先进的Sr-MOF/磁铁矿/ATP复合材料：用于高效屏蔽伽马射线和快中子辐射

《Radiation Physics and Chemistry》：Advanced Sr-MOF/Magnetite/ATP Composites for Efficient Gamma and Fast Neutron Radiation Shielding

本研究开发了一种新型三相复合材料（Sr-Tar MOF-ATP-Fe3O4），通过整合高原子序数锶基MOF、氢-rich有机骨架的attapulgite clay（ATP）和磁铁矿（Fe3O4），协同实现γ射线和快中子衰减。实验与理论分析表明，MAN1复合材料对0.01-15.0 MeV γ射线线性衰减系数达9229.9 cm?1，MAN3对2.0-12.0 MeV快中子的宏观截面为0.0884 cm?1，兼具轻量化、高热稳定性及优异辐射屏蔽性能。

　　

I.S. Elaswakh|M.G. El-Samrah|W.A. Kansouh|Elhassan A. Allam|Ahmed k. Hussein|Mahmoud Y. Zorainy

埃及军事技术学院（MTC）核工程系

摘要

随着对能够同时衰减伽马辐射和快中子的先进材料需求的增长，人们开始关注结合结构稳定性和多功能屏蔽效率的混合系统。在这项研究中，通过将基于锶的金属有机框架（Sr-Tar MOF）与凹凸棒粘土（ATP）和磁铁矿（Fe₃O₄）结合，开发出一种新型的三相复合材料，旨在利用锶的高原子序数来衰减伽马辐射，并利用富氢的有机骨架来减缓中子速度。复合材料MAN1、MAN2和MAN3的制备过程中，凹凸棒粘土的用量固定为40%（重量百分比），同时改变金属有机框架和磁铁矿的比例。通过光谱和显微技术确认了材料的结构完整性和相容性，热分析显示所有配方都具有较高的稳定性。对辐射屏蔽参数进行了理论和实验评估，包括线性衰减系数（μ）、有效原子序数（Z_eff）以及快中子的宏观去除截面（∑_FN）。MAN1在0.01 – 15.0 MeV的光子能量范围内对伽马辐射的衰减效果最佳（μ = 9229.9 cm^-1），而MAN3在2.0 – 12.0 MeV的中子能量范围内表现出更强的快中子屏蔽能力（∑_FN = 0.0884 cm^-1）。这些发现表明，基于Sr-Tar MOF的复合材料具有作为轻质、高效且热稳定性强的核辐射防护材料的潜力。

引言

核科学处于变革性技术的前沿，影响着能源生产、医学、农业和工业加工等关键领域。尽管核技术带来了诸多好处，但其发展也不可避免地带来了挑战，尤其是增加了人们暴露于电离辐射的风险。这种放射性排放的增加对人类健康和环境造成了严重威胁。因此，开发能够减轻这些危害的先进屏蔽材料比以往任何时候都更加紧迫（Martin等人，2018；Alomari等人，2024）。辐射防护学科因此不断发展，其核心目标是通过“尽可能低”的原则（ALARA）来限制不必要的或危险的辐射暴露，确保安全的同时最大化核技术的优势（Martin等人，2018；Alomari等人，2024；Lamarsh等人，2001；El-Samrah等人，2022）。

在各种类型的电离辐射中，中子和伽马（γ）射线具有最强的穿透能力，因此成为屏蔽研究的主要目标。能够衰减伽马射线和中子的材料通常也能提供足够的防护，以抵御穿透能力较弱的带电粒子，如α和β粒子，后者的传播范围可以通过已建立的数学模型准确预测（Tsoulfanidis等人，2021）。

材料科学的最新进展为设计既有效又轻便、热稳定且成本效益高的多功能屏蔽材料开辟了新的途径（Akbulut等人，2015）。其中，粘土矿物（尤其是凹凸棒粘土（ATP），也称为坡缕石，已成为有前景的候选材料。ATP是一种天然丰富的低成本水合镁铝硅酸盐矿物，具有纤维状结构，化学式为[(Al₂Mg₂)Si₈O₂₀(OH)₂(OH₂)₄·4H₂O]，不过具体组成可能因产地而异（Pan等人，2006；Da Silva等人，2020；Negm等人，2024）。ATP传统上用于水净化和环境修复，如今因其高表面积、结构稳定性和易于改性而在核屏蔽研究中受到重视。

研究表明，将ATP与金属氧化物（如CdO、NiO和CuO）结合使用可以提高伽马和中子的屏蔽效率，尤其是当ATP的用量达到40%（重量百分比）时（Negm等人，2024）。此外，将ATP掺入PA6、PA11和PA12等聚合物中可以增强材料的耐热性和机械柔韧性（Pan等人，2009；Xia等人，2015；Benobeidallah等人，2019）。加入波特兰水泥后，ATP还能提高材料的抗压强度和结构完整性（Yan等人，2023）。

磁铁矿（Fe₃O₄）也是辐射屏蔽材料开发中的重要候选材料。它广泛用于玄武岩-磁铁矿和钢-磁铁矿混凝土中，能够提升这些复合材料的屏蔽性能和机械耐久性（Gunoglu等人，2021；Bashter等人，1997）。磁铁矿纳米复合薄膜也被用于柔性屏蔽应用，实现了效能和加工性的平衡（Badawy等人，2017）。此外，将其加入水泥基材料中还可以改善微孔结构和辐射衰减效率（Han等人，2022）。

近年来，配位聚合物（CPs），尤其是金属有机框架（MOFs），由于其可调的孔隙率、高结晶度以及能够结合重金属节点（用于伽马辐射屏蔽）和轻元素配体（用于中子热化和吸收）而成为创新的屏蔽材料（Li等人，2018）。它们的有机-无机结构使得可以在保持机械和热稳定性的同时实现定制化的辐射衰减。

在这一领域的一个显著进展是引入了基于锶的化合物。将锶掺入玻璃基体（如锌硼碲酸盐）中，可以改变材料的弹性和结构性能，从而提高屏蔽效果（Aloraini等人，2021；Sayyed等人，2021；Alzahrani等人，2022）。此外，锶钛酸盐陶瓷展现了优异的机械和光学性能，适用于屏蔽应用（Hannachi等人，2023），而锶硼碲酸盐玻璃在衰减辐射方面也表现出良好的物理性能（Mhareb等人，2022）。

在这项研究中，我们介绍了一种新型的混合复合材料，用于辐射屏蔽应用，结合了凹凸棒粘土（ATP）、磁铁矿纳米颗粒和基于锶的MOF（Sr-Tar MOF），后者使用酒石酸作为有机配体。该复合材料旨在发挥各组分的独特性能：ATP提供的机械和热稳定性，磁铁矿的强辐射散射能力，以及基于锶的MOF的高表面积和多功能性。系统地研究了这些合成材料的辐射衰减特性，重点关注其伽马射线屏蔽性能，使其成为可持续和高性能核屏蔽应用的潜在候选材料。

材料

凹凸棒粘土（ATP）购自RPMINERALS公司，原产于土耳其，使用前未经进一步纯化或预处理。实验中使用的分析级试剂包括来自印度Nice公司的七水合硫酸亚铁（FeSO₄·7H₂O，98%）、六水合氯化铁（FeCl₃·6H₂O，96%）、氢氧化钠（NaOH，颗粒状）、六水合氯化锶（SrCl₂·6H₂O，97%）以及酒石酸（C₄H₆O₆，96%）。

傅里叶变换红外光谱（FT-IR）分析

傅里叶变换红外光谱（FT-IR）用于研究各个组分（ATP粘土、MAN1、MAN2和MAN3）及其相应复合材料的官能团、结构完整性和相互作用特性（图3）。

ATP粘土的FT-IR光谱显示了与其硅酸盐骨架和羟基含量相关的特征吸收带。一个位于3550 cm^-1附近的宽吸收带归因于结构羟基的O–H伸缩振动。

结论

本研究中开发的MAN复合材料在合成过程中可以制成不同的几何形状，因为前体混合物具有凝胶状特性，可以在干燥前塑造成不同的形状。虽然Sr-MOF的水热结晶、磁铁矿的共沉淀以及在ATP上的固定原理上是可扩展的工艺，但目前的研究仅限于小规模的实验室颗粒。将这些工艺转化为大型屏蔽组件的工作需要未来的进一步研究。

CRediT作者贡献声明

Mahmoud Zorainy：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，软件使用，概念构思。Ahmed Hussein：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，软件使用，数据管理，概念构思。Islam Elaswakh：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，可视化，验证，软件使用，资源获取，项目管理，方法设计，实验研究，数据分析，概念构思。Wagdy Kansouh：撰写 – 初稿，验证，监督。

未引用参考文献

Abi-Rizk等人，2024；Abney等人，2014；Allam等人，2021；Alomari等人，2024；Badawy和Abd El‐Latif，2017；Coppola等人，2018；da等人，2020；Delrue等人，2024；Elashker等人，2024；Gunoglu和Akkurt，2021；Hack等人，2024；Furukawa等人，2013；Hu等人，2020；Hu等人，2021；John和Baratta，2001；Kameliya等人；Lebron等人，2024；Li等人；Li等人，2024；Li等人，2022；El-Samrah等人，2021a；Mander和Liu，2010；Martin等人，2018；国家中心

数据可用性

数据可应要求提供。

利益冲突声明

无利益冲突声明。