通用粘合剂系统的微观结构、成分以及基于流变学的性能对其粘合强度的影响

《Dental Materials》：The effect of microstructural, compositional, and rheology-based properties of universal adhesive systems on bond strength

比较五种universal adhesives的流变学参数、无机填料含量及元素组成，分析其与微tensile bond strength的关系，发现OBU粘结强度最高，PBU最低，CUB断裂距离最短，OBU最长，证实流变特性、无机填料及层厚度对粘结性能至关重要。

　　

Fikri ?cal|Ay?e Karaba?|Buse ?ebi Gül

伊诺努大学，牙科学院，修复牙科学系，马拉蒂亚，土耳其

摘要

目的

本研究旨在比较五种不同通用粘合剂（G-Premio Bond [GPB]、Clearfil Universal Bond [CUB]、Prime Bond Universal [PBU]、OptiBond Universal [OBU] 和 Gluma Bond Universal [GBU]）的流变参数、混合层厚度、通过热重分析（TGA）测定的无机填料含量以及通过能量分散X射线光谱（EDX）获得的元素组成，并评估这些参数与微拉伸粘接强度之间的关系。

材料与方法

将通用粘合剂应用于从人类恒牙中获取的牙本质样本上。使用振荡流变仪（间隙0.3毫米，频率2赫兹，温度23摄氏度）测量其粘度、储能模量和损耗模量等流变性能。在扫描电子显微镜下（放大倍数1000倍）测量粘合剂层厚度，通过TGA（30–600摄氏度）确定无机填料的比例，并通过EDX评估元素组成。此外，还进行了微拉伸粘接强度测试，并将所得结果与流变、形态和化学参数进行了比较。

结果

流变分析显示，CUB具有最高的复粘度和模量值，而PBU的值最低（p < 0.05）。CUB产生的粘合剂层最厚，而PBU产生的粘合剂层最薄。TGA结果表明OBU的无机填料含量最高，PBU的最低。机械测试显示OBU的粘接强度最高，而PBU的粘接强度最低（p < 0.05）。尽管EDX分析未显示出显著的元素差异，但GBU与GPB的粘接强度位居第二。

临床意义

通用粘合剂的微观结构特征、组成特性和基于流变的性能是影响粘接强度和粘合剂层形成的重要因素，综合评估这些参数有助于预测更准确的临床结果。

引言

牙本质与复合树脂之间的粘接效果对修复治疗的持久性至关重要[1]。然而，随着时间的推移，这种粘接会减弱，导致修复体与牙齿之间的完整性受损，最终通过微渗漏导致修复失败[2]、[3]。牙科粘合剂在此界面提供机械强度和稳定性，抵抗聚合收缩和咀嚼力等动态应力[4]。粘合剂系统的配方修改会影响这些机械和物理性能，从而直接影响粘接性能[5]。成功的粘合剂应用可确保界面稳定性，保证粘接的长期耐久性，并在修复治疗的成功中起决定性作用[6]。决定这种粘接强度的关键因素之一是粘合剂的化学组成[7]。最近的研究表明，优化功能性酸性单体的化学结构、溶剂系统的平衡以及无机填料含量对粘合剂的流动性能、牙本质渗透和混合层形成起着决定性作用[8]。特别是，提高粘合剂的化学粘接能力在这些改进中尤为突出。然而，能够确保最佳粘接效果的理想粘合剂配方仍在研究和开发中[6]、[9]。

牙科粘合剂主要由单体、溶剂和光引发剂组成[10]。粘合剂的化学组成应设计为能够充分润湿脱矿后的表面，使树脂渗透到牙本质小管和胶原网络中，在氧抑制层发生共聚，并与羟基磷灰石发生离子或微观机械粘接[10]。粘合剂的润湿和扩散能力是影响粘接的基本参数。例如，低接触角表明粘合剂能更有效地渗透牙本质表面并在胶原纤维间更有效地扩散[11]。此外，功能性单体与羟基磷灰石之间的化学粘接也非常重要。据报道，含有磷酸基团的单体（如10-甲基丙烯酰氧基癸基二氢磷酸酯[10-MDP]）能在羟基磷灰石表面与钙离子形成稳定的Ca–O–P离子复合物，从而在界面形成自发的纳米层结构，提供高化学稳定性[12]。

添加无机填料可以改善牙科粘合剂的机械性能并提高其与牙本质的粘接强度[13]。含有无机填料的粘合剂不仅增强了与牙本质的粘接强度，还改善了诸如抗拉强度、弯曲强度和弹性模量等机械性能[5]、[14]、[15]、[16]。制造商通常不会明确说明粘合剂配方中的填料比例。一些制造商仅提供间接信息，如填料类型和粘度，而将确切百分比作为专有信息保密。文献中的研究表明，多步蚀刻-冲洗粘合剂可能含有相对较高的无机填料含量（约40–50%），单瓶蚀刻-冲洗系统含有中等水平的填料（约10–20%），而一些自蚀刻粘合剂含有较低的填料含量（约5–10%[10]。含有适量和适当组成填料的粘合剂可以减少氧抑制，促进更有效的聚合，同时提高混合层的质量，从而可能有利于提高粘接强度[17]。

在光活化之前，与牙本质粘接的粘合剂需要具有较低的粘度，以便更有效地渗透牙本质小管和胶原网络[18]。这种粘度可能因所用单体的结构而异。Bis-GMA被许多粘合剂用作主要树脂，会增加粘度[18]、[19]。此外，还有其他因素会影响粘度，如环境条件（例如干燥时间）、溶剂和填料[20]、[21]。因此，为了全面评估粘合剂的物理和化学性能，必须通过制造商信息和独立分析来明确填料含量。

本研究全面评估了不同商用通用粘合剂的组成特性（通过TGA测定的按重量计的填料含量和通过EDX进行的元素分析）、其流变行为（粘度和流动曲线）、在界面形成的粘合剂层形态（通过SEM观察）以及其粘接性能（微拉伸粘接强度、弹性模量和断裂距离）。结合评估粘接强度、弹性模量和断裂距离有助于揭示粘合剂-牙本质界面的最大承载能力、变形行为和整体机械响应。这三个参数被视为定义界面机械性能的互补依赖变量，受配方相关特性的影响。

本研究的目的是阐明不同商用通用粘合剂的流变性能（粘度和流动曲线）、组成特性（通过TGA测定的按质量计的无机填料含量和通过EDX确定的元素组成）与界面形态（通过SEM评估的粘合剂层结构）及其机械粘接参数（微拉伸粘接强度、弹性模量和断裂距离）之间的关系，从而加深对影响整体粘接性能的结构因素的理解。为此，研究中测试了三个主要零假设：

1. 通用粘合剂的流变性能与其机械粘接参数之间没有显著关系。

2. 通过TGA测定的通用粘合剂的按质量计的无机填料含量与其机械粘接参数之间没有显著关系。

3. 通过EDX分析确定的通用粘合剂的元素组成与其机械粘接参数之间没有显著关系。

章节摘录

伦理批准

本研究获得了伊诺努大学非介入性临床研究伦理委员会的批准（决定编号：2025/8064）。研究遵循伦理指南和《赫尔辛基宣言》的原则进行。研究中使用的人类磨牙样本是从为治疗目的而拔出的牙齿中选取的，无法关联到任何识别信息，并且是匿名获得的。这符合规定的伦理标准。

微拉伸、断裂距离和弹性模量分析

根据统计分析，不同粘合剂之间的粘接强度存在显著差异（F(4, 70) = 2.921；p = 0.027，η2 = 0.14）。OBU粘合剂的粘接强度最高，而PBU的粘接强度最低（p < 0.05）。断裂距离的差异具有统计学意义（H(2) = 11.2，p = 0.025，η2 = 0.1）。CUB粘合剂的断裂距离最短，而OBU的断裂距离最长（p < 0.05）。弹性模量值也显示了

讨论

粘合剂系统在牙本质表面的耐久性取决于单体的化学结构、其功能基团的反应性以及粘合剂的流动行为[23]、[24]。粘合剂对牙本质表面的渗透能力与其流变行为密切相关[5]。界面处的化学粘接能力与功能单体的化学结构及其与

结论

本研究表明，通用粘合剂的流变行为、无机填料含量、粘合剂层厚度和化学组成对其与牙本质的粘接性能起着决定性作用。特别是含有GPDM的OBU由于其平衡的粘度、适当的无机相以及均匀的粘合剂层形成，实现了最高的粘接强度。富含Bis-GMA且填料含量高的CUB配方产生了更刚性的结构

CRediT作者贡献声明

Fikri ?cal：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿撰写，资源管理，方法学，实验设计，数据管理，概念构思。Ay?e Karaba?：监督，软件使用，方法学，数据管理，概念构思。Buse ?ebi Gül：撰写 – 审稿与编辑，验证，监督，软件使用，实验设计。

参与同意

本文不包含任何作者进行的涉及人类受试者的研究。

资助

无资助。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系

致谢

作者衷心感谢Assoc. Prof. Dr. Erkan Bah?e在通用粘合剂的流变和热重分析方面提供的宝贵指导和支持。