锂离子电池因其高能量密度而被广泛用于消费电子产品的可充电电源。最近，FLIBs 作为首选的柔性储能设备（FESDs）而受到欢迎。随着它们在柔性电子产品中的使用日益增多，人们对 FLIBs 的机械变形问题也越来越关注 [1]。为了研究这些变形，彻底表征电池组件中使用的材料至关重要，这些材料通常以薄层形式制造。由于尺寸较小，这些薄层的行为与块状材料不同。机械强度、弹性模量和断裂强度等属性会随厚度变化，使得标准表征方法不太适用 [2]、[3]。
尽管对电池单元进行了大量研究 [4]、[5]、[6]、[7]，但已经采用了多种方法来测试薄材料，包括松弛测试、重复拉伸测试、双轴测试 [8]、[9]、[10]、[11] 和纳米压痕 [12]、[13]、[14]、[15]。然而，拉伸测试仍然是评估薄结构机械性能的最常用方法 [16]、[17]、[18]。然而，传统的拉伸测试技术，特别是那些依赖于接触式应变测量的技术（如横梁位移、应变计或夹式伸长计），由于其低厚度与长度比，通常不适用于薄层。这些方法可能会引入显著的误差，包括夹持滑动、粘合剂引起的载荷高估、夹紧变形和额外的应变计质量效应，从而影响应变精度，甚至可能损坏脆性样品。因此，尽管存在精度和重复性方面的挑战，仍使用纳米压痕、微拉伸测试和动态机械分析（DMA）等方法。微拉伸测试有助于表征电池组件的微观性能，在这种尺度上块状材料的行为不再适用。使用 DMA 理解电极的粘弹性性能有助于设计更耐用和更安全的电池 [19]。在微观尺度上，较小的位错尺寸导致缺陷较少，可能提高屈服强度 [20]。由于微观厚度的样品难以测试，因此对尺寸依赖性材料行为和性能进行了广泛研究 [21]。薄箔的一个显著限制是，传统的应变计或伸长计通常不适用，因为粘合剂或应变计材料可能太厚，无法捕捉到箔的微小机械响应。因此，非接触式测量技术越来越受欢迎，其中数字图像相关（DIC）是最常用的方法。Yu 等人 [22] 利用非接触式 DIC 辅助压痕来评估锂离子电池的响应。Bonatti 等人 [23] 开发了一种用于高分辨率应变分析的电池集流体箔的微拉伸测试设备，而 Luo 等人 [24] 使用类似的光学方法研究了准静态和中等应变率下的隔膜性能。
FLIB 电极的机械性能取决于其活性涂层之间的相互作用，这些涂层包括活性材料、粘合剂和导电添加剂。调整这些组分的重量比例可以控制机械性能，从而提高电极对弯曲、拉伸和其他变形的抵抗力，同时保持电化学稳定性 [25]。值得注意的是，增加活性材料的量通常可以提高能量密度。然而，这必须与适量的粘合剂和导电添加剂平衡，以保持机械稳定性并确保足够的电导率。尽管没有关于电极活性层（不包括金属基底集流体）的杨氏模量和屈服应力的具体实验数据，但 de Vasconcelos 等人 [26] 进行了网格压痕分析，并报告了 90/5/5 重量比的阴极的杨氏模量为 1.78 GPa。在另一项研究中，Zhang 等人 [27] 对多个电极层进行了压缩测试，发现阳极和阴极活性材料的杨氏模量和屈服应力分别为 0.674 GPa 和 2.43 MPa，以及 0.609 GPa 和 2.56 MPa。
对于 FLIB 电极材料中的脆性材料（如活性涂层），直接拉伸测试可能很复杂；因此，间接拉伸测试是有益的。巴西圆盘测试提供了一种直接、高效的方法来评估材料的拉伸强度。在这方面，Zhu 等人 [28] 研究了锂离子电池中使用的石墨阳极材料的机械性能，重点了解这些颗粒材料嵌入软粘合剂中的行为。
压痕测试常用于确定薄膜、硬涂层和陶瓷等材料的杨氏模量，尤其是在传统测试方法具有挑战性时。许多材料（如电池电极中的薄金属箔）的各向异性属性是一个显著难点。由于这些属性取决于方向，解释压痕数据变得更加困难，因为压痕模量会随着压头相对于材料晶体轴的方向而变化 [29]、[30]、[31]。作为回应，Trost 等人 [32] 开发了一种新方法，通过分析加载和卸载循环的一致性来评估金属箔的弹性模量。他们还研究了晶粒大小和形状如何影响弹性模量测量，使用了网格纳米压痕和电子背散射衍射（EBSD）技术。
在锂离子电池中，电极层之间的界面（如摩擦和粘附）以及活性涂层和金属基底之间的界面机械性能极大地影响了性能和耐用性。摩擦是滑动表面之间的阻力，取决于表面粗糙度，并影响电极在机械应力下的行为。研究表明，将电极浸入电解质中可以减少聚丙烯酸（PAA）和 PVDF 等聚合物粘合剂的摩擦，从而提高界面剪切强度并增强高容量阳极的容量保持能力 [33]、[34]。此外，剥离测试评估了粘附强度，这对于在弯曲循环期间保持电极完整性至关重要。研究还表明，干混合、粘合剂含量和压延可以增强涂层对集流体的粘附，而弯曲、温度和老化则会减弱粘附。通常，剪切强度超过拉伸强度 [35]、[36]、[37]。
尽管在理解锂离子电池组件的机械性能方面取得了进展，但在评估柔性 LIBs（FLIBs）方面仍存在显著的研究空白，特别是关于集流体和活性电极层（不包括集流体本身）。虽然一些研究报告了某些材料的特定指标（如杨氏模量和屈服应力），但数据在配置、厚度和变形条件方面很少且不一致。这一空白阻碍了对机械变形如何影响柔性电子产品中的电池性能、完整性和安全性的理解。机械表征对于解决由重复弯曲、拉伸或压缩引起的疲劳至关重要，因为这可能导致裂纹、分层或结构失效。测量疲劳寿命、裂纹生长和耐久极限等参数有助于预测和防止可穿戴设备、可折叠智能手机和软机器人等设备的故障，从而提高耐用性。同样，理解电化学疲劳（由循环锂化/脱锂引起，导致体积变化和应力积累）对于将微观机械变形、粘附和断裂韧性与电化学指标（如容量衰减和阻抗）联系起来至关重要。这些知识支持设计出在操作应力下保持高能量密度和长循环寿命的弹性电极。总体而言，迫切需要全面的机械测试指南，结合多种先进方法来系统评估各种电极配方的机械性能、摩擦、粘附和断裂行为，从而促进开发出更坚固、抗变形的 FLIBs，具有更高的能量密度和更长的使用寿命。
本研究旨在全面表征 FLIB 组件的机械性能，包括用作集流体的铝和铜箔、电极活性涂层、隔膜和 pouch，以解决机械变形问题。由于这些材料的厚度与长度比低，传统测试方法往往不够充分；因此，采用了多测试技术，如结合数字图像相关（DIC）的拉伸测试、微拉伸测试、动态机械分析（DMA）、纳米压痕和巴西圆盘测试。将这些方法与剥离和摩擦测试相结合，使我们能够测量弹性模量、拉伸强度、粘附和摩擦系数等关键属性，并了解它们对电极耐用性和制造过程（如压延）的影响。这项工作应用多测试技术将微观材料行为与宏观性能联系起来，为 FLIB 设计提供指导，以提高机械稳定性和电化学性能。
