，因为其通常在微电子伏特到毫电子伏特的范围内，与许多第一性原理计算的数值精度限制相当。这些考虑引发了关于纯物理方法对复杂磁性系统预测可靠性的长期担忧。

半经验规则和启发式模型可以提供定性指导，但在存在多个磁性子晶格、强电子相关性或非共线自旋结构的情况下，它们的适用性迅速降低[19]。因此，迄今为止，只有很小一部分理论上可访问的磁性组成空间通过实验或计算得到了探索。同时，现有的磁性数据集仍然分散：居里温度往往分布在具有不一致元数据的补充材料中，而广泛使用的数据库（如Materials Project或OQMD）中很大比例的条目缺少计算出的磁矩[12]、[20]。这些限制共同突显了需要超越通用机器学习工作流程的、针对磁性材料的特定数据驱动框架。

这些挑战促使人们采用机器学习（ML）来革新传统的磁性研究工作流程。在更广泛的材料领域，机器学习模型已经展示了在各种系统（如高熵合金[21]、固态锂离子导体[22]和二维铁电体[23]）中加速发现的能力。在磁性研究中，数据驱动的方法已经远远超出了简单的$T_{}$回归。当代的ML流程解决了磁性序分类、自旋-轨道扭矩筛选、磁热性能和各向异性优化等问题[24]、[25]、[26]、[27]。除了传统的结构构建之外，全局结构搜索算法在验证新型二维磁体的稳定性方面也起着重要作用。一个典型的例子是Janus VSeTe单层的预测：通过结合全局最小值搜索和密度泛函理论，发现这种二维铁磁Janus材料在室温附近具有高居里温度和大的谷极化，可以通过外部扰动进一步调节[28]、[29]。

开放数据库（包括Materials Project、OQMD、C2DB和MAGNDATA）的日益普及进一步促进了基于ML的研究，提供了计算出的磁性质和结构信息的访问。同时，自然语言处理技术被用来直接从文献中提取实验磁数据，如居里温度[30]。值得注意的成功案例包括通过大规模筛选识别新的高$T_{}$铁磁体[31]、预测高效的自旋-轨道扭矩材料[25]，以及以大幅降低的计算成本加速发现富钴氮化物相[32]。这些发展共同导致了自2021年以来机器学习与磁性交叉领域的出版物数量急剧增加，如图1所示。

虽然现有的综述[32]、[33]、[34]、[35]、[36]为机器学习在材料科学中的应用奠定了坚实的基础，但高阶磁性对称性和先进计算范式的迅速出现要求更专门和全面的综合。本综述在几个关键方面不同于以往的工作。首先，它探索了前沿领域，如Altermagnetism和量子机器学习，这些领域在现有文献中基本上被忽视了。其次，我们提供了涵盖广泛功能领域的更全面的视角。最重要的是，与主要关注“黑盒”性能指标的以往工作不同，本综述进一步整合了物理可解释性，深入探讨了机器学习模型如何增强我们对交换相互作用和相变等关键物理现象的理解。

为此，本综述提供了一个涵盖磁性材料整个ML流程的结构化路线图，包括数据集构建、特征工程、模型开发、评估策略和代表性应用案例，如图2所示。特别强调了小数据学习、可解释性和基于物理的建模，这对于应对磁性系统带来的独特挑战至关重要。通过综合最新进展并概述开放性挑战，本综述旨在为希望利用机器学习发现和设计下一代磁性材料的实验家和理论家提供实用的参考。

部分摘录

机器学习的一般步骤

机器学习方法建立在统计学习理论和优化算法的基础上。随着该领域的快速发展，各种开源框架已成为构建、训练和验证日益复杂模型的标准工具[37]。这些方法特别适合处理涉及高维描述符、非线性关系和大型数据集的问题，在这些情况下，传统的分析或基于规则的方法往往变得

磁矩预测

磁矩来源于电子的自旋和轨道贡献的结合，构成了许多宏观磁性性质的微观基础[116]、[117]。因此，可靠地估计磁矩是不可或缺的，不仅有助于阐明磁性机制，还有助于指导功能性磁性化合物的设计。尽管密度泛函理论（DFT）计算仍然是评估磁矩的标准工具，但其计算成本

结论与展望

机器学习已成为磁性材料研究中实用且越来越有影响力的工具，特别是在涉及大规模组成或结构搜索空间的问题中。正如本文所回顾的，基于ML的模型已经实现了关键磁性属性（包括磁性序、临界温度、磁化和各向异性）的高效预测和筛选，从而补充了第一性原理计算和实验研究。

CRediT作者贡献声明

赵超：撰写——原始草稿，概念化。谢卫峰：撰写——审阅与编辑，验证。王敏：撰写——审阅与编辑，资源提供。周铁哥：撰写——审阅与编辑，资源提供。宋文东：撰写——审阅与编辑，监督。岳云亮：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理，概念化。胡学龙：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：12504071）、长沙市自然科学基金（资助编号：kg2502211）、江苏省自然科学基金（资助编号：BK20190878）、江苏省高等学校自然科学研究项目（资助编号：19KJB120015）、江苏省高等学校自然科学研究项目（资助编号：19KJB510062）以及人文与社会科学