DOM（Document Object Model）的功能分化与沿海拔梯度分布的大型储库中的氮循环过程密切相关：缩合芳香族化合物与碳水化合物之间的拮抗作用影响着氮的滞留与迁移

《Journal of Hydrology》：Functional differentiation of DOM is coupled with nitrogen cycling in large reservoirs along an altitudinal gradient: Antagonism between condensed aromatics and carbohydrates is associated with retention and removal

该研究探讨青藏高原黄河上游高、中、低海拔水库中溶解有机物（DOM）化学多样性对氮循环的调控机制，结合同位素示踪、光谱分析和质谱技术，揭示DOM组分随海拔变化引发的氮源-转化耦合模式：高海拔区土壤来源的致密芳香族物质抑制反硝化，形成“氮锁定”效应；中海拔区维持氮积累与损失的动态平衡；低海拔区受人为污水输入影响，碳水化合物驱动氮同化与反硝化协同，产生“氮泵送”效应。研究成果为脆弱高原生态系统氮管理提供分子机制支撑。

　　

陈莉|吴伟|陈航|任磊|徐胜|肖泽宇|张娜|史宇轩

中国西安工业大学干旱地区水工程生态与环境国家重点实验室，西安710048

摘要

了解溶解有机物质（DOM）的化学多样性如何调节高原水库中的氮生物地球化学循环，对于在自然和人为双重压力下制定适应性氮管理策略至关重要。本研究调查了位于黄河上游高海拔（2,400–2,800米）、中海拔（2,000–2,400米）和低海拔（1,600–2,000米）区域的大型水库中，DOM分子机制在氮循环中的潜在作用。通过结合光谱学、傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）和双同位素追踪技术，我们观察到氮来源随海拔的显著变化：高海拔地区以土壤输入为主（45.4%），而低海拔地区则以粪便和污水为主（44.4%）。虽然硝化作用仍然是主要的转化途径，但其控制因素从高海拔地区的蒸发驱动的自然过程转变为低海拔地区的农业和人为输入。具体而言，我们发现缩合芳香族化合物与碳水化合物之间的拮抗相互作用可能影响氮的保留与去除之间的平衡。随着海拔降低，DOM组成从外来/难降解型转变为本地/易降解型，出现了三种不同的功能模式：（1）高海拔地区的“氮锁定效应”，其中土壤来源的缩合芳香族化合物抑制反硝化作用，导致硝酸盐积累；（2）中海拔地区保持氮的积累与损失之间的“动态平衡”；（3）低海拔地区的“氮泵送效应”，其中污水来源的碳水化合物促进同化作用和反硝化作用，导致氮的快速消耗。这些发现突显了DOM分子组分在调节氮循环中的作用，并为解读脆弱高原生态系统中的氮命运提供了机制框架。

引言

淡水生态系统在全球水循环中处于核心地位，其内部的氮动态决定了生态系统的稳定性和水质（Wang等人，2020年）。然而，气候变化和人为干扰的加剧加速了氮负荷，引发了严重的生态退化，从富营养化和生物多样性丧失到温室气体排放等一系列问题。这些变化削弱了对敏感水体的可持续管理（Liu等人，2024年；Yu等人，2025年）。

溶解有机物质（DOM）的分子组成与氮转化途径密切相关，因为它限制了底物的生物可利用性并诱导酶活性；其化学异质性与氮循环的反应动力学密切相关（Fellman等人，2010年；Li等人，2023年）。特别是，易降解的蛋白质样组分提供了高度反应性的碳和氮来源，刺激氨化细菌（如β-变形菌）分泌亮氨酸氨基肽酶（LAP），从而加速有机氮的矿化和转化（Newton等人，2011年；Sinsabaugh和Shah，2012年；Tan等人，2024年）。相反，具有高C/N比的芳香族腐殖物质在缺氧微环境中作为电子供体或电子穿梭体，支持异养反硝化作用，从而调节系统的氮去除潜力（Lovley等人，1996年；Zheng等人，2019年）。

然而，这些生物转化过程并非孤立发生，还受到非生物环境因素的耦合调控。核心机制涉及重塑DOM生物可利用性的物理化学过程。例如，强烈的光化学氧化可以将难降解的高分子量芳香族化合物分解为低分子量的亲水组分，有效缓解微生物利用有机氮的底物限制（Moran和Zepp，1997年；Li等人，2024年）。同时，环境pH值的波动可以改变矿物表面的电荷性质，从而动态调节DOM的吸附-解吸平衡（Gu等人，1994年；Zhao等人，2025年）。

值得注意的是，外部干扰和人为活动通过改变底物来源和环境选择压力，从根本上重塑了氮转化模式。这种驱动机制的变化在海拔梯度上尤为明显（Hosen等人，2014年；Xu等人，2025年）。高海拔地区主要受自然因素控制，低温限制和土壤来源的难降解腐殖物质共同抑制矿化作用，使水体保持寡营养状态（Zhou等人，2024年）。相比之下，受到强烈人为干扰的低海拔地区则特点是农业和生活废水的输入，引入了大量易降解的蛋白质样组分（Parr等人，2015年）。这种底质质量的剧烈变化定向选择了大量繁殖的微生物类群，显著改变了微生物群落结构，常常导致某些优势物种的过度增殖（Shi等人，2025年）。这种群落结构的改变，加上低C/N比的环境，破坏了硝化作用和反硝化作用之间的协同关系。虽然加速了有机氮的分解，但这种解耦削弱了系统的氮去除能力，最终导致无机氮在下游水体中的积累和输出（Taylor和Townsend，2010年；Zhang等人，2026年）。

天然河流被梯级水电站分割成水库，从根本上改变了流域的生物地球化学特性。在高起伏地区，这些变化因陡峭的海拔梯度而加剧，气候、水文和土地利用的分层作用重塑了DOM的化学多样性，从而驱动了不同的氮循环动态（He等人，2025年；Yang等人，2025年）。这形成了一个“海拔依赖”的氮循环模式。然而，不同海拔梯度上水库内DOM-氮的耦合动态仍缺乏研究。现有研究往往将水库视为孤立单元，忽略了它们与上游和下游的连通性（Ouyang等人，2025年）。此外，特定DOM分子特征与氮转化途径之间的定量联系大多缺失，导致不同海拔剖面上DOM-氮耦合的空间模式尚未得到表征（Cao等人，2025年）。因此，在气候敏感性和生态脆弱性极强的青藏高原上解码这些机制，对于预测全球高原河流系统的生物地球化学演变至关重要。

我们研究了位于青藏高原东北部的龙羊峡水库和刘家峡水库之间的河段（海拔1,600–2,800米），将其划分为高海拔（2,400–2,800米）、中海拔（2,000–2,400米）和低海拔（1,600–2,000米）区域。为了追踪氮来源和转化过程，并揭示DOM对氮循环的分子调控机制，我们结合了稳定硝酸盐同位素（δ¹⁵N、δ¹⁸O）和DOM特征分析，使用了紫外-可见光（UV–Vis）光谱、激发-发射矩阵（EEMs）光谱以及傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）。在方法上，我们将水库沉积物整合到贝叶斯混合模型（MixSIAR）中作为单独的端元，从而直接量化了内源性硝酸盐的贡献。本研究的具体目标是：（1）描述大型水库沿海拔梯度的氮物种的时空变化；（2）量化这些水库在不同海拔区域的氮来源和转化途径；（3）阐明DOM组成如何驱动水库中的氮循环的分子机制。这些发现为研究在自然和人为双重压力下大型水库中的氮生物地球化学循环提供了重要见解。

研究区域

研究区域

黄河上游的龙羊峡至刘家峡河段位于青藏高原的东北边缘（东经100°6′22′′–103°26′16′′，北纬35°16′08′′–36°17′20′′）。该流域面积约为9,499平方公里，主河道长度为355公里，是黄河上游梯级水电站开发最密集的区域。该区域以三个关键水库——龙羊峡、刘家峡和刘家峡为核心

河水中氢和氧同位素的海拔梯度

河水中氢和氧同位素的海拔梯度揭示了补给源、水分来源和蒸发强度的空间变化。

在高海拔水库中，全年δ¹⁸O含量持续偏低，尤其是在冬季，这表明补给主要由冰川融水主导（图2a、d）。相反，夏季δ²H相对于δ¹⁸O呈现明显的正向偏移，可能反映了短期

氮来源及其贡献的海拔变化

水库中的硝酸盐动态不仅仅是大气和陆地负荷的函数，还受到复杂的传输和转化途径的显著调节。这些动态源于多维界面过程，包括陆地-水、空气-水和沉积物-水之间的相互作用，并与外来输入和本地处理的代谢平衡相关。为了区分这些混淆因素，我们采用了MixSIAR模型

不同海拔梯度上水库中的氮转化过程

氮转化动态在不同海拔梯度上表现出不同的模式。在高海拔水库中，所有季节的河水样本都集中在理论硝化线附近（δ¹⁸O-NO₃^– = 2/3(δ¹⁸O-H₂O)?+?1/3(δ¹⁸O_air)），表明硝化作用是主要的转化过程（图8c、d）。偏离这条线的现象表明了共存生物过程或与外源硝酸盐的混合的影响（Ohte等人，2010年；Yuan等人，2017年）。

结论

通过整合宏观尺度的氮传输追踪、中观尺度的DOM组成表征和微观尺度的分子机制阐明，本研究建立了一个“海拔-DOM-氮”框架。我们系统地研究了黄河上游三个水库沿海拔梯度的氮来源、传输和转化过程，特别探讨了DOM的潜在分子耦合机制。

CRediT作者贡献声明

陈莉：撰写——原始草案、软件、方法论、调查、正式分析、数据管理。吴伟：撰写——审稿与编辑、验证、监督、资源获取、方法论、资金筹集、概念构思。陈航：监督、方法论、调查、正式分析。任磊：软件、调查、正式分析、数据管理。徐胜：软件、调查。肖泽宇：验证、调查、数据管理。张娜：资源、项目管理，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：U2243242）和西安工业大学博士论文创新基金（项目编号：BC202607）的共同资助。