平流层下部存在一种尚未被识别的小颗粒运动模式

《SCIENCE》：An unrecognized mode of small particles in the lower stratosphere

　　

编辑摘要

平流层下部充满了大量极小的气溶胶颗粒，这些颗粒富含有机化合物，但迄今为止一直未得到充分重视。Lyu等人研究表明，这些颗粒大多起源于对流层并通过平流层传输，它们占据了异质化学反应的主要反应表面，并成为可凝结蒸汽的主要吸收体。这些颗粒对平流层下部异质化学反应和气溶胶微观物理过程的影响可能非常显著，尤其是在涉及将气溶胶前体注入平流层的地球工程方案中。—Jesse Smith

结构化摘要

引言

平流层下部是一个复杂而迷人的大气区域，对流层下部的空气与在那里停留多年的空气混合。这一区域对气候和大气化学尤为重要，因为气溶胶颗粒会散射太阳辐射，并为影响平流层臭氧的异质反应提供表面。此外，许多提议的平流层气溶胶注入（SAI）方案——一种“地球工程”方法——会在平流层的这一区域释放气溶胶颗粒或前体，以将更多阳光散射到太空并冷却地球表面。要理解这些效应，就必须全面了解平流层下部气溶胶的来源、吸收过程及其特性。

研究背景

异质反应以及气态物质的凝结过程与气溶胶的表面积关系更为密切，而非与其数量或质量相关。过去通过飞机和气球进行的测量表明，平流层下部存在大量纳米颗粒。由于这些颗粒太小，无法散射大量可见光，因此卫星传感器和大多数气球上的现场光学测量方法对它们较为不敏感。因此，之前的测量未能准确确定这些纳米颗粒的表面积，也无法量化它们在平流层中的变化情况。

结果

我们使用高空气研飞机上的多种仪器，测量了平流层下部（高度可达19公里）内颗粒的尺寸分布和成分。直径小于150纳米的颗粒占据了气溶胶表面积的主要部分。这些小颗粒与平流层中的较大颗粒混合并发生凝聚，导致平流层下部的颗粒尺寸分布呈现双峰特征。化学-气候模型无法再现这种双峰分布。我们的测量结果显示，小颗粒有两种不同的来源：在较老的平流层空气中，它们主要由含有流星金属的硫酸组成；而在受对流层影响的较年轻平流层空气中，小颗粒主要是富含有机物的对流层颗粒，这会影响它们与气态物质的反应性。

结论

本研究提供了对平流层下部150纳米以下颗粒的详细测量数据，涵盖了广泛的平流层年龄范围。由于此前在平流层13公里以下的高度以及本研究的早期测试飞行中也曾观察到这些小颗粒，因此这种双峰结构可能是平流层下部的一个普遍特征。在化学-气候模型中正确表示这些主要含有机物的小颗粒，可能会影响预测的气溶胶表面积密度和反应性，从而影响异质化学反应和臭氧含量。尽管这些颗粒对化学和气候都至关重要，但之前的测量和模型尚未能够准确描述这一小颗粒群。一个简单的箱模型表明，可凝结物质（如SAI方案中的物质）会在小颗粒上凝结并使其增长，从而改变其光散射特性。由于平流层气溶胶颗粒的气候和化学效应最终是通过全球尺度模型来评估的，因此模型必须能够再现观测到的气溶胶特性及其形成过程。

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来自低层大气的微小颗粒改变了平流层的性质。

在对流层顶以下形成的颗粒进入平流层后，会成为异质化学反应的反应表面，从而可能减少臭氧含量，并影响拟议的反照率修改措施的效果。需要改进全球化学-气候模型来模拟这些过程。[图：Chelsea R. Thompson, NOAA CSL]

摘要

对近期现场数据的分析显示，在平流层下部19公里以下范围内，存在一种持续存在的富有机质的气溶胶颗粒模式，其中一氧化二氮（N₂O）的浓度超过270亿分之一（体积比），这些颗粒的数均直径约为0.03至0.11微米（表面直径为0.08至0.2微米，体积直径为0.11至0.3微米）。这种主要由对流层传输而来的富有机质颗粒组成的颗粒，虽然难以被卫星和大多数气球搭载的光学测量仪器检测到，但却占据了异质化学反应的主要反应表面，并成为可凝结蒸汽的主要吸收体。这些小颗粒在与较老的平流层空气混合过程中会逐渐增大尺寸并减少浓度。现有的全球化学-气候模型无法再现这些颗粒的特性，这表明需要改进模型才能准确评估拟议的地球工程措施的效果。