揭示SnO?/g-CN异质结催化剂在增强染料降解方面的光催化活性:优化催化效果

《Polyhedron》:Unveiling the photocatalytic activity of SnO 2/g-CN heterojunction catalysts for enhanced dye degradation: optimizing catalytic activity

【字体: 时间:2026年03月24日 来源:Polyhedron 2.6

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  合成 hierarchical flower-shaped CuO 纳米结构与 g-C?N?/CuO 复合材料,通过热分解和湿化学法,结合XRD、SEM等分析证实其高结晶性和大比表面积。复合材料在1 M KOH中比电容达455 F/g(5000次循环保持98%),光催化50分钟降解99.5% RhB和98% IC。协同效应提升电荷传输与结构稳定性。

  
Aruna M. Sudapalli | Supriya Tripathy | Navinchandra Shimpi
索菲亚女子学院化学系,格兰特路,孟买400026,马哈拉施特拉邦,印度

摘要

成功合成了自组装的分层花形CuO纳米结构及g-C?N?/CuO复合材料。g-C?N?和g-C?N?/CuO是通过热分解方法制备的,而CuO则是通过表面活性剂辅助的湿化学工艺制备的。利用XRD、FTIR、UV–Vis、PL、BET、XPS、FESEM、EDAX和TEM等手段进行了全面分析,证实了这些纳米结构具有高结晶度和较大的比表面积。g-C?N?/CuO复合材料表现出优异的电化学性能,在1.0 M KOH溶液中1 A/g的电流密度下比电容达到455 F/g,并且在5000次循环后仍保持98%的容量。其性能优于纯g-C?N?(250 F/g)和CuO(110 F/g)。此外,该复合材料在阳光照射下也显示出出色的光催化性能:50分钟内可分解99.5%的罗丹明B(RhB),60分钟内可分解98%的靛蓝胭脂红(IC)。这种优异的双重功能源于g-C?N?与CuO之间的协同作用,这种作用改善了电荷转移和结构稳定性。这些发现表明,g-C?N?/CuO复合材料是一种经济高效、具有广泛应用前景的材料,适用于高性能超级电容器和高效光催化废水处理。

引言

全球对可再生能源和环境可持续性的需求不断增加,推动了能够实现多种功能的先进纳米材料的研发。目前已有许多用于能量存储和环境修复的技术。[1]、[2] 超级电容器和光催化是两个充满前景的领域,因为它们能够解决能源短缺和水污染问题。超级电容器作为一种能量存储装置,介于传统电容器和电池之间,具有高功率密度、快速充放电以及多次循环后的耐用性。[3] 利用太阳光进行光催化为降解废水中的有机污染物提供了一种经济环保的替代方法。[4] 开发具有优异电化学和光催化性能的材料对于推动科学理解和技术发展至关重要。
过渡金属氧化物(TMOs),尤其是氧化铜(CuO),因其优异的导电性[5]、化学稳定性、丰富的资源以及较低的成本而受到广泛关注。由于CuO具有强氧化还原活性和狭窄的带隙(约1.2–1.9 eV,属于p型半导体[6],因此其在超级电容器、传感器和光催化领域具有广泛的应用潜力。然而,纯CuO的实际应用常常受到其较小比表面积、结构稳定性较差以及容易发生电荷复合等问题的限制。一种可行的解决方案是将合适的半导体材料与CuO结合成复合纳米材料,从而显著提高电荷分离能力和结构稳定性。
氧化铜是一种多功能材料,已被应用于多种领域,包括气体传感器、光开关、磁存储介质、场发射器件、太阳能电池、锂离子电极和异相催化剂等。[7]、[8]、[9]、[10]、[11] 此外,基于CuO的材料还表现出显著的磁阻效应和高温超导性[12]、[13]。CuO的多样性质和用途使得文献中记录了多种纳米结构,如纳米棒、纳米线、纳米片等,这些结构通过多种技术制备而成。[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13] 文献中还报道了复杂CuO纳米结构的合成及其结构特性,包括纳米棒束[14]、海胆状微球[15]、花形纳米结构[16]、[17]、[18]、空心微球[19]等。例如,Wang等人[19]开发了一种化学方法来合成复杂CuO纳米结构并测量了它们的光催化活性。他们使用的催化剂是由Basu等人制备的单斜晶系CuO纳米花,基底为树脂。[18] Wang等人还展示了两种合成方法——复合熔盐法和复合氢氧化物法——用于制备花形和棒状的CuO纳米结构。[20] 以往的研究表明,合成复杂CuO纳米结构时需要更好地控制反应时间、压力和温度[21]。
石墨碳氮化物(g-C?N?)是一种无金属的聚合物半导体,带隙约为2.7 eV,近年来作为光催化和能量存储材料受到关注。其层状结构赋予了它独特的性质[22]。它在高温下非常稳定,并能响应可见光,非常适合用于制备复合材料。然而,单独使用g-C?N?时导电性较低,且光生成的载流子容易复合[23]。将g-C?N?与金属氧化物(如CuO)结合可以形成异质结,从而提高整体电化学和光催化性能,改善电荷转移和光吸收。
本研究成功合成了自组装的分层花形CuO纳米结构及g-C?N?/CuO复合材料,并研究了它们的电化学和光催化性能。g-C?N?及其与CuO的复合材料的制备是通过热分解实现的;而CuO纳米结构则是通过表面活性剂辅助的湿化学方法制备的,这种方法能够控制c轴的生长并提高结构一致性。
电化学测试结果显示,g-C?N?/CuO复合材料在1.0 M KOH溶液中1 A/g的电流密度下比电容达到455 F/g,并且在5000次循环后仍保持98%的容量,优于纯CuO(110 F/g)和g-C?N?(250 F/g)。该复合材料在阳光照射下表现出强烈的光催化活性:50分钟内可分解99.5%的罗丹明B(RhB),60分钟内可分解98%的靛蓝胭脂红(IC)。这种优异的性能得益于g-C?N?与CuO之间的协同作用,这种作用增强了电荷分离、增加了活性表面积并加速了电子传输。
本研究提出了一种高效、经济且可扩展的方法来合成具有复合电化学和光催化性能的多功能g-C?N?/CuO纳米复合材料,展示了其在高性能超级电容器和高效光催化废水处理方面的潜力,为下一代可持续能源和环境技术的发展提供了支持。

部分内容摘录

化学品和试剂

硝酸铜(II)三水合物(Cu(NO?)?·3H?O)、尿素(CH?N?O)、溴化鲸蜡基三甲基铵(CTAB)、氢氧化钠(0.5% NaOH溶液)、罗丹明B(RhB)和靛蓝胭脂红(IC)染料均从印度孟买的Sigma Aldrich公司购买。所有使用的化学品均为AR级,未经额外纯化。实验过程中始终使用去离子水。

g-C?N?的制备

图1显示,采用高效的一步热分解方法成功制备了g-C?N?

结构研究

图3展示了g-C?N?的XRD图谱,特征为低角度(100°)反射峰位于13°左右,表明其具有平面内结构有序性;(0 0 2)峰位于27–28°附近,表明三氮杂环层呈石墨状堆叠。CuO的XRD图谱显示出典型的单斜晶系特征反射峰,如(1 1 0)在32–33°附近、(0 0 2)在35–36°附近、(1 1 1)在38–39°附近,以及更高角度的(?2 0 2)、(0 2 0)、(2 0 2)、(1 1 3)峰

结论

通过热分解结合表面活性剂辅助的湿化学方法,成功制备了分层结构的花形CuO纳米结构和g-C?N?/CuO复合材料。结构和形态分析证实了这些纳米材料具有高结晶度和较大的比表面积,从而增强了电化学和光催化活性。g-C?N?/CuO复合材料表现出优异的电化学性能

CRediT作者贡献声明

Aruna M. Sudapalli:撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、研究指导、方法论设计、资金申请、数据分析、概念构建。 Supriya Tripathy:撰写 – 审稿与编辑、验证、研究指导、数据分析、概念构建。 Navinchandra Shimpi:撰写 – 审稿与编辑、数据可视化、验证、研究指导、方法论设计、概念构建。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
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