综述：通过第一性原理计算揭示圆偏振发光的起源

《Science China-Materials》：Unraveling the origin of circularly polarized luminescence by first-principles calculations

本文综述了圆偏振发光（CPL）的理论基础及计算方法，探讨分子手性、跃迁偶极矩与量子产率的关系，分析单分子与聚集态的模拟挑战，提出计算模型与机器学习结合的材料设计策略。

　　

摘要

圆偏振发光（CPL）是一种现象，其中手性分子在受到激发时会发出具有不同左旋或右旋偏振的光。与传统发光材料不同，手性材料产生的光具有内在的螺旋结构，这为手性光电子学、量子技术和生物光子学领域带来了独特的应用。本综述系统地探讨了CPL的理论和计算基础，重点研究了分子手性、跃迁偶极矩与光致发光量子产率之间的相互作用。在设计高效CPL活性材料时，一个主要挑战是在保持高光致发光效率的同时优化发光不对称因子（g_lum）。本综述全面总结了第一性原理计算方法如何通过建立稳健的预测框架，显著推动了CPL分子的设计进展。尽管在单体系统的建模方面已经取得了显著进展，但将第一性原理计算有效地应用于聚集态下的CPL描述仍然是一个持续的挑战。此外，本综述还强调了计算模型、实验验证以及机器学习（ML）等新兴数据驱动技术之间的协同作用，这些技术有助于指导新型高性能CPL材料的设计。总之，需要进一步的研究来克服当前的计算限制，并开发更有效的CPL材料设计策略。

圆偏振发光（CPL）是一种现象，其中手性分子在受到激发时会发出具有不同左旋或右旋偏振的光。与传统发光材料不同，手性材料产生的光具有内在的螺旋结构，这为手性光电子学、量子技术和生物光子学领域带来了独特的应用。本综述系统地探讨了CPL的理论和计算基础，重点研究了分子手性、跃迁偶极矩与光致发光量子产率之间的相互作用。在设计高效CPL活性材料时，一个主要挑战是在保持高光致发光效率的同时优化发光不对称因子（g_lum）。本综述全面总结了第一性原理计算方法如何通过建立稳健的预测框架，显著推动了CPL分子的设计进展。尽管在单体系统的建模方面已经取得了显著进展，但将第一性原理计算有效地应用于聚集态下的CPL描述仍然是一个持续的挑战。此外，本综述还强调了计算模型、实验验证以及机器学习（ML）等新兴数据驱动技术之间的协同作用，这些技术有助于指导新型高性能CPL材料的设计。总之，需要进一步的研究来克服当前的计算限制，并开发更有效的CPL材料设计策略。