《Materials Characterization》：Resolving overlapping EBSD patterns by experiment - simulation residuals analysis
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通过迭代模拟与实验数据对比，提出解决EBSD多重Kikuchi衍射重叠问题的新方法。利用动态模板匹配和模式减法分离强主信号与弱次信号，突破传统单相假设限制，显著提升复杂材料中微量相的检测精度。
格热戈日·奇奥斯（Grzegorz Cios）、艾莫·温克尔曼（Aimo Winkelmann）、托马斯·托卡尔斯基（Tomasz Tokarski）、维克托·贝德纳尔奇克（Wiktor Bednarczyk）、皮奥特·巴拉（Piotr Ba?a）
克拉科夫AGH大学材料与纳米技术学术中心，地址：A. 米茨凯维奇大道30号，30-059克拉科夫，波兰
摘要
在电子背散射衍射（EBSD）技术中，准确检测和识别样品中存在的不同相通常受到来自扫描电子显微镜（SEM）测量的单个EBSD图点扩展探测体积的重叠Kikuchi衍射图案的限制。我们提出了一种迭代方法，该方法使用模拟的Kikuchi图案来解决多个重叠的衍射信号。对于每个测量的EBSD图案，我们的方法首先使用动态模板匹配来识别最佳拟合的模拟Kikuchi图案。然后进一步处理这个模拟的理想参考图案，以最佳匹配实验图像，并在减法后揭示任何潜在的较弱信号。通过反复使用动态模板匹配和对后续步骤的残差信号进行图案减法，可以识别出可能从EBSD图点的探测体积中遗漏的次要相。这种方法显著提高了复杂材料中的相检测能力，解决了传统EBSD分析的一个关键限制，即传统方法通常为每个图点分配一个相。与之前发表的方法不同，本方法不需要知道重叠图案或相邻实验图案之间的取向关系。
引言
电子背散射衍射是一种强大且广泛使用的材料晶体学表征技术。EBSD使我们能够以亚微米的空间分辨率绘制微观结构特征，如晶粒取向、晶界和相分布。
在各种EBSD应用中，文献中使用了多种空间分辨率的定义[1]、[2]。这里强调的是物理分辨率，因为它是最有意义的度量标准：它可以通过从真实高角度晶界开始的横向距离来定义，在该距离上原始Kikuchi信号仍然是两种晶体的叠加。而所谓的有效分辨率是采集-分析工作流程的产物，因为在当前的EBSD可视化范式中，每个图点都强制要求只有一个相和一个取向，因此软件算法必须在包含混合贡献的区域内放置一个明确的边界。结果，报告的“有效”分辨率取决于用户约定和索引启发式方法，而不是物理原理，仅仅因为晶界的定义和分类方式，它可能在数值上显得比物理极限更精细。众所周知，实际的晶界是在原子级别定义的，EBSD永远无法成像这些晶界，因为所需的空间分辨率只有透射电子显微镜（TEM）才能提供。
由于三维SEM束相互作用体积的不同大小和形状，报告的空间分辨率取决于样品材料和扫描方向。在多晶Fe中，Zaefferer[1]报告的分辨率为30 × 90 nm，这取决于与SEM倾斜轴平行和垂直的方向。相比之下，Tripathi[3]表明，对于镁来说，分辨率在5 kV时为240 nm，在15 kV时约为575 nm。这些值表明，在SEM的扩展采样体积中，不同相和晶粒取向的图案重叠往往是EBSD数据真实物理分辨率的限制因素。
Steinmetz和Zaefferer[4]证明，降低加速电压可以减少电子相互作用体积，从而减少图案重叠，将有效空间分辨率从15 kV时的约30 nm提高到7.5 kV时的10 nm。他们的方法使用Hough峰强度的变化作为重叠效应的更定量度量，但他们也指出，较低的电压需要更长的采集时间，增加了漂移和污染的风险。
Bate等人[5]表明，EBSD中的有效采样区域通常比标称的束尺寸大得多，因此在低角度晶界处的重叠图案可能会产生模仿渐进取向变化的伪影。尽管先进的图案位移方法可以显著提高角度分辨率，但晶界附近的固有图案重叠仍然是解析细节的限制因素。
Wright等人[6]还表明，由于图案混合和高位错密度产生的噪声，晶界处的重叠EBSD图案会产生索引伪影，通常引入约0.5°的误差。这些伪影使局部错位的解释变得复杂，但可以通过使用更多的Kikuchi带和仔细的离线索引来部分缓解。
Shi等人[7]提出了一种基于扩展DIC的EBSD索引方法，用于处理重叠的EBSPs，能够高精度地提取多种晶粒取向。虽然这提高了晶界处的分辨率，但它需要高质量的数据，假设全局图案匹配，并且计算量可能很大。
Tong等人[8]量化了图案重叠如何影响高分辨率交叉相关EBSD（HR-EBSD）的精度，表明在距离晶界18 nm范围内的混合会降低应变测量精度。他们证明，虽然仔细的傅里叶滤波可以帮助，但过度滤波或忽略重叠可能会引入显著误差。
然而，EBSD的有效分辨率最终受到电子-样品相互作用体积的限制，该体积根据束参数和材料密度的不同，可以延伸数十到数百纳米[1]、[2]、[4]。在细晶粒、多相或纳米结构材料中，EBSD图案通常包含来自该体积内多个晶体或相的Kikuchi信号[6]、[9]。传统的基于Hough变换的索引通常假设每个图案只有一个主导取向，并且难以处理重叠信号，导致错误索引或解决方案失败[2]、[10]。
最近的全图案匹配和基于字典的索引（DI）方面的进展提供了更好的噪声或重叠图案处理能力[7]、[9]、[11]，但需要高质量的模式和大量的计算资源。特别是，Brodu等人[12]表明，通过减去高质量的相邻图案，可以恢复来自纳米级相的弱次级Kikuchi信号，例如，在15 kV下可以映射出纳米结构珠光体钢中的亚100 nm渗碳体层。
这些发展表明，传统的分辨率限制（由相互作用体积大小决定）可以通过先进的计算后处理来扩展——这一概念有时被称为有效空间分辨率。基于Hough的索引通常可以解析重叠图案中的较强主导信号。例如，Chauniyal等人[13]使用受限的非负矩阵分解将重叠信号分解为其贡献的取向并量化每个贡献。
尽管有这些进展，仍然存在挑战：分离多晶粒重叠中的信号仍然很困难，长时间曝光会增加漂移和污染风险，后处理可能耗时且对参数敏感。在硬件和算法方面的持续进步对于推动EBSD在复杂材料中的常规纳米尺度晶体学映射至关重要。
与现有方法相比，本工作引入了一种完全基于模拟的残差分析方法，不需要事先知道取向关系或访问不重叠的参考图案。通过迭代减去动态拟合的模拟EBSD图案，可以在单个EBSD图像素内解析多个晶体学贡献。
部分摘录
材料
研究的材料包括：
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退火C45铁素体-珠光体钢（含0.45 wt.% C）；
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Cu–Al–Ni–Fe两相青铜（FCC + BCC）；
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双相钢；
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含有球化Cr碳化物的AISI H11工具钢（含7%碳化物）；
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沉积在单晶SrTiO3（111）上的CuPt薄膜。
EBSD
本研究中使用的EBSD装置包括一台Helios pFIB场发射枪SEM（Thermo Fisher Scientific），配备了Symmetry S3 EBSD探测器（Oxford Instruments Nanoanalysis）。为了进一步分析，所有衍射数据...
铁素体-珠光体钢
图3显示了退火C45铁素体-珠光体钢的相图。图右上角的晶界上的一些渗碳体颗粒和铁素体晶粒成功地通过基于Hough的算法进行了索引。然而，图中心的细小珠光体团簇仍被索引为BCC铁素体。底层的带对比图像显示了珠光体晶粒的真实性质，即铁素体和非索引渗碳体的共晶混合物（含3%碳化物）。带对比值...
总结
本文提出的方法通过实验-模拟残差分析实现了对重叠EBSD图案的可靠分离。通过结合动态模板匹配、优化的减法（使用归一化交叉相关缩放）、高斯模糊和增益校正，该方法增强了弱次级信号和次要相的检测能力，这些信号否则会被主导衍射图案掩盖。该方法已在钢和青铜材料上成功验证。
CRediT作者贡献声明
格热戈日·奇奥斯（Grzegorz Cios）：撰写——审阅与编辑、原始草稿编写、软件开发、方法论研究、概念构思。
艾莫·温克尔曼（Aimo Winkelmann）：撰写——审阅与编辑、原始草稿编写、软件开发、方法论研究、概念构思。验证、监督。
维克托·贝德纳尔奇克（Wiktor Bednarczyk）：撰写——审阅与编辑、原始草稿编写、方法论研究。
皮奥特·巴拉（Piotr Ba?a）：撰写——审阅与编辑、原始草稿编写、监督、资源获取、资金筹集。
手稿准备过程中生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备本作品期间，作者使用了ChatGPT（OpenAI）来提高手稿的清晰度和语言质量。使用该工具后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对发表文章的内容承担全部责任。
利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：艾莫·温克尔曼报告称获得了波兰国家科学中心的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了波兰国家科学中心（NCN）的支持，资助编号为2020/37/B/ST5/03669。
本文中呈现的研究结果是在克拉科夫AGH大学“卓越计划 - 研究型大学”项目的资金支持下开发的。该项目部分得到了AGH大学“卓越计划 - 研究型大学”的支持。作者感谢Piotr Salwa博士和Piotr Jab?oński博士（AGH大学）的帮助。
