《Journal of Cleaner Production》：Strategy for optimization of auto-driven electrochemical module towards phosphorus recovery from wastewater: Performance and mechanism of electric field regulation
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镁空气燃料电池通过电场调控策略实现污水处理中高效磷回收，模块体积由0.14L扩展至1.20L，处理负荷提升54%至14.42kg P m-3 d-1，镁利用率达94.66%，并验证了经济性优势。
林江忠|吴迪|张梦月|胡书杰|杨浩然|陈颖|匡琦|刘园
中国科学院重庆绿色智能技术研究院湖泊与流域水安全国家重点实验室，中国重庆，400714
摘要
镁空气燃料电池（MAFC）结合了自驱动运行和高效磷回收的双重优势，适用于废水处理。虽然堆叠式反应器为MAFC的实际应用提供了可行的途径，但单个模块的尺寸和性能仍对整个系统的效率和成本效益起着决定性作用。本研究提出了一种通过调节电场分布和强度来提高单个模块性能的策略。强电场显著抑制了阳极氢析出腐蚀，从而提高了镁的利用率和产品质量。此外，多阳极配置下的电场强度调节加速了电极反应，提高了磷的处理负荷。采用该策略后，MAFC模块的有效体积从0.14升扩大到1.20升，处理负荷增加了54%，达到14.42 ± 0.02千克磷/立方米·天。同时，镁的利用率提高了29%，达到94.66 ± 0.44%。该策略的有效性通过实际尿液处理得到了验证。经济分析表明，处理成本降低了20%以上，净收入增加了35%，达到每处理1千克尿液2.24美元。最后，将这种模块级优化策略与现有的磷回收技术和其他金属空气燃料电池进行了比较。这项工作为电化学反应器在废水磷回收中的标准化设计和规模化应用提供了关键见解。
引言
磷（P）是维持生命和农业生产的重要元素（Chowdhury等人，2017；Nadagouda等人，2024）。随着全球人口的增长和农业活动的加剧，对磷的需求逐年增加（编辑部，2023）。然而，预计全球磷资源将在不久的将来耗尽（Sousa等人，2025；Cheng等人，2023）。因此，将磷的获取方式从矿物提取转向资源回收对于确保可持续的农业安全和生态保护至关重要（Zheng等人，2024）。人类尿液富含营养物质，能够提供全球磷需求的20%以上，因此被视为一种有前景的磷回收来源（Liu等人，2022）。
近年来，镁空气燃料电池（MAFC）作为一种自驱动电化学系统，在废水处理过程中展示了同时回收磷和发电的能力（Kim等人，2018）。主要产物是鸟粪石，包括NH4-鸟粪石（MgNH4PO4?6H2O）和K-鸟粪石（MgKPO4?6H2O）。在我们之前的研究中，无论是完全水解的尿液（Liao等人，2020）还是新鲜尿液（Liu等人，2023，Liu等人，2023），磷的回收效率都超过了99%。镁的利用率接近70%，回收的沉淀物符合批量混合肥料的标准（GB/T 21633-2020）（He等人，2024）。然而，MAFC的实际应用仍受到反应器体积和处理负荷的限制。
在放大过程中，MAFC的性能往往会下降，因为增加反应器体积和电极面积通常会导致内部电阻增加和电流密度降低，从而限制了处理负荷和效率（Liang等人，2018）。这一缺点是由于MAFC的输出电压受到阳极和阴极之间理论电位差的限制，最大值为2.77伏特（Zhang等人，2014）。在包括电解（Ayyub等人，2025）、电化学分离（Xu等人，2021）和生物电化学（Rossi等人，2022）在内的电化学水处理系统中，典型的放大策略是将小型模块组装成堆叠式反应器。然而，这种堆叠体的性能和运行受到单个模块性能和数量的强烈影响，而过小的模块体积会降低运行效率并增加管理和维护成本（Bird等人，2022）。因此，开发具有更大有效体积和更高处理负荷的单个模块对于推进堆叠式电化学系统在磷回收中的工程应用至关重要。
然而，现有的研究主要集中在有效体积较小的MAFC上，有些模块的有效体积低至0.025升（Li等人，2024）。尽管有人尝试制造有效体积更大的反应器，如0.75升（Kékedy-Nagy等人，2025）和0.9升（Jin等人，2018），但磷的处理负荷仍低于0.1千克磷/立方米·天，这严重限制了其应用潜力。为了提高处理负荷，之前的研究引入了质子交换膜（Dong等人，2024）和正向渗透膜（Sibi和Gangadharan，2024），分别使磷回收负荷增加了55%和36%。然而，在实际废水处理过程中，膜污染是不可避免的，并显著增加了运行成本。其他研究通过调整电极间距（Lai等人，2024）或外部电阻（Niu等人，2025）来优化电化学反应过程，旨在平衡处理负荷和发电量。尽管这些策略显示出有希望的结果，但大多数研究仍局限于小反应器体积，其在大规模条件下的适用性仍不确定。
在废水处理的背景下，MAFC和微生物燃料电池都基于自驱动的氧化还原反应运行，而微生物燃料电池在反应器放大方面积累了丰富的经验，特别是在通过优化模块配置和堆积密度来提高稳定性和功率密度方面（Rossi和Logan，2022）。然而，由于反应机制和电极过程的显著差异（Logan等人，2006），这些设计策略是否可以直接应用于MAFC仍不确定。在MAFC中，处理性能和产品质量分别受到电极反应速率和镁阳极腐蚀行为的限制（He等人，2024；Li等人，2025）。通过电场调节有效控制这些过程可以同时提高性能并在模块放大过程中保持产品质量的稳定性。因此，探索通过电场调节进行单模块优化策略可能为克服堆叠式MAFC系统的性能瓶颈提供关键见解。
本研究提出并验证了一种基于电场调节的MAFC模块放大优化策略。通过优化电场分布和强度，模块的有效体积从0.14升扩大到1.20升，同时显著提高了处理负荷和材料利用率，并保持了稳定的磷回收效率和产品质量。此外，该策略通过实际尿液处理得到了验证，并进行了全面的技术经济评估。这些发现为未来在含磷废水处理中应用堆叠式电化学反应器提供了重要的设计思路和实际参考。
材料与方法
本节描述了本研究中使用的材料、实验装置、分析方法和经济评估框架。
结果与讨论
本节讨论了电场调节策略在尿液处理中的效果，包括电场分布、多阳极配置、实际尿液验证、技术经济分析以及未来展望。
结论
本研究提出了一种电场调节策略，用于优化单个MAFC模块从尿液中回收磷的放大过程。FEF分布促进了磷酸盐向镁阳极的迁移，抑制了氢析出腐蚀，并提高了镁的利用率。多阳极配置在固定电极面积下增加了电场强度，提高了输出电压和处理负荷。在FEF分布和TA条件下，单个模块
CRediT作者贡献声明
林江忠：撰写——原始草稿、可视化、验证、正式分析。
吴迪：研究、正式分析。
张梦月：验证、资源准备。
胡书杰：验证、资源准备。
杨浩然：方法论、正式分析。
陈颖：方法论。
匡琦：方法论。
刘园：撰写——审稿与编辑、监督、资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：52570058、52327813、42307111）、中国科学院国际合作局的国际合作重点项目（编号：309GJHZ2023003MI）以及重庆市自然科学基金（编号：CSTB2024NSCQ-MSX0897、CSTB2025NSCQ-GPX0563）的支持。
