由于非晶合金具有独特的结构特性(长程无序结构和亚稳态)以及优异的机械和功能性能(通过从高温熔体快速冷却形成),它们已成为凝聚态物理、材料科学和工程学领域的重要研究对象[[1], [2], [3]]。其中一个热点是非晶合金复杂的松弛动力学。在早期的研究中,由于非晶合金简单的刚性结构缺乏旋转自由度,人们认为它们只表现出α松弛(与玻璃转变相关)[4]。随着实验表征和计算机模拟的发展,最近的研究清楚地表明,非晶合金在纳米尺度上表现出异质性,主要特征是复杂的短程和中程有序结构[3,5]。这些结构单元的热机械激发导致机械谱中不同的松弛动力学。例如,除了与大规模原子重排相关的α松弛(主要过程)外,还在各种非晶合金中发现了几种次级松弛现象,包括与局部原子重排相关的缓慢β松弛(Johari-Goldstein松弛,JG)、与类似液体的原子运动相关的快速松弛,以及对应于原子振动的玻色峰等[[6], [7], [8], [9], [10], [11]]。目前,对非晶合金松弛行为的研究主要集中在它们的结构起源及其与材料性能(如物理性能、机械性能)的相关性上[6,12,13]。类似于晶体材料中的结构-性能关系,非晶材料中的松弛-性能相关性对于调节和设计以实现所需的性能具有重要意义[3,6,14,15]。
在已识别的多种次级松弛模式中,缓慢的β松弛(JG-β,作为α松弛的前驱)[12,16]因其与宏观性能(如塑性、磁性和物理稳定性)的关联而具有特殊意义[17]。此外,非晶合金中的β松弛在不同系统中表现出明显差异,例如La基合金中的峰值、Pd基合金中的肩峰以及Cu-Zr基合金中的额外翼峰,这反映了成分调节的影响[3,18,19]。值得注意的是,在我们最近的工作中,通过控制制备过程(即改变熔化温度/熔融状态),在Zr-Ti-Be-Fe非晶合金中诱导出了不同的β松弛峰值/肩峰,同时其物理稳定性也得到了提高[20]。通常,β松弛发生在玻璃转变温度Tg以下(例如约0.8 Tg),而其他快速次级松弛则发生在0.2 - 0.6 Tg的较低温度范围内[5,7]。例如,Küchemann等人[21]在三种不同的非晶合金(Zr58.5Cu15.6Ni12.8Al10.3Nb2.8、Zr66.5Cu33.5和Pd77.5Cu6Si16.5)中发现了0.26 Tg ~ 0.29 Tg范围内的γ模式。γ松弛是由冷却过程中的原子尺度热应力驱动的,其结构转变所需的能量障碍远低于β松弛。同样,Shao等人[7]在Dy基非晶合金中观察到了明显的β松弛,以及两种快速次级松弛(β′和γ),这些松弛都发生在Tg以下。β松弛的强度分别是β′和γ松弛的约6倍和约10倍,而后两种过程的激活能约为β松弛的1/2和1/3[7]。这些观察表明,β′和γ松弛的结构基础比β松弛的要小得多,从而反映了次级松弛模式的层次性。根据势能景观(PEL)理论,外部刺激(如热扰动)可以诱导材料能量状态在各个基团之间的转换,使得从γ/β′模式到β模式的转换成为可能[6]。Gao等人的最新研究表明,在应力松弛过程中,一种基于Fe的非晶合金的γ到β的动力学存在连续过渡[22]。虽然这些实验证据支持了理论的合理性,但探索调控层次化次级松弛动力学的途径仍是一个值得深入研究的课题。
对于给定的成分,制备过程中的参数显著影响最终材料的松弛行为[[23], [24], [25], [26]]。特别是熔化温度(熔融状态的指标)对调控非晶合金的形成和性能非常有效,从而导致它们的松弛行为发生变化[[27], [28], [29], [30], [31], [32], [33]]。作为具有明显液-液相变的典型二元系统,Cu-Zr合金被认为是研究熔化温度与相应非晶性能关系的理想选择[33]。例如,Cui等人[34,35]研究了不同熔化温度下的液态多态性和状态转变对Cu-Zr合金的玻璃形成能力和热稳定性的影响。此外,我们最近对Cu50Zr50系统的研究验证了熔化温度对α和β松弛变化的影响[20]。基于此,本研究选择了在不同熔化温度下制备的非晶Cu52Zr48合金作为模型材料,以探究次级松弛动力学。我们进行了应力松弛实验,研究了γ松弛及其与β松弛的关联,重点关注熔化温度对这两种松弛动力学的影响。我们的发现表明,调节熔融状态是一种有效的方法,可以促进Cu52Zr48从γ松弛向β松弛的演变。这有助于推进对次级松弛动力学的理解,并为通过调控次级松弛来调整非晶材料的性能提供了实际指导。