碳材料在电化学储能系统中至关重要，因为它们的物理化学性质和高电导率（由离域π电子系统驱动）提高了电荷存储和能量传输速率[[1], [2], [3], [4]]。此外，碳材料的表面积，特别是在多孔结构中，提供了改善离子吸附/脱附过程的电活性位点。碳材料还表现出良好的热稳定性和化学稳定性，确保在广泛的操作条件下的耐用性。它们在形成纳米纤维、石墨烯片或多孔框架方面的多功能性，使得可以为特定的储能应用量身定制设计[1,2]。此外，碳材料同时支持电双层（EDLC）电容[5]和氧化还原活性位点[6]，从而实现提高能量密度和功率输出的混合储能机制。从废弃物中可持续获取的碳材料通过提供符合循环经济原则的替代方案，进一步增加了其价值[[7], [8], [9]]。
碳基电极在储能系统中的性能从根本上受其表面积、孔体积、粒径和形态的影响，这些因素在优化离子传输和电化学性能方面起着关键作用[10,11]。高表面积通过提供更多的离子吸附活性位点来提高EDLC性能，并通过促进离子扩散路径来加速混合系统中的法拉第反应[12]。孔体积直接影响电解质渗透和离子迁移性，其中结合微孔用于电荷存储和中孔用于离子扩散的层次化孔结构可以提高电容和速率性能[13]。优化的孔结构还促进了高效的离子溶解和脱溶，从而加快了电荷传输。粒径和形态对扩散动力学和电极填充密度有重要影响。较小的颗粒缩短了离子扩散路径，提高了速率能力，而均匀的粒径分布则优化了体积能量存储。片状石墨烯形态增强了离子插层，球形碳颗粒改善了填充密度，从而实现均匀的离子分布[14]。实验优化合成条件以实现所需的碳材料的表面积、孔体积和粒径是一个具有挑战性和耗时的过程[15]。
机器学习（ML）辅助的电极设计和优化有助于处理复杂的多维数据集，并揭示合成参数、材料性能和性能结果之间的隐藏相关性[16,17]。电极开发涉及多个关键变量，如前驱体类型、活化条件、孔结构和表面化学性质，所有这些都会影响合成碳的性能和电化学活性[[18], [19], [20], [21]]。通过利用回归模型、神经网络或贝叶斯优化，ML可以提高调整合成参数的精度，从而最大化特定性能指标，如电容、能量密度或速率能力。此外，ML识别非线性关系和协同效应的能力使得能够快速识别传统试错实验方法可能忽略的最优条件。此外，ML框架会随着新数据的出现不断改进其准确性[22,23]。
在本研究中，我们专注于确定使用回收废弃物制成的活性炭系统的最佳阴极参数。为了加速这一优化过程，采用了一种数据驱动的方法来确定产生优异活性炭特性的工艺条件。数据集来自已发表的文献，涵盖了各种前驱体类型和活化条件。在我们的框架中，活化前驱体处理参数被视为输入变量，而孔体积、表面积和粒径被定义为输出响应。为了捕捉潜在的关系，应用了符号回归来推导出将工艺参数映射到物理属性的明确、可解释的方程式。随后分析了这些估计的方程式，以确定最大化所需结构特性的最佳活化条件。本研究的完整工作流程如图1所示。由于可用数据集有限，我们采用了两步解决方案：首先使用给定数据应用符号回归来估计潜在目标的功能形式，然后应用多目标BO来找到最优参数集。为了数值解决非线性回归问题，广泛使用了深度神经网络（DNN）和高斯元模型作为函数逼近器[24,25]。然而，这些技术需要大量的数据输入，并且由于涉及许多数值权重和激活操作，它们的近似缺乏可解释性。为了从较少的数据中获得数学表达式，我们打算借助一种称为遗传编程（GP）的进化搜索策略来解决符号回归（SR）问题。SR的目标是揭示最能捕捉给定数据中输入-输出关系的数学表达式或功能形式。此外，值得注意的是，在优化过程中，BO在每次迭代时都会指定一个适当的/有信息的样本；然而，由于数据有限，可能无法评估指定样本的目标函数。SR产生的目标的功能近似有助于缓解这一缺陷。
当前问题涉及多个目标/输出，这使得相关的多目标SR难以解决，因为它不仅需要考虑输入-输出关系，还需要考虑目标之间的依赖性。多目标回归问题通常通过将其分解为许多单目标回归任务来处理，然后由一系列模型共同解决[26]。早期研究表明，在解决这些单独的回归任务时，可以通过扩展输入空间中的目标变量来部分捕获目标之间的依赖性[26,27]。然而，当涉及众多目标时，这种间接方法的可扩展性仍然是一个问题。Reyes等人[27]强调了直接使用模型集合来解决此类问题的好处，其中每个模型成员都能够处理多目标数据。然而，根据这种直接方法，设计有效的聚合策略来组合不同的预测并不简单[28]。
本研究提出了一种两步解决方案，用于确定有效的工艺参数（合成条件），从而避免了常规实践中进行的繁琐试验。据作者所知，我们是第一个提出这种方法来解决所讨论问题的。使用SR估计的三个不同目标的符号表达式，使BO能够在允许的范围内采样候选点，这些点在策划的数据集中并未明确给出。因此，通过多目标BO获得的帕累托前沿——最优解集——显示了一些新的合成条件组合，这些组合产生了所需的材料性能，这有助于实验人员在不进行多次试验的情况下决定工艺参数。所提出的方法“多属性优化估计符号表达式”（MPOESE）的主要贡献总结如下：
•利用文献中有限的数据，我们利用多目标SR的符号近似能力，同时揭示了六个输入变量与三个输出变量之间的功能关系，并捕捉了目标之间的依赖性。
•估计的数学表达式指出了输入-输出参数之间的功能关系，并进一步帮助BO在多目标优化过程中找到最优解集（帕累托前沿）。
•获得的结果通过确定理想的表面积和孔隙率条件，在能量密度和功率密度之间实现了最佳平衡。这种方法使物理学家能够通过揭示复杂的前驱体-工艺-性能关系来避免繁琐的试错实验。
数据策划
数据策划
文献数据是从Scopus数据库（
https://www.scopus.com）收集的，搜索策略旨在涵盖2005年至2025年期间的关于碳基阴极材料的全面和相关研究。关键词组合包括：
“碳阴极 AND 锂离子电池” “碳基阴极 AND 锂离子电池” “石墨阴极 AND 锂离子电池” “含碳阴极 AND 锂离子电池” “碳阴极 OR 石墨阴极 AND
数据驱动的优化方法
本节介绍了一种数据驱动的优化方法，旨在利用有限的文献数据来确定从各种废弃物前驱体合成碳纳米材料的最佳输出参数，如特定孔径、表面积和粒径。
结果
在本节中，我们解释了实施细节、使用所提出的MPOESE获得的数值结果以及支持实验结果。收集的数据经过预处理，去除了重复条目，并将分类变量转换为整数编码标签，同时保留了不同的类别身份。值得注意的是，在收集的数据集中，一些数据点的输入或输出值缺失，在将数据传递给ML模型之前我们已经过滤掉了这些数据。
结论
本研究证明了所提出的双层优化方法（MPOESE）的有效性，该方法通过利用有限的文献数据（涉及前驱体类型、合成方法和结构属性）来找到适当的碳电极合成条件。所提出的MPOESE有助于识别最大化表面积、孔体积和理想形态特性的最佳条件，为设计碳电极提供了一种简化策略。
CRediT作者贡献声明
Brindha Ramasubramanian：撰写——审阅与编辑、撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、调查、形式分析、数据策划。
Rajdeep Dutta：撰写——审阅与编辑、撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、形式分析、概念化。
Maciej Koperski：撰写——审阅与编辑、监督、资源。
Vijila Chellappan：撰写——审阅与编辑、监督、资源、项目管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢 | 资助
本研究得到了科学、技术和研究局（A?STAR）的加速材料开发用于制造计划的支持，该计划通过科学、技术和研究局的AME计划基金资助，授予编号为A1898b0043的资助。BR感谢A-STAR-SINGA（SING-2021-02-0819）提供的奖学金，该奖学金由科学、技术和研究局（A?STAR）新加坡提供。
