《Journal of Membrane Science》：Accumulation of Per- and Polyfluoroalkyl Substances and their Precursors in Fouling Layers on End-of-Life Reverse Osmosis Membranes in a Full-Scale Potable Reuse Facility
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PFAS在反渗透膜污染层中的积累机制及影响因素研究。通过解剖运行4年的RO膜系统，发现长链PFAS羧酸和磺酸与生物有机污垢共存，其积累与有机物组成（VOCs、蛋白质、多糖）及分子结构（腐殖化指数、蛋白质二级结构）显著相关，水合作用是主要吸附机制。结论指出膜处置可能成为PFAS二次污染源，需完善监测体系。
作者：Onkar Sudhir Ekande、Bilal Abada、Brent Alspach、Shankararaman Chellam
所属机构：德克萨斯A&M大学土木与环境工程系，美国德克萨斯州大学城，邮编77843-3136
摘要
饮用水的再利用变得越来越普遍，反渗透（RO）技术常被用于海水淡化以及去除包括全氟和多氟烷基物质（PFAS）在内的微量有机化合物。虽然反渗透技术能够有效去除PFAS，但据我们所知，目前尚无关于这些物质在反渗透膜使用寿命结束后在污染层中积累情况的公开数据。这一知识空白对于（i）安全处理或处置废弃反渗透膜元件、（ii）从机制上理解PFAS的去除过程及其在污染过程中的变化、（iii）模拟其跨膜传输行为具有重要意义。本文报告了在一个全尺寸饮用水再利用反渗透系统中，经过4年运行后更换的膜元件上PFAS的浓度情况。研究发现，长链全氟烷基羧酸（碳原子数≥8）和全氟烷基磺酸（碳原子数≥6）以及全氟烷基酸前体与生物有机污染物一同积累在膜表面。相比之下，第三阶段膜元件上的PFAS含量极少，该阶段主要由无机污染物主导。总体而言，长链PFAS（如全氟辛酸、全氟癸酸、全氟十一酸、全氟十二酸）及其前体的存在与某些生物有机污染物的特性密切相关，这些特性包括挥发性有机物含量、蛋白质含量、细胞外聚合物的多糖组成、腐殖化指数以及特定蛋白质的二级结构。研究结果表明，疏水相互作用在PFAS的积累过程中起重要作用（可能还有其他机制的参与），并指出需要进一步研究以全面了解PFAS在反渗透膜上的积累程度、范围和机制。
章节摘录
引言
随着全氟和多氟烷基物质（PFAS）的普遍存在、持久性、生物累积性及其对人类健康和生态系统的影响，人们越来越重视从水和废水中去除这些物质。随着对饮用水再利用的依赖增加，PFAS的处理也变得更加重要。美国环境保护署（USEPA）已为饮用水中的全氟辛酸（PFOA）和全氟辛烷磺酸（PFOS）设定了最大污染物浓度限值。工厂运行与膜样品
该饮用水再利用设施采用微滤（MF）-反渗透（RO）-过氧化氢（H?O?）组合工艺进行废水处理（详见支持信息SI中的图S1和表S1）。在4年的运行过程中，每个反渗透阶段的膜元件（尺寸为8英寸×40英寸，Toray品牌）均实现了80-85%的污染物回收率。这些膜在其使用寿命期间仅进行过两次原位清洗，且在使用结束后仍保留了完整的污染层（未进行最终清洗）。结果与讨论
尽管不同类型的生物、有机和无机污染物导致了各阶段膜元件性能下降，但在最终阶段（第三阶段膜元件）中，矿物污染占主导地位；而在其他阶段则主要是生物有机污染。由于该全尺寸工厂的详细分析结果已在前文中详细讨论，本文仅关注PFAS在膜表面污染层中的积累情况，并将其与相关生物有机污染物特征进行关联分析。结论
鉴于每年有大量反渗透/纳滤膜元件被废弃，本文发现的膜上PFAS积累现象表明，这些废弃膜可能成为有机碳（TrOCs）的潜在二次污染源。类似的问题也存在于微滤（MF）和超滤（UF）膜上，因为这些膜通常采用疏水性聚合物PVDF制造，因此也会积累PFAS。作者贡献声明
Onkar Sudhir Ekande：负责撰写初稿、方法设计、实验研究、数据分析、概念构建。Bilal Abada：负责审稿与编辑、实验研究、数据分析。Brent Alspach：负责审稿与编辑。Shankar Chellam：负责审稿与编辑、撰写初稿、验证结果、项目协调、资源调配、方法设计、实验研究、资金申请、数据分析、概念构建。利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文研究的财务利益或个人关系。致谢
PFAS的测量工作在德克萨斯A&M大学综合代谢组学分析中心完成。感谢美国国家科学基金会（NSF，项目编号CBET-2211035）的部分资助。
