通过将热水解预处理与生物电化学厌氧消化相结合，提高城市污泥中生物甲烷的产量

《Bioresource Technology Reports》：Enhancing biomethane production from municipal sludge by integrating thermal hydrolysis pretreatment with bioelectrochemical anaerobic digestion

本研究将热水解预处理（THP）与生物电化学厌氧消化（BEAD）结合，优化THP条件为150℃、15分钟、50 kg/cm2，实现43%化学需氧量（COD）溶出且抑制甲烷生成菌。通过对比BEAD-1（恒定极性）与BEAD-2（周期极性反转）及传统UASB反应器，发现BEAD-2在处理优化THP液时，甲烷产量达0.35 L/g-COD，较UASB提升显著，且运行稳定性更优。该集成工艺可缩短消化时间、提高产气效率，为可持续污泥管理提供新路径。

　　

王朝文|朱利安·波泽-福瓦泽|埃马纽埃尔·恩瓦内布|洪成元|潘成堂|鲍里斯·塔塔科夫斯基

国立中山大学机械与机电工程系，高雄，80424，台湾

摘要

本研究描述了一种集成工艺，该工艺结合了城市污泥的热水解预处理（THP）和THP液体的生物电化学厌氧消化（BEAD）。通过生化甲烷潜力（BMP）测定优化得到的THP条件（150°C，15分钟，50 kg cm^?2）使得化学需氧量（COD）的溶解度提高了43%，同时不会抑制产甲烷菌的生长。比较了两种BEAD反应器：一种是电极极性恒定的（BEAD-1），另一种是电极极性周期性反转的（BEAD-2），以及一个上流式厌氧污泥床（UASB）反应器（对照组）。与对照组相比，两种BEAD反应器都表现出更高的CH₄产率和工艺稳定性，其中BEAD-2的CH₄产率稳定在每消耗1克COD产生0.35升CH₄。在经过最佳预处理的THP液体上运行BEAD-2证实了THP-BEAD方法的可行性，显著缩短了消化时间并提高了CH₄产量和反应器稳定性。THP-BEAD集成为实现可持续和循环污泥管理提供了有前景的途径。

引言

好氧废水处理过程中产生的污泥进行厌氧消化（AD）是一种广泛采用的污泥活性污泥（WAS）管理方法。该过程可将有机固体减少多达50%，降低需要脱水处理的污泥体积，并产生可升级为可再生天然气的沼气（Kim和Phae，2022）。城市厌氧消化器通常设计为完全搅拌式反应器（CSTR），其水力停留时间（HRT）为20天或更长，有机负荷率（OLR）较低。这些反应器通常表现出相对较低的甲烷（CH₄）产量和体积甲烷产率（Banerjee等人，2022）。

城市厌氧消化器有限的体积性能主要归因于污泥水解速度慢和WAS的生物降解性差（Ma等人，2013）。已经提出了多种策略来加速污泥水解并提高CH₄产量，包括生物相分离（在低pH条件下促进复杂有机物的溶解和易生物降解的短链脂肪酸的产生）、物理破碎技术（如高压均质化和超声波处理）、热预处理（利用高温分解有机固体），以及涉及酶水解或氧化过程的生化或催化方法（Carrere等人，2016；Wan等人，2022；Yang等人，2024）。此外，还探索了污泥电解和使用H₂O₂或臭氧的先进氧化等新兴技术，以进一步提高水解效率和工艺稳定性（Hübner等人，2024）。

在这些技术中，热预处理受到了特别关注，因为它能够显著提高污泥的溶解度、实现有效灭菌和底物均质化。在热预处理过程中，复杂的有机物质被转化为更均匀的小分子可溶性化合物（Kakar等人，2022；Ngo等人，2021；Shin等人，2022）。尽管该过程需要能量输入，但不需要化学添加剂，并且可以轻松与现有的AD系统集成（Azizi等人，2019）。由于其提高有机物质分解能力和整体AD性能的潜力，它仍然是一个活跃的研究领域。

热预处理可以根据操作温度进行分类。水热碳化（HTC，180–250°C）和水热液化（HTL，250–375°C）在较高温度下进行，而热水解预处理（THP）则在较低的温度范围内进行，大约为140–180°C（某些情况下可达200°C），专门用于提高污泥的溶解度和生物降解性（Cardova等人，2025；Lachos-Perez等人，2022）。最近的一些研究探索了HTC和HTL液体的厌氧消化以生产生物甲烷（Azizi等人，2019；González等人，2021；Kim等人，2024；Mehari等人，2018；Sharma等人，2022）。这些研究表明，较高温度可以促进溶解度，但也可能导致形成抑制产甲烷作用的难降解化合物（如美拉德反应产物）（Zhang等人，2025）。此外，提高处理温度不可避免地会增加能源消耗，因此需要优化操作条件以平衡溶解效率与能源输入。

虽然预处理的重点是提高底物的可利用性，但最近的研究也旨在改进厌氧消化过程本身，例如通过改进反应器设计或促进额外的微生物代谢途径来产生CH₄。其中，微生物催化的电化学系统在增强多种生物过程中显示出巨大潜力（Venkata Mohan等人，2014），包括传统的AD（Chandrasekhar等人，2022；Nagendranatha Reddy等人，2022）。多项研究表明，配备生物电极并在低应用电压（低于水电解的实际阈值1.6–1.7 V）下运行的厌氧反应器可以比传统消化器获得更高的CH₄产量和更好的工艺稳定性（Ning等人，2024；Ning等人，2021；Singh等人，2026；Singh等人，2025）。在微生物电解池（MECs）中，电活性细菌在阳极处氧化有机物作为最终电子受体，同时通过电化学方式或由嗜氢微生物催化的氢气释放反应产生氢气。在结合了MEC-AD的反应器中，产生的氢气可以与溶解的CO₂一起被产甲烷菌消耗以产生CH₄（Rousseau等人，2020）。

MECs通常通过将一个电极（阳极）永久连接到电源的正输出端，另一个电极（阴极）连接到电源的负输出端来运行。为了提高MEC的性能，最近的一些研究建议使用周期性电极极性反转（Jiang等人，2016；Li等人，2019；Liang等人，2023；Yang等人，2017）。这种方法稳定了MEC的pH值（Jiang等人，2016；Yang等人，2017）并增加了生物膜密度（Liang等人，2023）。此外，在产CH₄的MEC中，周期性电极极性反转被证明可以通过促进电极表面的生物膜形成和增加CH₄产量来缩短反应器启动时间（Li等人，2019）。

最近提出了几种带有生物电极的生物电化学厌氧消化（BEAD）反应器设计，用于在温和和嗜热条件下处理有机废物，包括双室（膜分离）和单室（无膜）AD-MEC反应器（Alam和Dhar，2023；De Vrieze等人，2018；Thanarasu等人，2022）。为了实现高厌氧消化速率，最近提出了一种两阶段工艺，即在渗滤床反应器中对原料（食物废物）进行预处理，然后与配备流通电极的上流式无膜BEAD反应器结合使用（Singh等人，2025）。尽管根据库仑效率计算，电活性降解途径仅占总CH₄产量的较小部分，但这些系统中的生物膜形成和种间电子转移已被证明可以在有机过载或抑制条件下显著提高反应器的韧性（Arun等人，2024；Yu等人，2018）。

尽管在预处理和AD反应器改进方面进行了大量研究，但据作者所知，尚未有研究系统地将THP与BEAD结合。现有的研究通常集中在提高底物溶解度的预处理方法上，但并不一定能够提高反应器效率；或者集中在提高CH₄产量的生物电化学反应器上，但这些方法尚未用于高浓度、经过预处理的污泥/液体的消化。本研究是首次尝试将THP和BEAD结合成一个集成工艺的可行性研究。在这个THP-BEAD过程中，THP提高了有机物的溶解度，将复杂固体转化为易生物降解的化合物，并产生可用产品（氢化炭），而BEAD通过增强电子转移和协同微生物相互作用加速了THP液体的生物甲烷化。这两个过程共同预期可以提高沼气的体积产率、反应器稳定性，并改善整体能源平衡。

在专注于THP-BEAD概念验证的实验中，首先通过生化甲烷潜力（BMP）测定来确定最佳工艺参数，对城市污泥进行了不同的THP处理。为了选择性能最佳的反应器设计，在后续的一系列实验中，使用了BEAD-1（电极极性恒定）、BEAD-2（电极极性周期性反转）和上流式厌氧污泥床（UASB）反应器，这些反应器都使用食物废物的螺旋压榨分离液相。随后，在经过最佳预处理的THP液体上运行了表现出最高CH₄产量和稳定性的BEAD-2反应器。

部分摘录

污泥的热水解预处理

本研究使用了一个最大操作温度为400°C、最大操作压力为250 kg cm^?2的12升热水解反应器。该反应器通过两个5千瓦的电加热器进行外部加热，同时供应氮气以维持所需的操作压力。每次实验中，有8升样品在反应器中处理。达到目标保持时间后，通过固定阀门开启进行减压以防止

BMP测试

进行BMP测试是为了确定能够平衡COD溶解度和潜在抑制产甲烷活性的产物形成的THP条件。总共准备了12个样品，如表1所示。样品5.2是样品5.1的重复实验，因为两个样品都是使用相同的THP条件制备的。此外，样品5.3是通过离心原始污泥并使其经历与样品5.1相同的THP条件得到的

结论

本研究提出了一种集成两阶段工艺，通过结合THP和BEAD技术将WAS转化为生物甲烷。为了最大化CH₄产量，使用BMP测定确定了最适合生物甲烷生产的THP条件。基于这些测定结果，选择了150°C的处理温度、15分钟的保持时间和50 kg cm^?2的压力进行后续的反应器实验。

所提出的THP-BEAD方法结合了短时间内（不到一小时）且能耗较高的

CRediT作者贡献声明

王朝文：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，方法学，研究，正式分析。朱利安·波泽-福瓦泽：撰写 – 审稿与编辑，可视化，验证，研究，数据管理。埃马纽埃尔·恩瓦内布：撰写 – 原稿，研究，数据管理。洪成元：撰写 – 审稿与编辑，方法学，正式分析。潘成堂：撰写 – 审稿与编辑，正式分析，概念化。鲍里斯·塔塔科夫斯基：撰写 – 审稿

利益冲突声明

BT已提交了一项与本研究中描述的周期性电极极性切换相关的专利申请。其余作者声明没有利益冲突。