《Biosensors and Bioelectronics》：An Ultrathin and Geometrically Customizable Plasmonic Janus Silk Fibroin Membrane for Simultaneous Sweat Enrichment and Multiplex Biomarker Detection
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可穿戴汗液传感器研究开发了一种超薄（55μm）丝心蛋白（SF）基双面光子膜，集成汗液收集与表面增强拉曼散射（SERS）检测，解决传统多层结构柔韧性差和封装复杂问题。该膜通过亲疏水双面结构实现单向汗液富集，直接构建等离子体接口实现无标记检测，检测限达10^-6 M（尿素）和10^-5 M（乳酸），并保持3周稳定性。SF基质确保90%以上细胞存活率、广谱抗菌性和优异透气性，成功应用于运动头带实时监测多组分汗液。
胡梦苏|朱凯|史林奇|李亚辉|董倩倩|刘航|杨阔|吴雷|宗申飞|王柱远
中国东南大学电子科学与工程学院先进光子学中心，南京210096
摘要
可穿戴汗液传感器已成为精确健康管理的重要工具。然而，现有设备的广泛应用往往受到其多层结构的限制，这些结构需要集成外部微流控通道和离散的刚性传感单元。这种结构复杂性不仅增加了制造和封装的难度，还加剧了组织与设备之间的机械不匹配，严重降低了设备的柔韧性、透气性和长期佩戴的舒适度。此外，虽然已经探索了丝素（SF）等柔性生物聚合物来提高生物相容性，但它们主要被用作被动基底，而不是集成的功能元件。为了克服这些挑战，本研究提出了一种超薄（55 μm）、几何形状可定制的基于SF的Janus等离子体膜，用于汗液中的多重生物标志物检测。该膜具有疏水/亲水双层结构，能够快速、定向地富集汗液而不会发生回流。同时，通过热蒸发和银纳米球的自组装，在亲水SF纤维上直接构建了等离子体界面。这种整体设计消除了对外部流控系统的依赖，实现了高灵敏度的表面增强拉曼散射（SERS）分析。该平台能够无标记检测汗液中的尿素（10^-6 M）和乳酸（10^-5 M），并支持标记的pH值监测。SERS界面表现出优异的信号均匀性（相对标准偏差8.2%）和稳定的3周性能。此外，SF基材确保了出色的佩戴舒适度，细胞存活率超过90%，具有广谱抗菌性能和高透气性。作为可行性验证，该膜成功集成到了运动头带中，在人体运动过程中实现了精确的多组分汗液分析。这一整体平台为个性化生理监测提供了稳健的定量解决方案。
引言
准确的健康监测对于评估生理功能和实现早期疾病诊断至关重要（Bariya等人，2018年；Divya等人，2022年；Min等人，2023年）。近年来，体育和临床环境中对连续、个性化健康数据的需求激增，推动了多种非侵入性诊断方法的发展。这些方法包括基于人工智能的呼吸组学平台用于快速筛查，以及与第五代芯片集成的动态化学电阻纳米传感器用于复杂疾病跟踪（Chaudhary和Bhadola，2025年；Chaudhary等人，2025a）。这一趋势推动了全球可穿戴汗液传感器市场的快速发展，2024年市场规模为44.1亿美元，预计到2034年将达到约134.7亿美元（Santos等人，2025年）。作为非侵入性和易于获取的生物流体，汗液富含电解质、代谢物、蛋白质和激素等各种分子生物标志物，可以反映身体的多维生理信息（Cheng等人，2023年；Son等人，2021年；Tu等人，2025年）。结合非侵入性采集的优势，汗液已成为这一不断扩大的可穿戴健康监测市场的理想介质（Brasier等人，2024年；Zhong等人，2024年）。
然而，实验室原型与广泛商业应用之间存在显著的市场差距。现有可穿戴汗液传感器的广泛应用受到其多层功能检测单元和刚性电子组件逐层堆叠的限制（Xiao等人，2023年；Zhao等人，2023年）。这种刚性结构导致柔韧性差、透气性不足且不可切割。因此，刚性组件与柔软皮肤之间的机械不匹配限制了长期佩戴时的舒适性和稳定性（He等人，2022年；Mei等人，2023年；Xiong等人，2024年）。
为了确保安全和舒适的接触，选择适当的柔性材料至关重要（Gao等人，2024年；Kumar等人，2019年；Li等人，2025年）。同时，人们正转向可持续和绿色材料，如细菌生成的金属和半导体纳米系统（Chaudhary等人，2025b），这些材料越来越被认为是应对复杂环境和健康挑战的可行解决方案。丝素（SF）是一种从蚕茧中提取的天然生物聚合物，因其出色的生物相容性、可再生性和在潮湿条件下的优异透气性而受到广泛关注（Chen等人，2024年；Wen等人，2022年）。然而，在SF的结构集成方面仍存在关键的研究空白。在大多数现有设计中，SF仅作为被动顺应性基底使用（Hu等人，2025年；Koh等人，2021年）。为了实现汗液收集和信号检测，这些系统仍然需要集成外部功能层，如复杂的微流控通道和离散的传感单元（Jeon等人，2025年；Zhao等人，2025年）。这种多层结构不可避免地增加了制造复杂性和封装难度，同时降低了设备的柔韧性和用户舒适度（Hao等人，2024年；Sun等人，2024年；Wang等人，2024年）。因此，开发一种将高效汗液收集与精确检测直接集成到生物材料基质中的全合一平台，同时确保优异的长期舒适度，是一个亟待解决的挑战。
在这项工作中，我们开发了一种完全基于SF的柔性Janus等离子体膜，其特点是超薄（55 μm）并且在加工过程中具有机械强度。该平台能够快速采集表皮汗液并高灵敏度地检测生物标志物。具体来说，我们利用电纺技术制备了一种具有疏水/亲水双层结构的SF基Janus膜。亲水层内的纤维网络提供了高效的汗液收集能力，而疏水层紧密贴合皮肤，确保了单向汗液传输并防止汗液回流（Niu等人，2025年）。更重要的是，通过结合热蒸发和自组装技术，在亲水层内的SF纤维表面构建了等离子体界面。该界面利用了局部表面等离子体共振效应，在纳米尺度上驱动复杂的光-物质相互作用（Chaudhary等人，2026年）。这种独特的光学转换策略显著放大了表面增强拉曼散射（SERS）信号，从而实现了对低浓度汗液生物标志物的高灵敏度检测。这种创新设计不仅简化了传统的多层传感结构，还通过其全柔性和超薄设计提高了佩戴舒适度，可以根据实际需要任意切割并良好附着在不同身体部位。此外，基于SF的柔性Janus等离子体膜表现出优异的生物相容性、抗菌性能和透气性。作为验证，我们将其集成到了运动头带中，并成功实现了对运动过程中志愿者汗液中尿素、乳酸和pH值的同步精确检测，展示了其在个性化健康监测和运动生理评估中的广泛应用前景（Ranjan Srivastava等人，2023年）。总体而言，这种适应性强且高效的设计为未来可穿戴健康监测系统的发展提供了新的技术途径。
材料与试剂
本研究中使用的所有材料和试剂的详细描述请参见补充材料。
SF溶液和银纳米球的制备
SF溶液和银纳米球（Ag NSs）的制备步骤请参见补充材料。
Janus等离子体膜的制备
柔性Janus等离子体膜的详细制造过程请参见补充材料。
其他实验
液滴实验、人体汗液分析、SERS测量、抗菌性能测试和体外细胞实验的描述请参见
可穿戴Janus等离子体膜的设计原理
图1展示了Janus等离子体膜的制备过程。首先，将预先制备的SF纺丝溶液电纺到商用疏水改性纤维素膜表面，制备出具有疏水/亲水双层结构的柔性Janus膜（CSF）。随后，通过热蒸发在亲水SF纤维表面沉积厚度约为150纳米的金纳米颗粒，以获得
结论
总结来说，我们成功开发了一种具有不对称润湿性的等离子体Janus SF膜，实现了原位汗液采样和生物标志物检测的无缝集成。通过将这种超薄（55 μm）、几何形状可定制的膜集成到运动头带中，我们展示了汗液中尿素、乳酸和pH值的同步、高灵敏度SERS监测。然而，将这一平台从实验室原型转化为广泛使用的临床或商业工具仍面临挑战
CRediT作者贡献声明
史林奇：可视化、软件开发。李亚辉：验证、实验研究。董倩倩：软件开发、数据管理。刘航：验证、方法学研究。王柱远：撰写 – 审稿与编辑、项目管理。胡梦苏：撰写 – 初稿、方法学研究、概念设计。朱凯：实验研究、数据分析。宗申飞：资源获取、资金筹集。杨阔：资金筹集、数据管理。吴雷：资金筹集、数据分析
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
