从NSCL束流阻挡器中提取同位素：分离出173Lu和174Lu

《Journal of Chromatography A》：Isotope Harvesting from a NSCL Beam Blocker: Isolation of 173,174Lu

从退役的NSCL W合金束挡器中通过复杂化学分离提取出76.7%的173,174Lu，实现了高放射纯度（99.99%）和化学纯度（>99.9%），钨质量减少8×1010。研究为FRIB等重离子加速器设施提供了固体放射性废物再利用的可行方法。

　　

Kelly N. Kmak | John D. Despotopulos | Nicholas D. Scielzo

劳伦斯利弗莫尔国家实验室核与化学科学部，加利福尼亚州利弗莫尔，美国

摘要

来自国家超导回旋加速器实验室的一块已退役的束流阻挡器在劳伦斯利弗莫尔国家实验室进行了处理，以回收长寿命的镥放射性同位素。该束流阻挡器由钨（W）合金制成，在20年的高能粒子辐照过程中积累了大量的放射性。由于质量较大且含有多种元素，从整体材料中分离出^173,174Lu需要复杂的化学分离方法。最终^173,174Lu的回收率为76.7 ± 4.8%，具有极高的放射纯度和化学纯度。从初始材料到最终样品的钨质量减少了8×10¹⁰克。这些结果表明，在这种类型的钨束流阻挡器中提取大量镥放射性同位素具有很大的潜力，尤其是在该设施中，因为这里的辐照强度远高于本研究中使用的阻挡器。

引言

位于密歇根州立大学（MSU）的稀有离子束设施（FRIB）使用强大的重离子加速器通过碎裂反应产生稀有离子束，用于核科学研究。在产生和输送束流的过程中，束流倾倒区、质量狭缝以及加速器设施的其他部分会积累大量长寿命放射性同位素。因此，人们对这些同位素进行回收以用于进一步的放射化学和核物理实验表现出极大的兴趣[1]。到目前为止，回收工作主要集中在两个领域：从水基束流倾倒区进行水相回收[2]，以及从金属束流阻挡器进行固相回收[3]。尽管已经有很多关于水相回收的化学分离方法的研究[[4], [5], [6], [7]]，但在固相回收方面投入的研究较少。本研究旨在证明从碎裂设施中使用的钨束流阻挡器回收同位素的可行性。

在像FRIB及其前身国家超导回旋加速器实验室（NSCL）这样的设施中，稀有离子束是通过高能初级束流的碎裂产生的，然后通过质量分离器选择所需的同位素用于后续实验。未反应的初级束流和大部分碎片（占总束流的绝大部分）会被引导至束流阻挡器，这是一种能够安全阻挡束流的大型重金属块。在束流阻挡器通常使用的20年期间，由于与束流粒子的核反应，其会高度活化。因此，从这些束流阻挡器中回收这些同位素具有很高的价值，否则这些同位素将被作为放射性废物处理。

一块退役的NSCL束流阻挡器为同位素回收的概念验证实验提供了独特的机会，这些方法未来可以直接应用于FRIB的束流阻挡器，因为它们由相同的材料制成。为此，一块NSCL的束流阻挡器被送往劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LLNL）进行化学处理，以回收稀有的镥同位素。这些同位素，特别是¹⁷³Lu，对于库存管理应用具有重要意义[1,9]。

本研究中使用的束流阻挡器来自NSCL的A1900分离器[10]，自2000年起使用了约20年。它是一种“重型金属”合金，含有95%的钨（W）、1.5%的铜（Cu）和3.5%的镍（Ni），尺寸为102毫米×89毫米×51毫米（高×长×宽）。在NSCL的主束线上，它受到高达约100 MeV/A的能量重离子的辐照，导致合金中的金属发生了显著的活化。退役后，该束流阻挡器被放置了一年左右让其自然衰变，以降低处理时的辐射剂量。

在NSCL使用期间，由于束流是定向粒子束，束流阻挡器的活化并不均匀。如图1所示，束流聚焦在阻挡器的前部并沿中心前部的一条线扫过。由于带电粒子在重金属合金中的穿透范围有限，活化主要集中在这一区域。此外，由于束流从一侧进入，水平束流路径中的活化是各向异性的，其中右中心区域（见图1）是一个特定的“热点”。FRIB的工作人员尝试从这一侧钻取材料，以获得高比活度的部分用于化学分离。但由于加工限制，他们只能取出并化学处理少量的材料。这些工作的详细信息见参考文献[8]。

该束流阻挡器于2024年2月被送往LLNL进行更深入的化学处理。虽然2021年已经鉴定出许多放射性同位素（见参考文献[8]），但当束流阻挡器到达LLNL时，半衰期小于1年的活化产物已经衰减到接近背景水平，主要剩余的放射性同位素为²²Na、⁶⁰Co和¹⁷²Hf/¹⁷²Lu。束流阻挡器到达LLNL时的总剂量率为约9 mR/hr，主要由⁶⁰Co引起，这是钨合金中镍（Ni）和铜（Cu）反应的活化产物。在LLNL的目标是回收¹⁷³Lu，这是在尝试分离¹⁷²Lu的过程中早期检测到的同位素（见参考文献[8]），¹⁷³Lu是较长寿命¹⁷²Hf的短寿命（半衰期t_1/2 = 6.7天[11]）子产物。

LLNL之前已经开发了用于处理类似束流阻挡材料的化学方法，主要集中在分离铪（Hf）和锆（Zr）同位素[3,12]。鉴于确定束流阻挡器中含有¹⁷³Lu[8]，该方法被调整用于回收这种难以大量生产的宝贵同位素，因为这需要较长的辐照时间、昂贵的富集靶材和复杂的后端化学过程。

到达LLNL后，首先将束流阻挡器加工成更小的块状，以便更容易溶解。这些块状物被溶解在浓氢氟酸和硝酸的混合液中。随后通过沉淀和液-液分离步骤分离出稀土元素（REE），包括镥（Lu），再通过一系列色谱柱进行更精确的分离以去除杂质。

实验部分

实验

图2显示了到达LLNL时的束流阻挡器。LLNL的机械车间将束流阻挡器大致切成三部分（图2中的虚线所示），然后将中间部分切成更小的块，因为这部分放射性最强（见图1）。从中得到的碎片长度约为0.5至3厘米，厚度约为0.2至1厘米。从这些碎片中选择了最小且最具放射性的部分进行进一步处理。

结果与讨论

图3显示了在LLNL的NCF测量到的束流阻挡器的γ射线谱。由于含有大量钨（W），束流阻挡器存在显著的自我衰减现象。因此，活性较低或γ射线发射能量/强度较低的放射性同位素难以被检测到，使得难以评估可能存在的所有同位素。可以明确识别的放射性同位素有²²Na、⁴²K、^57,60Co、⁵⁴Mn等。

结论

同位素回收是FRIB运行的关键目标，该设施旨在为包括放射性药物研究和化学及生物学研究中的示踪同位素在内的多种应用提供同位素[1,27]。目前正在进行研究，以优化从固体材料和水基束流阻挡器中回收同位素的方法，同时不干扰主要束流实验[[3], [4], [5], [6], [7], [27]。

本研究建立了回收镥同位素的方法。

作者贡献声明

K. Kmak：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、研究、方法论、数据分析、概念构思。 J. Despotopulos：撰写 – 审稿与编辑、研究、概念构思。 Nicholas D. Scielzo：撰写 – 审稿与编辑、监督、概念构思、资金获取。

作者贡献声明

Kelly N. Kmak：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿撰写、方法论、研究、数据分析、概念构思。 John D. Despotopulos：撰写 – 审稿与编辑、研究、概念构思。 Nicholas D. Scielzo：撰写 – 审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢FRIB的Gregory Severin及其团队提供了该束流阻挡器。本研究是在美国能源部的支持下，由劳伦斯利弗莫尔国家实验室根据合同DE-AC52-07NA27344进行的。这项工作得到了LLNL实验室定向研究与发展计划的资助，项目跟踪代码为23-SI-004。该材料基于美国能源部科学办公室核物理办公室的支持。