四川盆地吴峰页岩和龙马溪页岩中黏土矿物的成岩演化及其对储层质量的影响

《Applied Clay Science》：Diagenetic evolution of clay minerals and impacts on reservoir quality of the Wufeng and Longmaxi Shale in Sichuan Basin of China

本研究针对四川盆地志留纪-奥陶纪页岩黏土矿物成因及成岩演化，通过XRD、TEM、SEM和MIP分析，揭示了低钾环境抑制伊利石/蒙脱石转化，黏土矿物成岩转化促进有机质-黏土复合孔隙发育，10-15%黏土含量时孔隙最发育，影响页岩储集性能。

　　

杨晨|赵建华|胡青红|刘凯宇|于梦翔|吴伟|罗超

中国石油大学（华东）深油气国家重点实验室，青岛市266580，中国

摘要

粘土矿物是页岩的重要组成部分，本研究重点关注四川盆地奥陶纪-志留纪的五峰页岩和龙马溪页岩，旨在阐明粘土矿物的成因和成岩演化过程及其对储层质量的影响。为了表征粘土矿物的组成和形态特征，采用了多种分析技术，包括X射线衍射、透射电子显微镜和扫描电子显微镜。结果表明，整体页岩中伊利石/蒙脱石的转化程度低于蒙脱石夹层中的转化程度。通过比较页岩和蒙脱石的初始反应物组成、温度、水岩比和流体组成，推断出页岩中有限的K⁺含量是导致转化程度较低的关键因素。为了定量评估孔隙系统，使用扫描电子显微镜结合图像分析和汞侵入孔隙度法来统计不同类型孔隙的可见孔隙度并表征孔隙结构参数。成岩分析表明，粘土矿物的转化促进了收缩节理和微裂隙的形成，而压实作用降低了颗粒间孔隙度，但倾向于保留与刚性固体颗粒相邻的孔隙。关于有机质孔隙，进一步分析表明，有机质-粘土复合材料中有机质孔隙的发展与烃类气生成有关，粘土矿物的催化作用在调节烃类气生成过程中起着重要作用。具体而言，复合材料中粘土矿物含量为10%–15%时，为有机质孔隙的发展提供了最有利条件。

引言

页岩由复杂的成分组成，包括有机质（OM）颗粒、粘土矿物、石英、长石、碳酸盐和其他无机矿物。自20世纪50年代石油地质学家开始系统研究粘土矿物以来（Powers, 1967; Burst, 1969），成岩作用被认为是驱动伊利石/蒙脱石（I/S）含量增加的主要因素（Abid et al., 2004）。在埋藏过程中，温度的逐渐升高促进了蒙脱石的伊利石化（Hower, 1976）。这一反应需要钾，通常来自钾长石的分解（Hower, 1976; Dowey and Taylor, 2020）。相关的成岩反应会释放大量二氧化硅，这些二氧化硅可能形成石英胶结物，影响页岩的延展性或脆性（Boles and Franks, 1979）。此外，伊利石化过程中释放的水分有助于超压的形成。在这种条件下，延迟的胶结作用可以延长岩石在埋藏过程中的韧性保持期（Day-Stirrat et al., 2010）。

粘土矿物经常在页岩中形成有机质-粘土复合材料（Kennedy and Wagner, 2011; Zhou et al., 2022; Gu et al., 2023）。在伍德福德页岩中，具有高表面积的碎屑粘土矿物对有机质具有保护作用。透射电子显微镜（TEM）提供了这种保护作用的直接证据，其中有机质以纳米级插层的形式存在于伊利石/蒙脱石中（Kennedy et al., 2014）。Rahman等人（2017）研究了粘土矿物对烃类生成的影响，强调了它们在有机质-粘土复合材料中有机质转化中的催化作用。

四川盆地五峰组和龙马溪组的富有机质页岩是中国页岩气勘探和生产的主要目标层。除了常见的伊利石/蒙脱石和绿泥石等粘土矿物外，还发育了有机质-粘土复合材料以及与有机质共存的粘土矿物层。此外，五峰组和龙马溪组的蒙脱石层含有丰富的粘土矿物（Wang et al., 2021）。这些不同类型的粘土矿物经历了不同的成岩过程，对孔隙系统有着不同的影响，在页岩的成岩和孔隙演化中起着关键作用（Zhao et al., 2017）。以往的研究主要集中在碳酸盐矿物和石英对五峰组和龙马溪组孔隙发育的影响上，而对粘土矿物对储层质量的影响关注较少。

本研究旨在阐明粘土矿物的成因和成岩演化过程，以及沉积和成岩粘土矿物对储层孔隙发育的影响。对于四川盆地五峰组和龙马溪组的海相页岩，根据宏观和微观特征对粘土矿物进行了分类。通过矿物学和岩石学观察推断出粘土矿物的成因，并利用高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）和X射线衍射（XRD）分析了不同类型粘土矿物的成岩演化过程。此外，还使用扫描电子显微镜（SEM）和汞侵入孔隙度法（MIP）表征了储层的孔隙结构。

地质背景

四川盆地位于扬子板块上，是一个多周期叠加的沉积盆地，富含油气资源（Mei et al., 2009; He et al., 2011）。在晚奥陶纪和早志留纪期间，加里东造山运动非常活跃，导致整个盆地范围内发生抬升，形成了以三次抬升和一次凹陷为特征的深水架沉积系统（Wang et al., 2009）。这些构造活动促进了广泛分布的低能量沉积环境的形成

样品和方法

五峰页岩和龙马溪页岩广泛分布于四川盆地南部。本研究从四川盆地南部的两口井中采集了粘土矿物含量较高的岩心样本（泸州地区的Y1井和渭源地区的W1井；图1b）。基于岩心和薄片观察，选择了21个代表性样本进行一系列分析测试，包括SEM成像、HRTEM分析、粘土矿物XRD分析等

岩心、薄片和XRD的宏观结果

在龙马溪页岩的下部常见浅灰色蒙脱石夹层，这些夹层实际上是蒙脱石成岩演化的结果（图2a）。XRD分析显示，蒙脱石夹层中的粘土矿物占总粘土矿物组成的95%，具体组合为：65%伊利石、34%伊利石/蒙脱石和1%绿泥石。值得注意的是，结晶良好的伊利石中含有约5%的可膨胀层（蒙脱石层）（表1）。

页岩中的伊利石/蒙脱石混合层（I/S）

压实作用引起的弯曲和破碎（图5d；图9a）表明粘土矿物具有碎屑来源（Schieber, 2010）。此外，页岩基质中片状云母与绿泥石之间的明显边界以及周围矿物也表明其碎屑来源（图3g-j）。碎屑蒙脱石通过多种机制发生伊利石化，主要有两种极端方式：逐层替代（固态转化）和溶解结晶

结论

矿物学和岩石学分析表明，五峰页岩和龙马溪页岩在整体页岩和蒙脱石夹层中都含有伊利石和伊利石/蒙脱石，而绿泥石则存在于页岩基质和结核中。形态学证据表明，页岩中的伊利石/蒙脱石来源于碎屑蒙脱石，而蒙脱石夹层中的伊利石/蒙脱石和结核中的绿泥石是自生的。蒙脱石夹层中复杂的蚀变阶段以及较低的孔隙度和渗透性表明其成岩过程较慢

作者贡献声明

杨晨：撰写——初稿。赵建华：撰写——审阅与编辑。胡青红：撰写——审阅与编辑。刘凯宇：方法学研究。于梦翔：概念构思。吴伟：项目管理。罗超：项目管理。

利益冲突声明

无。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号42172148和41802141）的支持。我们感谢中国石油西南油气田公司提供页岩岩心样本。感谢编辑和审稿人的意见和建议。