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钙钛矿叠层太阳能电池在室内光伏中的应用研究。通过机械堆叠4-T结构优化光谱利用，理论效率达60%。实验实现双结叠层器件，在1000流明下分别获得30.1%和29.2%效率，连续工作640小时性能稳定。为物联网供电提供新方案。
泽伊娜布·斯卡菲（Zeynab Skafi）、法比奥·马特奥奇（Fabio Matteocci）、米娜·巴盖里·霍拉斯加尼（Mina Bagheri Khorasgani）、佩曼·阿米里（Peyman Amiri）、马蒂亚斯·奥夫·德尔·毛尔（Matthias Auf der Maur）、苏里亚卡蒂克·拉马莫蒂（Suriakarthick Ramamoorthy）、埃莉萨·诺尼（Elisa Nonni）、徐杰（Jie Xu）、埃桑·萨德吉（Ehsan Sadeghi）、莫斯塔法·扎赫迪法尔（Mostafa Zahedifar）、托马斯·M·布朗（Thomas M. Brown）、阿尔多·迪·卡洛（Aldo Di Carlo）
CHOSE（混合与有机太阳能能源中心），罗马托尔维尔加塔大学电子工程系，Via del Politecnico 1，00133罗马，意大利
摘要
卤化物钙钛矿太阳能电池是室内光伏（PV）应用的有前景的候选材料，但迄今为止报道的器件都依赖于单结结构。在这里，我们通过确定基于钙钛矿的串联和多结器件在不同室内光照光谱下的理论效率极限，并识别出最佳带隙组合，引入了新的室内光伏策略。我们进一步展示了首批适用于室内的全钙钛矿串联太阳能电池（TSCs）。详细平衡分析表明，双结配置在室内条件下的效率可达到60%。这种串联器件通过将半透明宽带隙（2.30 eV）的FAPbBr?顶层电池与低带隙（1.68 eV）的CsFAPb(IBr)?底层电池机械堆叠而成，在冷（6500 K）和暖（3000 K）白光LED照明下，其效率分别达到了30.1%和29.2%（光照强度为1000 lx）以及22.9%和26.9%（光照强度为200 lx）。重要的是，该串联器件在连续室内照明（光照强度为1000 lx）下运行超过640小时后，性能没有明显下降。这些结果证明了串联钙钛矿太阳能电池是驱动下一代智能技术和物联网（IoT）的高效室内光伏候选材料。
引言
卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为推进室内光伏技术的高潜力技术受到了广泛关注。这得益于它们在实现单结室内PSCs创纪录的功率转换效率（PCE）方面取得的快速进展[1][2]。最近的进展表明，在U30 RGB光源（338.2 μW cm?2）和1000 lx光照条件下，反向宽带隙（wide-Eg）电池的PCE已超过44%[2]。单结PSCs在室外应用中也展示了令人印象深刻的效率，接近理论极限[3]。为了进一步提高整体性能，串联配置正受到关注。这种配置结合了具有宽带隙（wide-Eg）吸收层的顶层子电池和具有低带隙（low-Eg）吸收层的底层子电池，通过两端子（2-T）[4][5]或四端子（4-T）[6][7]设计来实现，以最大化太阳光谱利用率并最小化热损失[8]。
4-T串联配置通过消除子电池之间的电流匹配需求，相对于2-T配置具有理论上的效率优势[9][10]。在机械堆叠的4-T串联器件中，顶层和底层子电池独立运行，各自具有自己的短路电流密度（JSC）、开路电压（VOC）和填充因子（FF），从而可以分别优化每个子电池的性能。4-T串联的整体效率计算为顶层和底层子电池PCE的总和[11][12][13]。然而，尽管4-T结构的理论PCE较高，但实验结果始终显示2-T器件的性能更优[3]。这种差异主要归因于4-T配置中固有的寄生吸收和反射引起的光学损失[14]。因此，任何关于4-T串联器件的优化研究都应仔细考虑减轻光学损失的策略，这是缩小理论性能与实际性能差距的关键瓶颈。
在高效串联太阳能电池（TSCs）中，全钙钛矿TSCs因其成本效益（薄膜、低温技术）、轻量化、可扩展性、灵活性、卷对卷加工潜力以及相对较低的二氧化碳足迹（CO?）而特别具有吸引力[15]。2018年，赵等人开发了首款PCE超过23%的全钙钛矿TSC，打破了当时单结PSC的世界纪录[16]。此后，更多研究致力于进一步提升性能。最近，关等人通过在宽带隙顶层子电池中添加十二烷基膦酸（DDPA）这种长烷基膦酸分子，实现了28.65%的纪录效率[17]。
尽管室内单结PSCs和室外全钙钛矿TSCs取得了显著进展，但在室内光照条件下对钙钛矿串联结构的实验验证仍尚缺，之前的研究仅限于模拟[18]。在本文中，我们展示了首批适用于室内的全钙钛矿TSCs，通过将半透明宽带隙PSC与低带隙PSC堆叠而成。我们选择4-T配置是因为室内光照条件可能因多种因素而显著变化，包括能量收集器的位置变化、环境布局的变化以及室内物体的反射[19]。这些光照条件的变化使得串联器件的设计和运行过程中的电流匹配条件维护变得特别具有挑战性。4-T配置通过允许每个子电池在其最大功率点独立运行，从而最大化了可用室内光子的利用。尽管4-T结构可能会受到界面反射引起的光学损失，但通过精心设计的光学耦合策略，这些效应得到了缓解。首先，我们讨论了通过改变顶层和底层钙钛矿吸收层以及白光LED（WLED）色温的带隙，来实现2-T和4-T结构的最大效率。最后，我们展示了4-T配置的实际实现方法以及提高器件性能的策略。
章节片段
用于室内光收集的串联器件：建模
典型的白光LED由蓝色窄发射峰和较宽的磷发射峰组成（在RGB LED的情况下）。这些发射带的强度会随着WLED色温的变化而变化。为了估计多结结构对室内光伏效率的影响，我们使用Shockley-Queisser（SQ）模型进行了详细平衡极限计算，假设辐射极限操作[20]和100%的外部量子效率（EQE）
结论
在这项工作中，我们提出了串联结构作为LED照明下室内光伏的有效策略。通过详细平衡计算，我们证明了基于钙钛矿的双结配置理论上可以达到约60%的室内效率，凸显了多结概念超越传统单结器件的强大潜力。在这些理论见解的指导下，我们实验实现了首批全钙钛矿串联太阳能电池
CRediT作者贡献声明
法比奥·马特奥奇（Fabio Matteocci）：撰写——审稿与编辑、可视化、验证、方法论、研究、形式分析、数据管理、概念化。
泽伊娜布·斯卡菲（Zeynab Skafi）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、方法论、研究、形式分析、数据管理、概念化。
阿尔多·迪·卡洛（Aldo Di Carlo）：撰写——审稿与编辑、监督、概念化。
托马斯·M·布朗（Thomas M. Brown）：撰写——审稿与编辑、监督、概念化。
莫斯塔法·扎赫迪法尔（Mostafa Zahedifar）：
利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：泽伊娜布·斯卡菲报告称获得了意大利大学和研究部（MUR）的财政支持。米娜·巴盖里·霍拉斯加尼报告称获得了伊朗伊斯兰共和国科学技术部的财政支持。马蒂亚斯·奥夫·德尔·毛尔报告称获得了Horizon Europe研究与创新计划的财政支持。托马斯·M·布朗
致谢
Z.S.和T.M.B.感谢意大利大学和研究部（MUR）通过PRIN2022 PNRR INPOWER（项目编号P2022PXS5S）资助提供的财政支持。M.B.K.感谢伊朗科学技术部的财政支持。M.A.d.M感谢Horizon Europe研究与创新计划根据协议编号101084422 “SUNREY”提供的资助。A.D.C.感谢意大利环境和能源部的支持
泽伊娜布·斯卡菲（Z. Skafi）在吉兰大学获得了纺织工程博士学位，她的研究重点是用于组织工程的静电纺丝3D纳米纤维支架。她目前是罗马托尔维尔加塔大学混合与有机太阳能能源中心（CHOSE）的研究员，主要从事柔性、可穿戴的以及室内的含铅和无铅钙钛矿太阳能电池的研究。
